Det skematiske diagram over vandeffekt på CO 2 hydrogenering over trinvis Cu (211) overflade. Kredit:Science China Press
Som et alternativ til udtømning af fossile ressourcer, reduktion af CO 2 udledt fra forbrænding af fossilt brændsel til værdifulde kemikalier og brændstof har tiltrukket sig større opmærksomhed. På grund af den meget termodynamiske stabilitet af CO 2 , det er stadig meget udfordrende at finde en bæredygtig og omkostningseffektiv rute til selektivt at konvertere inert CO 2 ved en høj konverteringsrate under milde forhold. Vandet kan også være en væsentlig faktor for reaktionsmekanismen. På den ene side, vand er et produkt ledsaget af CH 3 Åh. H 2 O kan udløse autokatalysen for at accelerere CO 2 aktivering og methanolproduktion. På den anden side, Cu er også en meget aktiv katalysator for vand-gas-skift (WGS) reaktion og dens omvendte reaktion (RWGS). Vandet er også muligt at starte eller undertrykke sidereaktionen, som kunne påvirke selektiviteten.
For nylig, Dr. Cao og Prof. P. Hu's gruppe ved East China University of Technology analyserede systematisk effekten af overfladevand på hvert elementært trin for at afsløre sin rolle i CO 2 hydrogenering over den trinvise Cu (211) overflade. Vandets indflydelse på CO 2 hydrogenering blev henholdsvis diskuteret på niveauerne af den elektroniske struktur, energi og kinetik. Mekanismerne mellem i fravær og tilstedeværelse af vand blev kvantitativt sammenlignet baseret på mikrokinetisk simulering ved beregninger af densitet funktionel teori (DFT).
Det har vist sig, at autokatalyse af vand kan være til fordel for dannelsen af COOH -mellemprodukt gennem protonoverførslen. Dette fremskynder CO -dannelsen, mens methanol -syntesen ikke forbedres, giver anledning til det højere CO 2 konvertering og selektiviteten mod CO. Desuden den mikrokinetiske analyse kaster også lys over, at det for høje indledende partialtryk af vand termodynamisk hæmmer CO 2 konvertering på grund af den for høje dækning af OH. Derfor, det er første gang at afsløre, hvordan man modulerer aktiviteten og selektiviteten af CO 2 hydrogenering ved at ændre H 2 O tryk.