Ekstremt aktiv og selektiv immobiliseret katalysator til elektrokatalytisk reduktion af kuldioxid

Veldefinerede metalkomplekser med kemisk stabilitet og strukturel afstemning er en lovende klasse af elektrokatalytisk CO ₂ reduktion (ECR) katalysatorer, især immobiliserede metalphthalocyaniner. Imidlertid, de stærke intermolekylære π-π stablingsinteraktioner af ikke-substituerede metalphthalocyaniner resulterer normalt i åbenlys aggregering, lav opløselighed, og dermed generelt ukontrollerbar samling på støtteoverfladen med ujævn og flerlags aflejring, kraftigt reducere de tilgængelige aktive websteder.

Derfor, udviklingen af ​​de ikke-aggregerede metal-phthalocyanin-katalysatorer med kontrollerbar samlingsadfærd og afstembar overfladebefugtning for at opnå fremragende ECR-ydelse er stadig en udfordring.

I en undersøgelse offentliggjort i Anvendt katalyse B:Miljømæssig , en gruppe ledet af prof. Zhu Qilong fra Fujian Institute of Research on the Structure of Matter af det kinesiske videnskabsakademi rapporterede en ekstremt aktiv og selektiv immobiliseret pyrrolidinonyl-nikkelphthalocyanin (PyNiPc) katalysator for ECR.

Denne katalysator blev konstrueret af en indbygget pyrrolidon gruppe-assisteret samling/fiksering strategi, og præsenterede enkelt-molekylært niveau dispersion af PyNiPc på carbon nanorør for at opnå den høje overfladedensitet af Ni-N4 aktive steder.

Forskerne fandt ud af, at den resulterende katalysator (PyNiPc/CNT) overvejende kan producere CO i den elektrokatalytiske CO ₂ reduktion, giver næsten 100 % Faradaic effektivitet over et bredt potentialeområde og opnår den ultrahøje CO/H ₂ volumenforhold op til 640 ved –0,88 V vs. reversibel brintelektrode (RHE).

Udover, de fandt ud af, at efter kontinuerlig krono-amperometritest ved overpotentialet på 0,67 V i 10 timer, strømtætheden og faradaisk effektivitet for CO blev ikke reduceret væsentligt.

Desuden, de eksperimentelle resultater indikerede, at den høje aktivitet af PyNiPc/CNT til ECR stammer fra den enkeltmolekylære grænsefladesynergi-katalyse mellem PyNiPc og CNT'er, og de indbyggede pyrrolidongrupper spiller også en vigtig rolle i at fremme phthalocyanin-dispersion og -katalyse.

Undersøgelsen præsenterer en ny strategi for at få det bedste ud af den fremragende iboende aktivitet af nikkelphthalocyanin og give værdifulde guider til udvikling af effektive og stabile elektrokatalysatorer til CO ₂ reduktion og andre elektrokemiske teknikker.