Højeffektiv katalysator forbedrer den elektriske reduktionsydelse af kuldioxid

Elektrokemisk omdannelse af kuldioxid (CO ₂ ) til brændstoffer og råvarer med værditilvækst, ideelt hvis drevet af vedvarende elektricitet, giver en rute til at reducere drivhusgasemissioner og samtidig lukke kulstofkredsløbet. På nuværende tidspunkt det rationelle design og kontrollerbare syntese af mere effektive katalysatorer, kombineret med forståelsen af ​​den katalytiske mekanisme, for at opnå den industrielle anvendelse af CO ₂ elektrisk reduktionsteknologi er blevet forskningsfokus og sværhedsgrad.

For nylig, et team ledet af prof. YU Shuhong og prof. GAO Minrui fra University of Science and Technology of China (USTC) fra det kinesiske videnskabsakademi (CAS) udviklede en mikrobølgeopvarmningsstrategi til at syntetisere en overgangsmetal chalcogenid nanostruktur, der effektivt katalyserer CO ₂ elektroreduktion til kulilte (CO). Disse resultater blev offentliggjort i Angewandte Chemie og Journal of the American Chemical Society .

En betydelig udfordring i omdannelsen af ​​CO ₂ til nyttige brændstoffer kommer fra aktiveringen af ​​CO ₂ at samarbejde ₂ - eller andre mellemprodukter, som ofte kræver ædle metalliske katalysatorer, høje overpotentialer, og/eller elektrolyttilsætningsstofferne (f.eks. ioniske væsker).

I dette studie, forskerne rapporterede en mikrobølgeopvarmningsstrategi til at syntetisere en overgangsmetal chalcogenid nanostruktur, der effektivt katalyserer CO ₂ elektroreduktion til CO. De opnåede en rekord CO ₂ -til-CO konverteringsstrøm på 212 mA cm ^-2 ved selektivitet på ~95,5% og potentiale på -1,2 V versus en reversibel brintelektrode (RHE) i en flowcellekonfiguration ved at bruge cadmiumsulfid (CdS) nanoneedle-arrays som elektrokatalysatorer.

Eksperimentelle og beregningsmæssige undersøgelser viste, at den højkrumnings CdS nanostrukturerede katalysator med en udtalt nærhedseffekt giver anledning til stor elektrisk feltforøgelse, som kan koncentrere alkalimetalkationer og derved resultere i den øgede CO ₂ elektroreduktionseffektivitet.

Ud over at bruge "nær-nabo-effekten" af nano multi-nålespidsen for at opnå berigelse af målioner, Prof. GAO Minruis gruppe og akademiker YU Shuhongs team foreslog yderligere at bruge nanokavitets "indgrænsede område-effekt" til at berige reaktionsmellemprodukterne og realisere den højeffektive konvertering fra CO ₂ til multi-carbon brændstoffer.

Resultaterne introducerede en simpel indeslutningsrute for ny CO ₂ reduktionsreaktion (CO ₂ RR) katalysatordesign. Rumlig indeslutning af de in situ genererede kulstofmellemprodukter i Cu2O-hulrum viste sig at være tilstrækkelig til at forhindre Cu+-reduktion under CO ₂ RR og for at stabilisere Cu-oxidationstilstanden.

De viste eksperimentelt, at den som designet Cu ₂ O med multi-kaviteter giver C ₂ ⁺ forbindelser med en faradaisk effektivitet på over 75% og en C ₂ ⁺ partiel strømtæthed på 267 ± 13 mA cm ^-2 . Sådan bemærkelsesværdig C ₂ ⁺ produktion muliggjort af den her demonstrerede katalysator foreslog en materialestrukturerende måde at øge CO ₂ RR-aktivitet og selektivitet for værditilvækst kulstofbaserede brændstoffer drevet af vedvarende energi.

Forskningen viser, at designet af katalysatorens nanostruktur i CO ₂ elektroreduktionsreaktion har en vigtig indflydelse på den katalytiske ydeevne. "berigelseseffekten" i nanoskala kan effektivt forbedre adsorptionen af ​​vigtige mellemprodukter, derved fremmer den effektive drift af reaktionen. Dette nye designkoncept giver nye ideer til design af relaterede elektrokatalysatorer og syntese af kulstofbaserede brændstoffer med høj værditilvækst i fremtiden.