Lyser på rekombinationsmekanismer i solcellematerialer

Hybride perovskiter er spektakulært effektive materialer til solcelleanlæg. Blot få år efter de første solceller blev fremstillet, de har allerede opnået solkonverteringseffektiviteter på mere end 22 procent. Interessant nok, de grundlæggende mekanismer, der er ansvarlige for denne høje effektivitet, diskuteres stadig livligt.

En grundig forståelse af disse mekanismer er afgørende for at muliggøre yderligere forbedringer, og beregningsmæssige undersøgelser udført ved hjælp af National Energy Research Scientific Computing Center (NERSC) ved Lawrence Berkeley National Laboratory har frembragt kritisk ny indsigt. Chris Van de Walles gruppe ved University of California, Santa Barbara (UCSB) har rapporteret om disse gennembrud i to nylige aviser:X. Zhang, J.-X. Shen, W. Wang, og C. G. Van de Walle, ACS Energy Lett . 3, 2329 (2018) og J.-X. Shen, X. Zhang, S. Das, E. Kioupakis, og C. G. Van de Walle, Adv. Energi Mater . 8, 1801027 (2018).

Hybride perovskitter er en gruppe af materialer, der kombinerer organiske molekyler med en uorganisk ramme i en perovskit gitterstruktur. En række forskergrupper tilskrev tidligere hybridperovskitternes høje effektivitet til et indirekte båndgab, der stammer fra stærk spin-orbit-kobling. Det blev hævdet, at den indirekte karakter af mellemrummet undertrykker strålingsrekombination mellem elektroner og huller og dermed minimerer uønsket bærerekombination. UCSB postdoc Xie Zhang og Ph.D. studerende Jimmy-Xuan Shen (som siden er færdiguddannet) demonstrerede, at dette var forkert ved at udvikle en banebrydende, første-princippets tilgang til nøjagtigt at bestemme spin-teksturen af ​​båndkanterne og kvantitativt beregne de radiative rekombinationshastigheder. For methylammonium blyiodid (prototypen hybrid perovskit almindeligvis omtalt som MAPI) fandt de ud af, at den strålingsrekombination faktisk er lige så stærk som i konventionelle direkte-gap-halvledere.

"Dette resultat bør sætte en stopper for misforståede forsøg på at analysere og designe enhedens karakteristika baseret på fejlagtige antagelser om rekombinationshastigheden, " sagde Zhang.

Stærk strålingsrekombination betyder, at disse materialer også er nyttige til lysemitterende diode (LED) applikationer. Imidlertid, strømtætheder i LED'er er meget højere end i solceller, og ved høje bærerkoncentrationer kan ikke-strålende rekombinationsprocesser blive skadelige. Sådanne ikke-strålingstab er blevet observeret, men eksperimentelt er det ikke muligt at identificere de mikroskopiske oprindelser. Shen og Zhang byggede på ekspertise i Van de Walle-gruppen for nøjagtigt at beregne rekombinationshastigheden ud fra de første principper. De formåede også præcist at knytte satsen til funktioner i den elektroniske struktur.

"Auger-rekombination er en proces, hvor to bærere rekombinerer hen over båndgabet, og den overskydende energi overføres til en tredje bærer, " forklarede Shen. "Vi fandt ud af, at Auger-koefficienten i MAPI er uventet stor:to størrelsesordener større end i andre halvledere med sammenlignelige båndgab."

Forskerne identificerede to distinkte træk ved materialet, der er ansvarlige:en resonans mellem båndgabet og den spin-orbit-inducerede opsplitning af ledningsbåndene, og tilstedeværelsen af ​​strukturelle forvrængninger, der fremmer Auger-processen.

"Disse beregninger er ekstremt krævende, og regnekraften leveret af NERSC har været medvirkende til at opnå disse resultater, " kommenterede Van de Walle. "Vi har været i stand til at demonstrere, at Auger-tab kan undertrykkes, hvis gitterforvrængninger reduceres, og vi foreslår specifikke tilgange til at opnå dette i rigtige materialer."