Gitterforvrængning af perovskit-kvanteprikker inducerer sammenhængende kvanteslag

En forskergruppe ledet af prof. Wu Kaifeng fra Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) under det kinesiske videnskabsakademi (CAS), i samarbejde med Dr. Peter C. Sercel fra Center for Hybrid Organic Inorganic Semiconductors for Energy, for nylig rapporterede brugen af ​​gitterforvrængning i blyhalogenid perovskit kvanteprikker (QD'er) til at kontrollere deres excitonfinstruktur.

Undersøgelsen blev offentliggjort i Nature Materials den 8. september.

Det er velkendt, at form- eller krystalanisotropi i QD'er, som er bittesmå halvledernanopartikler, resulterer i energiopdeling af deres optisk lyse excitoner (bundne elektron-hul-par), kendt som finstrukturspaltning (FSS). Disse excitoner udgør en vigtig legeplads for kvanteinformationsvidenskab. For eksempel kan excitonernes FSS udnyttes til kohærent kontrol af kvantetilstande til kvanteberegning eller til polarisationsindfiltrede fotonpar i kvanteoptik, selvom det for sidstnævnte er vigtigt at undertrykke spaltningens størrelse.

Traditionelt kræver studier af FSS normalt enkelte eller kun få QD'er ved væske-helium temperatur på grund af dets følsomhed over for QD størrelse og form. At måle FSS på ensemble-niveau, endsige at kontrollere det, virker umuligt, medmindre alle prikkerne er lavet til at være næsten identiske.

I denne undersøgelse, ved at bruge femtosekund polariseret transient absorption på ensembleniveau, observerede forskerne klar lys-exciton FSS i opløsningsbehandlet CsPbI₃ perovskit QD'er, som manifesteres som exciton kvanteslag (periodiske svingninger af kinetiske spor).

"Endnu mere forbløffende er det, at slagfrekvensen, som bestemt af FSS-energien, af en given prøve kan kontrolleres kontinuerligt ved at ændre temperaturen. Dette er et hidtil uset resultat, hvilket betyder, at videnskabsmænd nu nemt kan kontrollere FSS gennem temperatur," sagde Prof. Wu.

Forskerne fandt også, at den temperaturafhængige FSS var relateret til det interessante, meget dynamiske gitter af blyhalogenidperovskitter. Sænkning af temperaturen førte til en mere forvrænget bly-iodid oktaedrisk ramme.

Beregninger indikerede, at fordi disse orthorhombiske fase QD'er faktisk stadig var afgrænset af den pseudokubiske familie af krystalplaner, resulterer gitterforvrængningen i en undgået krydsende finstrukturgab mellem lys exciton. Denne kløft var ansvarlig for den observerede FSS, og den kunne detekteres på trods af QD størrelse og form heterogenitet på tværs af en ensembleprøve.

"Gitterforvrængning i CsPbI₃ perovskites er velkendt i solcellesamfundet, da det er forbundet med spørgsmålet om fasestabilitet af perovskit-solceller, men ingen har tidligere forbundet det eksperimentelt med exciton-finstrukturen," sagde prof. Wu. "Vores undersøgelse viser, at denne materielle egenskab kan faktisk udnyttes til at kontrollere lys-exciton-opdelingen i kvanteprikker til kvanteinformationsteknologier." + Udforsk yderligere

Ultrahurtig exciton-dissociationsmekanisme i 2D-perovskitter