Nøjagtig teoretisk modellering afslører ændringer i molekyler, der interagerer med kvantelys

Et team af forskere fra Italien, Norge, og Tyskland har vist, at molekylernes egenskaber undergår betydelige ændringer, når de interagerer med kvantiserede elektromagnetiske felter i optiske hulrum. Ved hjælp af nye teoretiske metoder og beregningssimuleringer, teamet afslørede, at molekylernes grund- og ophidsede tilstandskemi kan modificeres ved en indeslutning i rummet. De viser, hvordan overførsel af elektroner inde i systemet kan kontrolleres ved at modulere frekvensen af ​​hulrumsfeltet. Deres nyudviklede metode kan have en dybtgående indvirkning på mange kemiske og teknologiske anvendelser, såsom solceller, fotokemi, og optoelektroniske enheder. Teamets arbejde er nu blevet offentliggjort i Fysisk gennemgang X og yderligere markeret i et synspunkt af journalen.

Kavitetsoptik i hulrum omhandler vekselvirkninger mellem fotoner og molekyler inde i et optisk hulrum, f.eks. lukket mellem to spejl med tæt afstand. Perfekte optiske hulrum kan kun understøtte visse lysfrekvenser, og de forbedrer intensiteten af ​​det tilhørende elektromagnetiske felt. Dette forårsager dybtgående ændringer i adfærden for molekyler, der placeres i et optisk hulrum. I denne situation, fotoner og molekyler kan koble og danne nye hybridtilstande kendt som polaritoner. Vigtigere, disse hybridtilstande udviser egenskaber ved både molekylerne og fotonerne. Det betyder, at deres kemiske adfærd kan manipuleres optisk, for eksempel ved at indstille fotonergien og hulrumsgeometrien. Derfor repræsenterer hulrum en helt ny håndtag til styring af molekylære egenskaber.

Alligevel skal molekylernes egenskaber i hulrum forstås bedre. Mens teoretisk modellering i kvanteoptik giver en detaljeret beskrivelse af det elektromagnetiske felt i hulrummet, de giver en utilstrækkelig beskrivelse af molekylet. Indtil nu, den eneste metode, der behandler elektroner og fotoner på samme kvantiseringsniveau, er kvantelektrodynamisk densitetsteori, som er begrænset til situationer, hvor elektroner og fotoner er ukorrelerede.

Imidlertid, korrelationen mellem elektroner og fotoner er afgørende for at fange ændringer i molekylære egenskaber, endda kvalitativt. "Disse korrelationseffekter var vores fokus, siger Tor Haugland, Ph.d. studerende ved det norske universitet for videnskab og teknologi og hovedforfatter af papiret. "Vores er den første ab initio-teori, der inkorporerer stærk elektron-foton-korrelation eksplicit på en sammenhængende og systematisk forbedret måde."

Forskerne udvidede den veletablerede koblede klyngeteori for elektronisk struktur til at omfatte kvanteelektrodynamik. Ved hjælp af denne nye ramme, de viste, at potentielle energioverflader i jordtilstand modificeres af hulrummet tæt på koniske interaktioner.

"Denne tilgang baner vejen for nye strategier til at kontrollere molekylær kemi, "siger medforfatter Enrico Ronca, en tidligere postdoktor ved MPSD nu baseret på Institute for Physical-Chemical Processes of the National Research Council of Italy (IPCF-CNR). "Vi har brug for solide teoretiske metoder for at forstå de grundlæggende processer, som kan hjælpe os med at manipulere atomer og molekyler med kvantelys."

Teamets fund kunne øge den nuværende forståelse af afslapningsveje og fotokemi af molekyler betydeligt.