Forskere udvikler overfladesyre- og selektivitetsjusterbar manganoxidkatalysator

En forskergruppe ledet af prof. Xu Jie fra Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) under det kinesiske videnskabsakademi har udviklet en overfladesurheds- og selektivitetsjusterbar manganoxidkatalysator ved hjælp af en overflademodifikationsteknik. Deres resultater blev offentliggjort i Naturkommunikation .

Overfladeegenskaber af overgangsmetaloxider spiller en central rolle i deres katalytiske anvendelser. På trods af talrige rapporter, der undersøger overfladekemisorptionen af ​​organiske molekyler på metaloxider, det er ikke klart, hvordan adsorption af organiske modifikatorer kan udnyttes til at optimere de katalytiske egenskaber af metaloxider.

Forskerne brugte enoliske acetylacetoner til at modificere overfladens Lewis-syreegenskaber af manganoxidkatalysatorer. Dette muliggjorde rationel kontrol af oxidationsselektiviteterne af strukturelt forskellige arylmethylaminer, så de kunne skifte fra nitriler til iminer.

Den stabile modifikation af acetylacetoner påvirkede i høj grad redox-syre-samarbejdskatalysen af ​​MnOx ved at undertrykke overfladens Lewis-surhed af katalysatorerne. I den aerobe oxidationsreaktion af benzylamin, anvendelse af umodificeret MnOx som katalysator, nitril blev opnået med et udbytte på 86,5%. I modsætning, MnOx modificeret med acetylacetoner producerede imin med et udbytte på 90,6% under identiske betingelser.

Den nuværende undersøgelse demonstrerer et eksempel på en selektivitetsomskiftelig metaloxidkatalysator med en organisk kontakt til at justere dens overfladeegenskaber. Dette kan bidrage til fremtidig indsigt i forholdet mellem overfladestruktur og aktivitet af metaloxidkatalysatorer.