Kombination af ekstrem-ultraviolette lyskilder for at løse en kvantemekanisk dissociationsmekanisme i oxygenmolekyler

For første gang er det lykkedes for forskere selektivt at spændende et molekyle ved hjælp af en kombination af to ekstrem-ultraviolette lyskilder og få molekylet til at dissociere, mens det sporer det over tid. Dette er endnu et skridt hen imod specifik kvantemekanisk kontrol af kemiske reaktioner, som kunne muliggøre nye, hidtil ukendte reaktionskanaler.

Lysets interaktion med stof, især med molekyler, spiller en vigtig rolle i mange områder af naturen, for eksempel i biologiske processer som fotosyntese. Teknologier såsom solceller bruger også denne proces.

På jordens overflade spiller hovedsageligt lys i det synlige, ultraviolette eller infrarøde regime en rolle her. Ekstremt ultraviolet (XUV) lys – stråling med væsentlig mere energi end synligt lys – absorberes af atmosfæren og når derfor ikke jordens overflade. Imidlertid kan denne XUV-stråling produceres og bruges i laboratoriet for at muliggøre en selektiv excitation af elektroner i molekyler.

Mens de enkelte atomer i et molekyle holdes sammen af ​​deres yderste elektroner i en slags negativt ladet sky - de fungerer som en slags "kemisk lim" - er indvendige skalelektroner bundet tættere på en atomkerne og er derfor mere lokaliseret i molekyle. Det er netop disse elektroner, der nu specifikt kan exciteres med XUV-stråling. Dette muliggør nye kemiske reaktionsprocesser, som ikke forekommer naturligt på jordens overflade.

Et samarbejde mellem forskere under ledelse af gruppen af ​​PD Dr. Christian Ott i afdelingen for prof. Pfeifer ved Max-Planck-Institut für Kernphysik i Heidelberg, Tyskland, er nu lykkedes med at kombinere to forskellige XUV-lyskilder til den første tid, for midlertidigt at løse en kvantemekanisk dissociationsmekanisme i oxygenmolekyler.

Holdets arbejde er publiceret i tidsskriftet Science Advances .

For at opnå dette genereres på den ene side laserimpulser med processen med høj harmonisk generering (HHG), hvor infrarødt lys ledes gennem en gascelle og derved omdannes til XUV-stråling – kendt for eksempel fra dette års Nobel Præmie i fysik. På den anden side bruges en fri-elektronlaser (FEL), hvor accelererede elektroner udsender XUV-lys. Begge metoder genererer XUV-impulser med en varighed på femtosekunder, en milliontedel af en milliardtedel af et sekund.

Det afgørende her er, at spektrene for de to laserimpulser er meget forskellige. "HHG-impulserne har et meget bredt spektrum, hvilket betyder, at de består af lys med mange forskellige frekvenser - i det synlige område kunne dette forstås som forskellige farver. FEL-impulserne er på den anden side meget mere begrænsede spektralt," forklarer Ph.D. studerende og førsteforfatter til undersøgelsen Alexander Magunia.

FEL-impulserne genereres ved fri-elektronlaseren i Hamborg (FLASH@DESY) og bruges til at excitere iltmolekylets elektroner til en bestemt tilstand. Det er kendt, at denne tilstand så får molekylet til at dissociere via to forskellige kanaler. Det har dog indtil nu været uklart, hvor hurtigt det sker. Det skyldes, at atomerne i iltmolekylet skal igennem en "kvantetunneling"-proces, hvilket gør nøjagtige teoretiske beskrivelser sværere.

Ved at tilføje den anden HHG-puls med en justerbar tidsforsinkelse til den første spændende FEL-puls, kan denne molekylære dissociation nu optages eksperimentelt - som i en hurtig fotoserie. HHG-impulserne gør det muligt at "fotografere" alle de resulterende fragmenter på én gang gennem deres spektrale absorptionsfingeraftryk - et afgørende skridt.

Jo større tidsforsinkelse der er mellem de to impulser, jo flere molekyler er allerede henfaldet. Denne stigning i fragmenter giver i sidste ende forskere mulighed for at bestemme varigheden af ​​processen og de respektive hastigheder for de to henfaldskanaler.

Muligheden for at igangsætte målrettede elektroniske eller molekylære processer med FEL-pulser og selvstændigt at udlæse en lang række kvantemekaniske tilstandsinformationer om molekylet eller dets individuelle fragmenter med bredbånds-HHG-spektrene vil forhåbentlig gøre det muligt at optage, forstå og i sidste ende kontrollere mere komplekse kemiske reaktioner med lys i fremtiden.

Flere oplysninger: Alexander Magunia et al., Tidsresolverende tilstandsspecifik molekylær dissociation med XUV bredbåndsabsorptionsspektroskopi, Science Advances (2023). DOI:10.1126/sciadv.adk1482

Journaloplysninger: Videnskabelige fremskridt

Leveret af Max Planck Society