Forskere udvikler nyt koncept om begrænset katalyse under 2-D materialer

Små rum i nanoreaktorer kan have store konsekvenser for kemi. Molekylers kemiske beskaffenhed og reaktioner i nanospaces kan ændres betydeligt på grund af nanokonklusionseffekten. At forstå det grundlæggende ved begrænset katalyse er blevet et vigtigt emne inden for heterogen katalyse. 2-D-nanoreaktorer dannet under 2-D-materialer kan give en veldefineret model til at undersøge begrænset katalyse.

En forskergruppe ledet af prof. FU Qiang og BAO Xinhe fra det kinesiske videnskabsakademi har offentliggjort en undersøgelse i PNAS afsløring af det geometriske begrænsnings- og indespærringsfelt i todimensionalt (2-D) rum mellem et grafenoverlag og Pt (111). Undersøgelsen demonstrerer et nyt koncept om begrænset katalyse under 2-D materialer, som de har kaldt "katalyse under cover".

Forskerne valgte en grafen/Pt (111) overflade som en model til at studere begrænset katalyse ved hjælp af beregninger af densitet funktionel teori (DFT). De viste, at adsorptionen af ​​atomer og molekyler på Pt (111) overfladen svækkes under grafen. Et lignende resultat er fundet på Pt (110) og Pt (100) overflader dækket med grafen. Både det geometriske begrænsnings- og indespærringsfelt pålagt af 2-D-dækket tilskrives de observerede indespærringsfænomener.

Den generelle tendens til svækket overfladeadsorption under indeslutning af et grafenoverlag muliggør gennemførlig modulering af overfladereaktioner ved placering af et 2-D-dæksel. Begrebet "katalyse under dækning" kan anvendes på reaktioner mellem to modstående 2-D vægge, der interagerer med hinanden gennem van der Waals kræfter. Konceptet hjælper med at designe højtydende nanokatalysatorer, der har forbindelse til 2-D-materiale overlejringer.

Forskningsgruppen demonstrerede den indespærringsinducerede modulering af overfladereaktivitet i en Pt-katalyseret iltreduktionsreaktion (ORR) under 2-D-dæksler. Det vides, at iltbinding til Pt er relativt stærk, og alle midler til at svække denne binding kan bruges til at fremme reaktionen. Når du placerer forskellige 2-D materialer som grafen og h-BN på overfladen, iltbinding med Pt svækkes, dermed effektivt øget ORR -aktivitet.

Begrænset katalyse under 2-D materialer kan anvendes på understøttede nanokatalysatorer. Metal nanopartikler kan være indkapslet af 2-D materialer, derved danner kerneskal-nanostrukturer. De aktive kernestrukturer er godt beskyttet af de ydre skaller, og katalysatorstabiliteten er forbedret. Desuden, katalysatoraktivitet kan forstærkes ved indeslutning af de ydre skaller.