Afvigende elektroniske og strukturelle ændringer i trykindstillet perovskit

Perovskitten NaOsO ₃ har en kompliceret, men interessant temperaturafhængig metal-isolator overgang (MIT). Et team ledet af Dr. Raimundas Sereika og Yang Ding fra Center for High Pressure Science and Technology Advanced Research (HPSTAR) viste, at den isolerende grundtilstand i NaOsO ₃ kan bevares op til mindst 35 GPa med en træg MIT-reduktion fra 410 K til en nær stuetemperatur og mulig transformation til en polær fase. Værket er blevet offentliggjort i npj Quantum Materials .

NaOsO ₃ perovskit gennemgår en metalisolatorovergang samtidig med begyndelsen af ​​en antiferromagnetisk langdistancebestilling ved en Neel-temperatur på ca. 410 K, som ledsages af en magnetisk ordning uden gitterforvrængning.

Holdet udførte en kombineret eksperimentel og beregningsmæssig undersøgelse for at forstå effekten af ​​eksternt pres på perovskit NaOsO ₃ . De fandt skjulte hysteretiske resistensegenskaber med en forbigående metallisk tilstand nær 200 K. Også tre elektroniske karakteranomalier (ved 1,7, 9,0, og 25,5 GPa), og en strukturel overgang til den entydige polare fase (ved ~ 18 GPa) blev opdaget.

Med hensyn til MIT, de trykafhængige elektriske transportmålinger indikerer, at den metalliske tilstand udvider sig til de lavere temperaturer meget langsomt. TMIT skalerer næsten lineært ved tryk. Omkring 32 GPa, MIT bliver meget bredere, men kan stadig identificeres. Vigtigere, op til dette pres, NaOsO ₃ bevarer den isolerende grundtilstand.

Ud over, opvarmnings- og afkølingskurverne afviger lidt, danner en smal termisk hysteresesløjfe under MIT. Hysteresen dæmpes gradvist ved tryk, men forsvinder til sidst ved cirka 18 GPa. "Den observerede hysterese rejser et spørgsmål, om MIT virkelig er den anden-ordens type, der oprindeligt blev tildelt, "Sagde Sereika.

Yderligere, når trykket øges, Raman-resultaterne viser, at NaOsO ₃ oplever en strukturændring. Raman-spektrene demonstrerer især forbedringen af ​​antallet af fononer og den trykinducerede opdeling af fononmodus over 18 GPa.

"Vores trykafhængige Raman-målinger understøtter det faktum, at krystalsymmetrien ikke ændrer sig op til 16 GPa ved stuetemperatur og indikerer, at yderligere trykstigning forårsager strukturel transformation til en anden symmetri, "Forklarede Ding.

"Ved omkring 26 GPa, den kontinuerlige reduktion i intensitet i stor skala observeres, når trykket stiger. Endelig, Raman -tilstandene forsvinder næsten ved 35 GPa, angiver, at prøven nærmer sig en metallisk tilstand, det er MIT, "Tilføjede Ding.

Ved at kombinere teoretisk modellering og eksperimentelle data blev alle observerede fænomener forklaret i detaljer. Et rigt elektronisk og strukturelt fasediagram af NaOsO ₃ viser de forskellige typer overgange, der forekommer i systemet, når tryk og temperatur påføres:isolator til dårligt metal, dårligt metal-til-metal, den unormale metal-ø i bad-metal-regionen, og den subtile ikke-polære til polære strukturelle overgang.

Ved lav temperatur forbliver systemet isolerende op til et bestemt kritisk tryk (~ 20 GPa i DFT) og omdannes derefter til et dårligt metal på grund af lukningen af ​​det indirekte hul. I dette trykområde er valens- og ledningsbåndene stadig adskilt af et direkte mellemrum. Dette hul lukker ved meget stort tryk, hvilket angiver, at udviklingen af ​​de elektroniske egenskaber ved tryk deler ligheder med den temperaturinducerede båndgabslukningsproces.

"Den magnetisk omrejsende Lifshitz-type mekanisme med spin-orbit og spin-phonon interaktioner er ansvarlig for disse tryk-inducerede ændringer, "Ding sagde." Vores resultater giver endnu en ny legeplads til fremkomsten af ​​nye stater i 5-D-materialer ved hjælp af højtryksmetoder. "