Ny excitationsmetode til stimuleret Raman-spredning opnår spektrallinjer med naturlig linjebreddegrænse

Stimuleret Raman-spredning (SRS) er blevet udviklet som en væsentlig kvantitativ kontrast til kemisk billeddannelse i de seneste år. Den spektrale opløsning af de almindelige SRS-modaliteter er dog altid lavere end det avancerede spontane Raman-system.

Dette problem opstår fra excitationsstrategien:de mest udbredte SRS-modaliteter er alle exciterede i frekvensdomænet. De skal gå på kompromis mellem detektionsfølsomheden og den spektrale opløsning:da den ikke-lineære proces drager fordel af pulserende excitationer, begrænser den grundlæggende tids-energi-usikkerhed den spektrale opløsning.

I et nyt papir offentliggjort i Light:Science &Applications , et team ledet af Dr. Hanqing Xiong fra National Biomedical Imaging Center, College of Future Technology ved Peking University (Beijing, Kina) rapporterede om en ny metode kaldet transient stimuleret Raman scattering (TSRS).

Holdet manipulerede interferensen af ​​vibrationsbølgepakker i tidsdomænet af bredbånds femtosekund laserpulstog og opnåede endelig Raman-spektre med naturlig linjebreddegrænse ved sub-mM følsomhed på en Fourier-spektroskopisk måde. Ydermere er TSRS hyperspektral billeddannelse af levende Hela-celler blevet udført omfattende i Raman-fingeraftryksregionen, celle-tavshedsregionen og den populære CH-strækningsregion.

For at vise fordelen ved den naturlige liniebredde-grænse spektral opløsning konstruerede teamet også foreløbigt et sæt Raman-sonder med høj tæthed med Raman-tilstandsintervaller ned til 12 cm ^-1 og demonstrerede yderligere dens tilsvarende stregkodebilleddannelse. Artiklen blev udgivet under titlen "Transient Stimulated Raman Scattering Spectroscopy and Imaging."

Tidsdomæne SRS-teknikker kan finde deres oprindelse i 1980'erne, hvilket faktisk ikke er nyt. Tidligere tidsdomæne SRS-teknikker kan dog ikke give en følsomhed, der kan sammenlignes med de meget anvendte frekvensdomænemetoder. Fra forfatternes synspunkt er forskellen mellem TSRS-teknikken og andre eksisterende tidsdomæne-SRS-metoder brugen af ​​stimuleret Raman-tab (SRL) som signalet.

SRL har en lineær relation til den molekylære koncentration og Raman-tværsnittet, og det kan detekteres ved klassisk heterodyne detektionsmetode for at opnå den samme skudstøj-begrænsede følsomhed som frekvensdomænemetoderne. For at konstruere et tidsdomæne SRL-signal, opgav forfatterne den populære pumpe-probe excitationsstrategi.

I stedet genererede de vibrationsbølgepakkeinterferens af to på hinanden følgende identiske impulsive excitationer med kontrolleret tidsforsinkelse. Interferensen inducerer modulationer på SRL-signalet. En Fourier-transformation af det modulerede SRL-signalspor muliggør spektrallinjer med naturlig linjebreddebegrænsning.

"Det spektrale område af T-SRS-billeddannelse bestemmes kun af laserimpulsbåndbredderne. Båndbredderne af vores excitationslaserimpulser kan kun understøtte et spektralområde på ~124 cm ^-1 . Vi er ved at konstruere et lasersystem med meget kortere impulser til TSRS, som kan give fuld-range SRS-spektre svarende til det avancerede spontane Raman-system," sagde Dr. Xiong.

Flere oplysninger: Qiaozhi Yu et al., Transient stimulated Raman scattering spectroscopy and imaging, Light:Science &Applications (2024). DOI:10.1038/s41377-024-01412-6

Leveret af Chinese Academy of Sciences