En metode til at løse kvanteinterferens mellem fotoioniseringsveje med attosekund opløsning

Feltet for attosekundfysik blev etableret med missionen om at udforske lys-stof-interaktioner med hidtil usete tidsopløsninger. Nylige fremskridt på dette område har gjort det muligt for fysikere at kaste nyt lys over kvantedynamikken af ​​ladningsbærere i atomer og molekyler

En teknik, der har vist sig at være særlig værdifuld til at udføre forskning på dette område, er RABBITT (dvs. rekonstruktionen af ​​attosekundslag ved interferens af to-fotonovergange). Dette lovende værktøj blev oprindeligt brugt til at karakterisere ultrakorte laserimpulser, som en del af en forskningsindsats, der vandt dette års Nobelpris, men det er siden også blevet brugt til at måle andre ultrahurtige fysiske fænomener.

Forskere ved East China Normal University og Queen's University Belfast byggede for nylig på RABBITT-teknikken til tydeligt at måle individuelle bidrag til fotoionisering. Deres papir, udgivet i Physical Review Letters , introducerer en ny meget lovende metode til at udføre attosecond-fysikforskning.

"RABBITT-teknikken giver i det væsentlige et ultrahurtigt stopur til elektroniske processer, så vi kan måle (for eksempel) tidsforsinkelsen mellem ioniseringen af ​​forskellige elektroner i et atom," fortalte Andrew C. Brown, medforfatter af papiret, til Phys. .org.

"En af vanskelighederne ved disse eksperimenter er dog, at når man har flere, forstyrrende processer, bliver billedet væsentligt mere komplekst, og vi kan ikke længere komme med konkrete påstande om timingen af ​​de forskellige mekanismer. I bund og grund har man også mange variable og utilstrækkeligt mange ligninger til at løse dem.

"Det virkelige geni i Xiaochun og Jians eksperiment var at give flere ligninger, eller mere præcist, mere distinkte målinger, som gjorde det muligt for os at fjerne de forskellige mekanismer."

I deres eksperimenter brugte Xiaochun Gong og Jian Wu, forfatterne, der ledede projektet, to laserimpulser, hvilket er standardpraksis ved implementering af RABBITT-teknikken. Men de ændrede polariseringen (dvs. skæv vinkel) af disse impulser for at få yderligere kontrol over de målinger, de indsamlede.

I første omgang satte forskerne sig for at løse tidsforsinkelser i fotoionisering for forskellige emissionsvinkler. Med andre ord ønskede de at bestemme, om en elektron opfører sig anderledes, når den udsendes i forskellige retninger i forhold til laserfeltet. Da de begyndte at undersøge de data, der blev indsamlet i deres eksperimenter, indså de dog, at det tegnede et billede, der var langt mere komplekst, end de havde forventet.

"Vores nuværende arbejde er også et yderligere skridt fremad med hensyn til vores tidligere arbejde med atomare delbølgemålere," sagde Gong. "Vores drøm er at skubbe attosekundets fotoioniseringsmåling til partielt bølgeniveau, som er den oprindelige definition af spredningsfaseskiftet."

Forskerne indsamlede deres målinger på helium-, neon- og argonprøver. At undersøge helium er ligetil, da det kun indeholder to elektroner, og der egentlig kun er én metode til at ionisere det, mens neon og argon er langt mere komplekse systemer.

"Mere præcist, når du ioniserer helium, er der kun en mulig resterende iontilstand," sagde Brown. "For neon og argon er tingene imidlertid væsentligt mere komplicerede. For det første er der flere elektroner at bekymre sig om, og for det andet er der flere resterende iontilstande, som alle bidrager på en eller anden (tidligere) ukendt måde til Den måde, vi fortolkede/forklarede dette på, var at tænke på det klassiske 'Young's double spalte'-eksperiment, hvor lys passerer gennem to åbninger, før det 'måles' på en skærm."

I et klassisk Youngs dobbeltspalteeksperiment producerer lys, der passerer gennem to åbninger, et interferensmønster på en skærm. Dette skyldes, at bølgerne, der passerer gennem hver blænde, ankommer til det samme sted gennem forskellige ruter, hvilket resulterer i såkaldte "kanter" af konstruktiv eller destruktiv interferens.

"Nøglen til det eksperiment, og grunden til, at det har dannet en så overbevisende metafor, især for kvanteteoretikere, er, at man ikke kan se, hvilken spalte lyset passerede igennem, da dette ikke kan måles," sagde Brown. "Det eneste, du kan måle, er interferensen, og 'hvilken vej-information' er utilgængelig."

I eksperimenterne udført af Brown, Gong og deres samarbejdspartnere var de to åbninger i klassiske Youngs dobbeltspalteeksperimenter to forskellige resterende iontilstande i Neon. I modsætning hertil var det interferensmønster, de målte, fotoelektronens vinkelfordeling frembragt af de to skæve laserimpulser.

"Ved at udføre målingen for to forskellige skævvinkler og derefter udregne alle de forskellige ruter, elektronerne kunne tage for at nå frem til en endelig tilstand, kunne vi derefter løse ligningerne for at give os både amplituden og fasen for hver anden vej." sagde Brown. "Med andre ord regnede vi ud, hvilken spalte elektronen passerede igennem, og hvordan."

