Heterofase nanostrukturer, der bidrager til effektiv katalyse

Selektiv katalyse spiller en nøglerolle i forskellige applikationer, såsom den kemiske industri og olieraffinering, derfor, udvikling af katalysatorer med høj effektivitet og fremragende kemoselektivitet er blevet et forskningshotspot. Sammenlignet med andre materialer, ædelmetaller, især ultratynde todimensionelle (2-D) ædelmetal nanomaterialer, har tiltrukket en enorm forskningsinteresse på grund af deres overlegne katalytiske aktivitet i mange katalytiske reaktioner.

I de seneste år, faseteknik er ved at fremstå som et lovende og udfordrende forskningsfelt inden for ædelmetalbaserede nanomaterialer. I særdeleshed, som en slags heterofase nanostrukturer - amorfe/krystallinske heterofase nanostrukturer - er blevet forberedt og har vist lovende katalytisk ydeevne. Det tilfældige atomarrangement i amorf fase resulterer i stærkt umættet koordination og rigelige aktive steder til katalytiske applikationer. Ud over, de amorfe/krystallinske grænseflader kan også gavne katalytisk aktivitet.

Men indtil videre det er stadig meget udfordrende for vådkemisk syntese af ultratynde 2-D ædelmetal-baserede nanolegeringer med en amorf/krystallinsk heterofase. De termodynamisk stabile faser for ædelmetaller er tætpakkede krystallinske strukturer på grund af den stærke atomare interaktion, således er det termodynamisk ugunstigt at danne en amorf fase, som har tilfældig atomarrangement. Ud over, den atomare isotropi af den amorfe fase gør det også meget udfordrende at opnå 2-D strukturen.

Heri, Prof Zhang Huas gruppe har forberedt to typer amorfe/krystallinske heterofase PdCu nanoark, hvoraf den ene er amorf fasedominant (a-PdCu) ​​og den anden er krystallinsk fasedominant (c-PdCu). Da amorf fase i metaller har tendens til at omdannes til krystallinsk fase under omgivende forhold, fasetransformationsadfærden af ​​de syntetiserede heterofase PdCu nanoark og de heterofaseafhængige egenskaber er blevet systematisk undersøgt. Under ældningsprocessen, krystalliniteten af ​​a-PdCu steg gradvist, som var ledsaget af ændringer i nogle andre fysisk-kemiske egenskaber, herunder elektronisk bindingsenergi og overfladeligandadsorption. Følgelig, kemoselektiviteten og den katalytiske aktivitet af heterofase PdCu nanoark ændrede sig også i hydrogeneringen af ​​4-nitrostyren.

Det blev konstateret, at i de første 2 dage af ældningsprocessen, a-PdCu viste meget høj kemoselektivitet, mens c-PdCu ikke viste kemoselektivitet. Efter 3 dages aldring, a-PdCu mistede kemoselektiviteten, men dens katalytiske aktivitet steg gradvist, mens den katalytiske aktivitet af c-PdCu gradvist faldt og til sidst blev lavere end den af ​​a-PdCu efter ældning i 14 dage. Dette arbejde demonstrerer de spændende egenskaber ved heterofase nanostrukturer, at give en ny platform for fremtidige undersøgelser af reguleringen af ​​funktionaliteter og anvendelser af nanomaterialer ved fasekonstruktion.