Udforsker forholdet mellem attosecond optisk interferens og attosecond kvanteinterferens

Et forskerhold fra RIKEN Center for Advanced Photonics og University of Tokyo har udviklet en ny type interferometer til at løse de rande, der stammer fra både optisk interferens af attosekundpulser og kvanteinterferens af elektroniske tilstande i en sag. De har demonstreret gennemførligheden af ​​deres interferometer ved post-generationsopdeling af højordens harmonisk puls med et eksperiment med en heliumatomprøve. De præsenterer deres arbejde i tidsskriftet Ultrafast Science .

Ramsey-type interferens mellem flere kvantetilstande i tidsdomænet er en af ​​de afgørende teknikker til at undersøge kvantedynamikken i en sag. Det vigtigste er, at meget højere fotonenergi er nødvendig for at løse meget hurtigere dynamik i denne interferensteknik, fordi interferensens randperiode er omvendt proportional med fotonenergien.

Som følge heraf kræves fotonenergien på mere end 20 eV, hvilket svarer til bølgelængdeområdet i den ekstreme ultraviolette (XUV), for at løse kvantedynamikken i attosekundets regime. Højordens harmonisk (HH) puls af intens infrarød synlig femtosekund laserpuls er en lovende lyskilde til denne teknik.

"Det var dog meget svært at generere et par sammenhængende HH-puls," siger Nabekawa fra RIKEN. "Fordi vi ikke kan fremstille et halvt spejl i XUV-bølgelængdeområdet, som det normalt fremstilles i det synlige bølgelængdeområde." Indtil nu har forskere gjort brug af et par sammenhængende fundamentale femtosekundspulser leveret fra et konventionelt interferometer, før de genererer HH-pulsen.

"Tidsforsinkelsen mellem pulsparret kan ikke nærme sig 0," siger Nabekawa og påpeger en ulempe ved det konventionelle skema. "Dette skyldes den stærke forstyrrelse af den meget ikke-lineære proces af HH-generationen ved den tidsmæssige overlapning af det fundamentale laserpulspar."

Forskerholdet har løst dette problem ved at sætte et nyudviklet interferometer bag HH-generatoren for direkte at opdele HH-pulsen i et par. I dette interferometer er HH-pulsen rumligt opdelt med refleksioner nær eller omkring grænserne af to parallelt konfigurerede Si-spejle placeret så tæt som muligt.

Derfor opstår interferensen af ​​HH-parret i den rumlige profil af det fokuserede HH-pulspar. "Nøgleideen er, at vi kun opfanger atomerne i det område, hvor HH-pulsparret rumligt interfererer," forklarer Matsubara fra U. Tokyo. "For at gøre det har vi tæt fokuseret den tredje harmoniske (TH) puls ind i det interfererende område af HH-pulsparret som en probeimpuls."

I eksperimentet adskilles TH-pulsen foran HH-interferometeret, går gennem et Mach-Zehnder-type interferometer med justerbar forsinkelse og kombineres med HH-pulsparret. HH-pulsparret og den samudbredende TH-impuls er fokuseret i en heliumgasstråle indsprøjtet i et elektronspektrometer, som registrerer vinkelfordelingerne og de kinetiske energispektre af elektroner løsrevet fra heliumatomer med ionisering.

Et heliumatom på jordens elektroniske tilstand exciteres til 2p-tilstanden ved at absorbere en foton af den 13. HH-puls og derefter fotoioniseret af TH-sondepulsen bestrålet ca. 184 fs efter. "Vi har klart adskilt 2p-elektronspektret fra de andre elektronspektre ved at analysere vinkelfordelingen," siger Ishikawa fra U. Tokyo, som var ansvarlig for den to-elektron fulddimensionelle ab initio-beregning af vinkelfordelingen af ​​2p-elektronerne.

Udbyttet af 2p-elektronerne har moduleret ved scanningsforsinkelse mellem de to HH-impulser. Modulationsperioden har været 200 as, hvilket svarer til det omvendte af excitationsenergien til 2p-tilstanden, 21,2 eV. Dette er bevis på indblanding af Ramsey-typen i attosecond-regimet. "Interferenskanterne fortsætter fra forsinkelsestiden 0 til forsinkelsestiden meget længere end kohærenstiden for den 13. HH-impuls. Dette er den sømløse overgang fra den optiske interferens af XUV-impulserne til kvanteinterferensen af ​​de elektroniske tilstande, der aldrig er observeret før ," siger Nabekawa.

Matsubara siger, at "denne nye tilgang skulle lette undersøgelsen af ​​den ultrahurtige tidsmæssige udvikling af sammenhængen mellem elektroniske tilstande kombineret med nuklear dynamik i et molekyle." + Udforsk yderligere

Attosekundmåling på elektroner i vandklynger