Hyperspektral opløsning stimuleret Raman-spektroskopi med forstærkede fs-pulsudbrud

Stimuleret Raman-spredning, der blev observeret første gang i 1962, er blevet et alsidigt værktøj inden for forskellige områder såsom biologisk billeddannelse, miljøgassensing, materialekarakterisering og sporing af molekylær dynamik. Valget af laserkilder til spændende molekyler eller materialer er kritisk, da det bestemmer spektral opløsning og tilgangen til at opnå Raman-spektret.

Traditionelle teknikker til højspektral-opløsningsstimuleret Raman-spredningsspektroskopi involverer scanning af spektret trin for trin med smalbåndslaserimpulser, hvilket begrænser optagelseshastigheden på grund af mekanisk eller termisk inerti. I modsætning hertil introducerer parallel multi-bølgelængde sondering med en smalbåndet picosekund excitationsimpuls og bredbånd femtosekund probeimpuls suboptimal temporal impulsoverlapning, hvilket giver udfordringer såsom undertrykkelse af ikke-resonante fire-bølge blandingsbaggrundssignaler.

I en nylig udgivelse i Light:Science &Applications , et team af videnskabsmænd, ledet af Prof. Andrius Baltuška fra Photonics Institute ved TU Wien, Østrig, og Dr. Xinhua Xie fra SwissFEL ved Paul Scherrer Institute, Schweiz, i samarbejde med Prof. Alexei Zheltikov fra Institut for Fysik og Astronomi ved Texas A&M University, USA, introducerer en innovativ tilgang til stimuleret Raman-spredningsspektroskopi.

De anvender forstærkede og offset-fase-kontrollerede femtosekund-pulsbursts for at opnå hyperspektral opløsning og højhastighedsspektral optagelse. Valideret ved at løse de koblede ikke-lineære Schrödinger-ligninger og numerisk karakterisering i molekylært nitrogen, tilbyder denne teknik høj spektral opløsning og bevægelsesfri scanning.

Med dens potentielle anvendelser inden for gassensing, kemisk analyse, miljøforureningsdetektion, isotopkarakterisering og molekylær dynamiksporing repræsenterer denne stimulerede Raman-spredningsmetode et betydeligt spring fremad med hensyn til spektroskopiske muligheder.

Den første forfatter til publikationen, Dr. Hongtao Hu fra Photonics Institute ved TU Wien, udtalte:"Det forstærkede femtosekund-pulsburst, der er nødvendigt for denne metode, som tidligere rapporteret fra vores gruppe, kan genereres i en masteroscillator og derefter forstærkes gennem en regenerativ forstærker, der betjenes i en speciel tilstand."

I figur 1 (a) er de tidsmæssige former af signalet og tomgangs-bursts efter forstærkeren afbildet, markeret som henholdsvis pumpburst og Stokes burst i den stimulerede Raman-spredningsproces. Den inter-impulse tidsadskillelse kan styres af kavitetslængdeforskellen mellem den regenerative forstærker og masteroscillator roundtrips. Forskydningsfasen, der angiver faseforskellen mellem to naboimpulser i burst'et, manipuleres af en akusto-optisk modulator placeret mellem masteroscillatoren og den regenerative forstærker.

I en veldesignet optisk parametrisk forstærker kan faserne af signalet og tomgangsimpulserne konjugeres. Ved præcist at manipulere fasen af ​​den grundlæggende laserburst, der kommer ind i den optiske parametriske forstærker, skifter de spektrale tilstande elegant i modsatte retninger af signal- og tomgangs-pseudo-kammene, illustreret i figur 1 (b).

Som et resultat heraf kan de on- og off-resonansstimulerede Raman-spredningsbetingelser, afbildet i figur 1 (c) og (d), samtidig opfyldes eller gå glip af flere pseudo-tilstande, afhængigt af inputfasen af ​​de impulser, der indlæses i. den regenerative forstærker.

Under resonansforskydningsfaser går pulsenergien effektivt over fra pumpeburst til Stokes burst, hvilket inducerer deres respektive tab og forstærkning. Denne indviklede procedure repræsenterer essensen af ​​bevægelsesfri scanning, som er nøglen til at opnå Raman-spektret og det grundlæggende princip i dette innovative arbejde.

Deres numeriske resultater afslører på den ene side forholdet mellem spektral opløsning og burst-varighed; den spektrale opløsning er omvendt proportional med produktet af burst-varighed og antallet af impulser i burst. For eksempel opnåelse af en spektral opløsning på 0,17 cm ^-1 bliver mulig med et burst på 100 impulser og en burst-varighed på 2 picosekunder.

Desuden belyser resultaterne det vækstmønster, der er forbundet med det stigende antal pulser i burst-en kombination af lineær og kvadratisk vækst, hvilket sikrer et højt signal-til-støj-forhold for Raman-spektret.

Den nye tilgang til stimuleret Raman-spredning, der er fremvist i dette værk, lover anvendelser inden for gassensing, kemisk analyse og molekylær dynamiksporing. Den innovative brug af forstærkede og offset-fase kontrollerede femtosekund-pulsbursts sikrer hyperspektral opløsning og hurtig spektral optagelse. Dette fremskridt betyder ikke kun et betydeligt spring i spektroskopiske evner, men sætter også gang i forventning om den transformative indvirkning, det kan have på forskellige videnskabelige discipliner.

Flere oplysninger: Hongtao Hu et al., Hyperspektral opløsning stimulerede Raman-spektroskopi med forstærkede fs-pulsudbrud, Light:Science &Applications (2024). DOI:10.1038/s41377-023-01367-0

Journaloplysninger: Lys:Videnskab og applikationer

Leveret af TranSpread