Optisk billeddannelse går ind i en subnanometer-æra

Prof. Dong Zhenchao og prof. Hou Jianguo fra University of Science and Technology of China (USTC) fra det kinesiske videnskabsakademi (CAS) har forbedret den rumlige opløsning fra 8 nm til ~8 Å af fotoluminescensbilleddannelse. Dette har realiseret sub-molekylær opløsning med enkelt molekyle fotofluorescens billeddannelse for første gang.

Denne undersøgelse blev offentliggjort i Naturfotonik den 10. august.

At nå atomopløsning med lys har altid været et af de ultimative mål inden for nano-optik, og fremkomsten af ​​scanning near-field optical microscopy (SNOM) vækkede håb om dette mål.

Prof. Dong og hans kolleger demonstrerede med succes sub-nanometerskala rumlig opløsning i enkelt-molekyle Raman-spektroskopi-billeddannelse med lokal forstærkningseffekt af et nanokavitet plasmonfelt i en undersøgelse i 2013.

Imidlertid, i modsætning til Raman-spredningsprocessen, fluorescens vil blive quenchet i meget umiddelbar nærhed af metaller, som stopper opløsningsudviklingen af ​​SNOM ved omkring 10 nm.

Strålingsegenskaberne (fluorescens) af molekyler i metalnanokavitet er direkte påvirket af fotondensiteten af ​​nanokavitet, og fotondensiteten af ​​nanokavitet er tæt forbundet med strukturen af ​​probespidsen. Derfor, det er nøglen til at modificere strukturen af ​​proben og den elektroniske tilstand af molekylerne i nanokavitet for at undgå fluorescensslukning og opnå fotofluorescensbilleddannelse i høj opløsning.

Dongs team finjusterede plasmon nanokavitet yderligere, især i fremstillingen og kontrollen af ​​probespidsens struktur på atomniveau. De konstruerede en Ag-spidsspids med et atomistisk fremspring og matchede nanokavitets plasmonresonans med den effektive energi fra den indfaldende laser og molekylær luminescens.

Derefter, forskerne brugte et ultratyndt dielektrisk lag (tre-atomer tykt NaCl) til at isolere ladningsoverførslen mellem nanokavitetsmolekylerne og metalsubstratet, opnåelse af sub-nanometer opløsning af enkelt-molekyle fotoluminescens billeddannelse.

De fandt ud af, at når sonden nærmede sig molekylet, selvom deres afstand er mindre end 1 nm, intensiteten af ​​fotoluminescens fortsætter med at stige monotont. Og fluorescensdæmpningen forsvinder fuldstændigt.

Teoretiske simuleringer viste, at når den atomistiske fremspringsspids og metalsubstratet danner en plasmon nanokavitet, resonansresponsen af ​​nanokavitetsplasmonen og lynafledereffekten af ​​den atomistiske fremspringsstruktur ville have en synergistisk effekt. Den synergistiske effekt genererer et stærkt og meget lokaliseret elektromagnetisk felt, der komprimerer hulrumstilstandsvolumenet til under 1 nm ³ , hvilket i høj grad øger den lokaliserede fotondensitet af tilstande og den molekylære strålings henfaldshastighed. Disse virkninger hæmmer ikke kun fluorescensdæmpningen, men også realisere sub-nanometer-opløsning fotoluminescens billeddannelse.

For at opnå sub-nanometer rumlig opløsning, spidsens størrelse og afstanden mellem spidsen og prøven skal være på subnanometerskalaen.

Forskerne indså yderligere sub-molekylært opløst fotoluminescens hyperspektral billeddannelse med spektral information, og demonstrerede virkningerne af lokal plasmon-exciton-interaktion på fluorescensintensitet, topposition og topbredde på subnanometerskalaen.

Denne forskning nåede det længe ventede mål om at bruge lys til at analysere den indre struktur af molekyler i SNOM, og gav en ny teknisk metode til at detektere og modulere det lokaliserede miljø af molekyler og lys-stof-interaktioner på sub-nanometer-skalaen.

Anmelderne af Naturfotonik sige, at dette papir vil være en vigtig artikel på sit område, som har vejledende betydning for at udføre ultrafølsom spektroskopisk mikroskopiforskning med lys i atomskala.