Mekanismer for effektivitetsdrevet evolution og miljøassisteret kvantetransport. (A) Skematisk beskrivelse af fotosyntetiske kompleksers evolutionære fremgang mod deres nuværende geometri, med effektivitet som den evolutionære drivkraft. Efterhånden som udviklingen skrider frem, strukturen af det fotosyntetiske kompleks udvikler sig mod dets nuværende struktur [Fenna-Matthews-Olson (FMO) -komplekset i dette eksempel] samtidig med at effektiviteten øges. Om dette virkelig er den evolutionære vej for fotosyntetiske komplekser, og i så fald om kvantesammenhæng er en del af effektivitetsforbedringen er et centralt spørgsmål inden for kvantebiologi. (B) Skematisk afbildning af populationsuniformiseringsmekanismen vist for en ensartet kæde på seks steder (blå linjer viser stederne i kæden; gule pile viser excitation af første sted og ekstraktion fra femte sted). Stedernes tæthed er beskrevet med blå søjler for kvantestyret, ENAQT -regime, og klassisk regime, sammen med en skematisk form for de nuværende kontra affasningskurver. Kredit:Science Advances, doi:10.1126/sciadv.abc4631
I en ny rapport nu offentliggjort den Videnskab fremskridt , Elinor Zerah Harush og Yonatan Dubi i afdelingerne for kemi og nanoskala videnskab og teknologi, ved Ben-Gurion-universitetet i Negev, Israel, diskuterede en direkte evaluering af virkningerne af kvantesammenhæng på effektiviteten af tre naturlige fotosyntetiske komplekser. Den åbne kvantesystem-tilgang gav forskerne mulighed for samtidigt at identificere kvante-natur og effektivitet under naturlige fysiologiske forhold. Disse systemer boede i et blandet kvanteklassisk regime, som de karakteriserede ved hjælp af affasningsassisteret transport. Effektiviteten var i bedste fald minimal, hvorfor tilstedeværelsen af kvantesammenhæng ikke spillede en væsentlig rolle i processen. Effektiviteten var også uafhængig af eventuelle strukturelle parametre, hvilket tyder på evolutionens rolle under strukturelt design til andre anvendelser.
Undersøgelse af kvanteeffekter i biologi
Under fotosyntesen, energi kan overføres fra en antenne til et reaktionscenter for at opsamle lys og omdanne det til kemisk energi til brug for organismen. Exciton-bundne elektronhullepar dannede energibærerne i den fotosyntetiske proces til at transportere høstet solenergi fra antennen til reaktionscentret via et netværk af bakteriochlorofyller (fotosyntetiske pigmenter, der forekommer i bakterier), også kendt som exciton-transfer-komplekset (ETC). Interesser for ETC er udvidet i det sidste årti, hvor forskere brugte ultrahurtige ikke-lineære spektroskopisignaler til at demonstrere langvarige svingninger. Opdagelsen af sammenhængende svingninger i ETC'er præsenterede hypotesen om, at kvantesammenhæng fandt sted inden for naturlige fotosyntetiske komplekser for at hjælpe energioverførsel. Harush et al. søgt at forstå, om kvantesammenhæng kunne eksistere i den biologiske proces med fotosyntetisk energioverførsel. Hvis så, blev det brugt af det naturlige system til forbedret funktionel effektivitet? Mens eksperimentelt og teoretisk arbejde har behandlet disse spørgsmål, de forbliver stort set ubesvarede. I dette arbejde, teamet behandlede spørgsmålene ved hjælp af værktøjer udviklet ud fra teorien om åbne kvantesystemer. Resultaterne tyder på usandsynligheden for, at fotosyntetiske komplekser anvender kvantesammenhæng for at øge deres effektivitet.
Miljøeffekt på fotosyntetisk overførselseffektivitet i FMO og PC645. Beregnet excitonstrøm som en funktion af dephasing for FMO (A) og PC-645 (B) komplekserne. Det skraverede grønne område angiver det estimerede område af fysiologiske affasingshastigheder. Indsæt viser en skematisk beskrivelse af exciton -komplekserne. Kredit:Science Advances, doi:10.1126/sciadv.abc4631
Holdet overvejede tre forskellige fotosyntetiske ETC'er (exciton-overførselskomplekser) under eksperimenterne. Disse omfatter Fenna-Matthews-Olson (FMO) -komplekset-som forekommer i grønne svovlbakterier, kryptofyt phycocyanin-645 (PC-645) protein-en del af det fotosyntetiske apparat i kryptofytalger, og let høst 2 (LH2) - en del af den lilla fotosyntetiske bakterie Rhodopseudomonas acidophila. Alle tre komplekser viste sammenhængende energioverførselsoscillationer i ikke-lineære todimensionale spektroskopimålinger. Teamet afbildede excitonstrømmen som en funktion af affasingshastigheden for FMO-komplekset og PC-645-komplekset. Ligheden mellem parcellerne angav den relative ufølsomhed af strømmen til den interne struktur Hamiltonian. Ved hjælp af bakteriepopulationerne har Harush et al. testet systemets "kvantitet". De erkendte dette ved hjælp af en forbindelse mellem excitonpopulationen og affasningshastighed gennem mekanismen for miljøassisteret kvantetransport (ENAQT). ENAQT -effekten var tydeligt synlig i resultaterne, da strømmen viste et maksimum i affasingshastigheden. Imidlertid, den nuværende forbedring var minut ved ca. 0,0015% stigning for at indikere kompleksets usandsynlige karakter for at pålægge en meningsfuld evolutionær drivkraft.