De fleste undersøgelser i eksperimentel attosekundsfysik bruger letvægtsteoretiske beregninger til at forklare deres resultater bagefter. Dette projekt krævede dog meget mere detaljerede simuleringer for at tage højde for den komplekse dynamik, der var på spil og i det væsentlige give en forudsigelse, som eksperimentet kunne bekræfte.

"Den metode, vi brugte til at rekonstruere de forskellige veje i eksperimentet, har en solid teoretisk forankring, men dynamikken er så kompleks, at det ville være svært at lave en lufttæt sag om, at de tal, vi uddrager fra eksperimentet, er pålidelige," sagde Brown. "Vi udførte simuleringer med R-matrixen med tidsafhængighedskode (RMT), som kan håndtere alle disse dynamikker fra de første principper, og derfra var vi i stand til at udtrække amplituderne og faserne direkte."

Da de sammenlignede deres eksperimentelle resultater med dem fra simuleringen, fandt de ud af, at de var tæt på linje. Dette tyder på, at deres eksperiment virkelig målte, hvad de teoretisk påstod, at det gjorde.

"Sammenfattende forsøger vi at bruge laserfeltet til at knytte en ekstra fase til den mellemliggende d-bølge," sagde Gong. "Vi kan identificere s-bølgen og d-bølgen, men vi kan forstyrre deres faseegenskaber og observere deres endelige interferensegenskaber. For eksempel kan vi åbne boksen for at vide, at 'kvantekatten' er i live eller ej, men vi kan tilføje noget forstyrrelse og kontrollere, om boksen har nogen respons eller ej, hvor svarene er et must fra reaktionen fra katten i den."

Forskerne ser deres foreslåede eksperimentelle metode som en "delbølgemåler", eller med andre ord et værktøj, der effektivt kan måle individuelle bidrag til fotoionisering. Navnlig er deres foreslåede metode baseret på to forskellige eksperimentelle teknikker, nemlig ændring af laserpolariseringen og måling af fotoelektronernes og ionernes sammenfald, som ikke tidligere blev brugt sammen.

"Vores arbejde kombinerede disse teknikker på en sådan måde at gøre denne nye måling mulig," sagde Brown. "Det betyder ikke, at målingerne på nogen måde var ligetil, men det ville ikke være en overraskelse at se den samme kombination af teknikker bruges til at lave mere interessante målinger af ultrahurtig dynamik i de kommende år."

Et yderligere unikt aspekt af denne nylige undersøgelse er simuleringen, der bruges til at validere holdets eksperimentelle resultater. I lang tid har forskere forsøgt at fortolke eksperimentelle data ved hjælp af teoretiske modeller, men alligevel besluttede Brown, Gong og deres kolleger at bruge en simulering i stedet for.

"De resultater, som RMT giver, er mindre intuitive, fordi modellen langt fra er enkel," forklarede Brown. "Men ved at inkludere en beskrivelse af alle de interessante multielektroneffekter og gøre det på en generel måde, så du ikke er begrænset til specifikke atomer eller specifikke laserparametre, kan vi faktisk begynde at lede eksperimenter på dette felt på en måde, som bare ikke har været mulig i de tredive års atovidenskab indtil dette punkt."

Det nylige arbejde fra dette hold af forskere giver ny indsigt i fotoioniseringens grundlæggende dynamik. Mens Brown, Gong og deres samarbejdspartnere primært fokuserer på fysikken i dette fænomen, kan deres indsats i fremtiden hjælpe med at identificere nye strategier til at kontrollere elektroner ved hjælp af lys. Dette kunne informere udviklingen af ​​ultrahurtige elektroniske kredsløb og fotovoltaiske teknologier (solpaneler), eller måske endda hjælpe med at designe medicinske værktøjer, der forhindrer strålingsskader på celler.

"Vi arbejder på at opbygge en mere omfattende teori om højere-ordens processer i fotoemission," sagde Brown. "Med andre ord, vi forsøger teoretisk at beskrive, hvad der sker, når du absorberer flere (mere end to) fotoner i disse RABBITT-type eksperimenter. Selvom vi har denne RMT-kode, som kan simulere dynamikken fra de første principper, hvis du vil fortolke resultaterne har du også brug for en forholdsvis simpel model til at forklare de forskellige veje."

Mens de arbejder på en teoretisk model, der kan forklare de data, der er indsamlet i deres eksperimenter, planlægger forskerne at fortsætte med at udføre eksperimenter og køre simuleringer med stadig højere intensitetsregimer. De håber, at dette vil give dem mulighed for yderligere at undersøge overgange fra få-foton- til multifotonsystemer og i sidste ende til stærkfeltsfysik.

"Udviklingen af ​​stærk feltfysik er væk fra den traditionelle spredningsteori, og der er et stort hul mellem dem," tilføjede Gong. "Det er nødvendigt at bygge en mellembro for at give en blød forståelse fra én foton til multifoton."

Flere oplysninger: Wenyu Jiang et al., Resolving Quantum Interference Black Box gennem Attosecond Photoionization Spectroscopy, Physical Review Letters (2023). DOI:10.1103/PhysRevLett.131.203201

Journaloplysninger: Physical Review Letters

© 2023 Science X Network