Epitaksiale antiperovskit/perovskite heterostrukturer til materialedesign

Konstruerede heterostrukturer eller lagdelte materialer fremstillet af komplekse oxidmaterialer er en rig kilde til nye tekniske fænomener og anvendelser. Materialeforskere sigter mod at udvikle nye materialefunktioner ved at forbinde oxidperovskiter med substrater, der indeholder uens krystallografiske egenskaber, i en meget uudforsket allé. I en ny rapport, Camilo X. Quintela og en international gruppe inden for materialevidenskab, fysik og teknik i USA, Norge, Kina og Sydkorea foreslog en hidtil uset retning for materialedesign baseret på nitrid antiperovskit og oxid perovskit krystaller. I dette arbejde, de lagde med succes to krystallinske materialer kendt som perovskites og antiperovskites sammen, at skabe en grænseflade med unikke elektriske egenskaber til applikationer i en ny klasse af kvantematerialer.

Under forsøgene, Quintela et al. udviklet skarpe grænseflader mellem nitrid-antiperovskitten betegnet Mn ₃ GaN og oxidperovskitter såsom (La _0,3 Sr _0,7 )(EN _10,65 Ta _0,35 )O ₃ og strontiumtitanat (SrTiO ₃ ). Derefter ved at bruge spektroskopiske teknikker og beregninger med de første principper, de bemærkede en sammenhængende grænseflade-monolagssammensmeltning mellem de to antistrukturer og overraskende medierer antiperovskit/perovskit heterogrænsefladen ud over teoretiske forudsigelser. Resultaterne vil hjælpe med at udvikle spændende nye egenskaber ved grænsefladen til ultra-lav-effekt applikationer i spintronics, såsom transistorer, hukommelseschips og lagerenheder. Værket er nu udgivet i Videnskabens fremskridt .

Perovskit og antiperovskit krystaller

Perovskitkrystaller er normalt oxider med positivt og negativt ladede ioner med lovende optiske, magnetiske og elektriske egenskaber. I antiperovskitter vendes placeringen af ​​de positivt og negativt ladede ioner for at skabe en anden klasse af materialer med forskellige egenskaber end perovskitter. Antiperovskitmaterialer er intermetalliske materialer med perovskitkrystalstruktur, og ligesom deres oxidperovskit-modstykker viser de en række forskellige afstembare fysiske egenskaber, herunder superledningsevne, ferromagnetisme, magnetoresistens og topologisk elektronisk adfærd. Blandt sådanne anti-perovskite materialer, overgangsmetalbaserede nitridforbindelser, betegnet M ₃ XN, hvor M er lig med overgangsmetal og X er lig med metalliske eller halvledende elementer, er særligt interessante, med høj følsomhed over for magnetiske felter, temperatur eller tryk. Sådanne materialefølsomheder skyldes stærke spin-gitter-koblingsegenskaber hos M ₃ XN forbindelser, som kan tunes eller manipuleres gennem strain engineering. Derudover forskere har brugt ABO's fysiske egenskaber ₃ oxidperovskiter som eksterne triggere for at justere funktionaliteten af ​​antiperovskitmaterialer. ABO'en ₃ forbindelser er uovertrufne materialesystemer til grænseflader med M ₃ XN nitrid antiperovskiter på grund af deres analoge strukturer, at fremme epitaksial vækst (samling af forskellige materialer til en enkelt film). At udforske epitaksi på atomniveau, Quintela et al. undersøgte grænsefladestrukturen og kemien mellem nitrid antiperovskit og oxid perovskit materialer.

Udvikling og karakterisering af nitrid antiperovskit/oxid perovskite grænsefladen

I dette værk har Quintela et al. fremstillet en højkvalitets Mn ₃ GaN-film på (La _0,3 Sr _0,7 )(EN _10,65 Ta _0,35 )O ₃ (forkortet LSAT) og strontiumtitanat enkeltkrystalsubstrater som paradigmer for M ₃ XN/ABO ₃ grænseflader. Ved hjælp af røntgendiffraktion (XRD), de strukturelt karakteriserede den 60-nm tykke Mn ₃ GaN-film dyrket på LSAT-substratet og overvågede filmens epitaksiale vækst og enfasestruktur ved hjælp af reflekterende højenergielektrondiffraktion (RHEED). Resultaterne viste filmens høje krystallinske kvalitet og den uberørte grænseflade.

For at forstå strukturen og den kemiske sammensætning af Mn ₃ GaN/LSAT interface, Quintela et al. kombineret atomopløsningsscanningstransmissionselektronmikroskopi (STEM) med elektronenergitabsspektroskopi (EELS) og energidispersiv røntgenspektroskopi (EDS). Den første grænseflade Mn ₃ GaN monolag viste et mønster af skiftende lyse og mørke pletter for at indikere kompositorisk eller strukturel rekonfiguration ved grænsefladen. Ved hjælp af simuleringer og strukturkemiske analyser, holdet viste overgange fra LSAT-substratet til Mn ₃ GaN-film medieret gennem et skarpt grænseflade-monolag. For at bestemme atomstrukturen af ​​dette grænseflade-monolag, Quintela et al. udført yderligere STEM- og EDS-undersøgelser og viste rækkefølgen af ​​atomer i en todimensionel (2-D) periodisk struktur med rotationssymmetri.

Første-principper-beregninger

Holdet udførte første-principper-beregninger for at studere stabiliteten af ​​grænseflademodellen afledt af atomare opløsningseksperimenter. Ved hjælp af simuleringer, de beregnede dannelsesenergierne for at teste for stabilitet og bekræftede, at grænseflademodellen var energetisk stabil. Ekstra arbejde, imidlertid, viste tilsyneladende uoverensstemmelser mellem de eksperimentelle og teoretiske undersøgelser, som forskerne krediterede begyndelsen af ​​Mn ₃ GaN vækst i nærvær af en energibarriere, hvor uoverensstemmelsen forhindrede systemet i at slappe af fra det lokale til det globale energiminimum. Quintela et al. udforskede denne hypotese yderligere i deres arbejde. De kombinerede eksperimentelle og teoretiske undersøgelser viste, hvordan grænseflademonolaget fungerede som en strukturel bro mellem perovskitsubstratet og antiperovskitfilmen for at etablere heteroepitaxi mellem de ikke-isostrukturelle (uens krystalstruktur) materialer med forskellig kemisk sammensætning og binding.

På denne måde Camilo X. Quintela og kolleger realiserede en atomisk skarp brostruktur som en epitaksial grænseflade mellem nitrid-antiperovskitterne og oxidperovskitterne for første gang. Arbejdet udgør et kritisk skridt for at udvikle en ny klasse af epitaksiale heterostrukturer ved hjælp af materialer med forskellige krystallokemiske egenskaber. Potentialet til at konstruere nye heterogrænseflader giver en spændende legeplads til at manipulere fysiske grænsefladeegenskaber og etablere nye stoftilstande. På grund af disse materialers brede kvantepotentiale, som omfatter anti-ferromagnetisk spintronik, det rationelle design af epitaksiale heterostrukturer af antiperovskites og perovskites er af stor betydning for egenskabsafstemning og funktionelt enhedsdesign. Teamet forestiller sig, at denne strategi vil åbne et nyt og spændende kapitel for materialedesign og konstruktion.

© 2020 Science X Network