Exciton -tæthedsarrangement i dannelsen af ENAQT. (A) Tæthedskonfiguration (dvs. exciton -besættelse på forskellige steder) i FMO -komplekset for tre forskellige regimer:kvantegrænse (blå linje, γdeph =10−4 μs − 1), biologisk tilstand (gul linje, γdeph =106 μs − 1), og klassisk grænse (grøn linje, γdeph =1012 μs − 1). Overgangen fra kvanteregimet til det klassiske regime ledsages af et skift i densitetskonfigurationen, fra en bølgefunktionsbestemt konfiguration til en ensartet gradient mellem kilden og vasken, med en ensartet konfiguration imellem. For mere tydeligt at se dette, (B), (C) og (D) præsenterer den skematiske struktur for FMO, hvor hver kugle repræsenterer et BChl -sted, og farvens lysstyrke afspejler dens densitet. Kredit:Science Advances, doi:10.1126/sciadv.abc4631
Miljøets indvirkning på fotosyntetisk overførselseffektivitet
Holdet undersøgte derefter LH2 (let høst-2) komplekset for at forstå sammenhængen mellem ENAQT (miljøassisteret kvantetransport) og befolkningen. Dette var svært på grund af den manglende rumlige adskillelse mellem antennen og reaktionscentret i konstruktionen. LH2 -komplekset indeholdt to ringe af bakteriophylpigmenter; B800 (gul ring) og B850 (blå ring) opkaldt efter deres energiabsorberingsresonans i nanometer og absorberende energi i det synlige område af spektret. Hver del af komplekset kunne absorbere lys for at ophidse en exciton, som overførtes fra en af ringene til reaktionscentret, hvilket tillod mange exciton-overførselsveje at forekomme. Imidlertid, en aktuel kontra affasningskurve for LH2 afslørede vigtigheden af sammenhæng under transport. Holdet afbildede derefter strøm som en funktion af affasning af LH2 -systemets hastighed og bemærkede en meget lille stigning i strøm på cirka 0,05 procent.
Miljøets indvirkning på fotosyntetisk overførselseffektivitet i LH2. Gennemsnitlig LH2 -excitonstrøm som funktion af affasingshastighed (sort linje), beregnet til ≈900 mulige stier. Lyserøde kurver viser strømmen af vilkårligt valgte erkendelser (dvs. ind- og udrejsesteder) i LH2. Skraveret grønt område markerer den naturlige affasningshastighed. Indsats:Skematisk beskrivelse af LH2 -overførselsnetværk. Kredit:Science Advances, doi:10.1126/sciadv.abc4631
Nuværende versus affasningsrate for 5000 realiseringer af FMO-lignende netværk. Energier blev holdt fast, mens hoppende matrixelementer blev plukket fra et område på ± 200 cm − 1. ENAQT opnås for næsten det samme område for alle realiseringer, angiver uafhængigheden af effektiviteten i ENAQT -regimet (og selve regimet) med hensyn til systemets struktur. Kredit:Science Advances, doi:10.1126/sciadv.abc4631
Nuværende, sammenhæng og klassicitet.
Resultaterne af undersøgelsen fastslog fraværet af en væsentlig stigning i excitonstrømmen ved sammenligning af fuldt kvantetilfælde med de fysiologisk realistiske affasingshastigheder. De tog også hensyn til klassiske systemer, som ikke blev defineret af manglen på nogen sammenhæng, selvom deres sammenhæng kunne bestemmes fuldstændigt ud fra populationerne uden yderligere oplysninger. Forskere havde tidligere kvantificeret sondringen mellem kvante- og klassiske systemer. I et klassisk system, de to strømme vil være de samme, hvilket indebærer, at kvantesammenhæng ikke bærer yderligere information på tværs af den klassiske dynamik.
Resultatet af denne undersøgelse viste, hvordan strukturerne af interesse i forhold til FMO, PC-645 og LH2 udviklede sig ikke for at forbedre kompleksernes effektivitet. I fremtiden, Elinor Zerah Harush og Yonatan Dubi agter at vurdere oprindelsen af den observerede affasningstid for at anerkende, om de værdier, der er beregnet i undersøgelsen, er unikke. Teamet agter også at forstå andre potentielle evolutionære fordele ved de fotosyntetiske overførselskomplekser, som vil guide biofysikere til i vid udstrækning at forstå den mulige rolle, kvanteeffekter har i fotosyntetiske komplekser.
© 2021 Science X Network