Undersøgelse af oxidative veje i atombrændstof

Kraftfulde atomopløsningsinstrumenter og teknikker ved Pacific Northwest National Laboratory (PNNL) afslører nye oplysninger om samspillet mellem urandioxid (UO2) og vand. Disse nye indsigter vil forbedre forståelsen for, hvordan brugt nukleart brændstof vil nedbrydes i dybe geologiske depotmiljøer.

UO2 er den primære form for brændstof, der bruges i kommercielle atomkraftreaktorer. Under nuklear fission i en reaktor, forskellige radionuklider dannes i brændstoffet. Forskere vil vide mere om UO2, især de opløsningsmekanismer, der spiller ind, når det keramiske materiales overflade kommer i kontakt med vand. Disse mekanismer styrer frigivelsen af ​​størstedelen af ​​radionukliderne, som kan have konsekvenser for miljøet.

Mange laboratorieinstrumenter i dag mangler følsomhed, løsning, og radiologiske kontroller nødvendige for effektivt at undersøge UO2 -overflader. Imidlertid, en enestående instrumenteringspakke på PNNL gjorde for nylig et forskerhold med flere institutter et nærmere kig på overfladearealer. Holdet, repræsenterer University of Cambridge, Europa -Kommissionens fælles forskningscenter, og PNNL, afdækkede vigtige afsløringer for atomkraft.

Geologisk bortskaffelse og videnskabelige udfordringer

Dybe geologiske depotkoncepter, der foreslås rundt om i verden, er fokuseret på den mættede zone, hvor vandet reducerer - hvilket i sidste ende kan føre til tab af ilt - og hvor UO2 er termodynamisk stabil. Udfordringen er stadig at udvikle en tilgang til at undersøge UO2 med tilstrækkelig kemisk opløsning og troskab til at forudsige, hvordan det kan opføre sig i disse miljøer.

"Vi er lige nu ved at udvikle de værktøjer, vi har brug for til at besvare mangeårige spørgsmål om nukleare materialer, "forklarer PNNL -materialeforsker Edgar Buck.

Nye teknikker producerer ny information

I undersøgelsen, forskere fra University of Cambridge samarbejdede med PNNL -forskere for at undersøge UO2 -prøver udsat for kontrolleret anoksisk korrosion ved hjælp af PNNLs flagskibsinstrumentering i Radiochemical Processing Laboratory's Radiological Microscopy Suite. Også kaldet "stille suite, "dette underjordiske rum er hjemsted for JEOL GrandARM 300F scanning transmissionselektronmikroskop (STEM). Brug af aberrationskorrigeret scanningstransmissionselektronmikroskopi og elektronenergitabspektroskopi (EELS), teamet undersøgte udviklingen af ​​atomistisk struktur og defekter.

PNNL -teamet har tidligere vist, at EELS kan kortlægge ikke -ligevægtsveje til oxidation i UO2, der er vanskelige at undersøge ved hjælp af andre metoder.

"Vores tilgang giver direkte information i atomskala for at forbedre vores modeller for opløsning, "forklarer PNNL -materialeforsker Steven Spurgeon. Til gengæld bedre modeller kan hjælpe med at gøre mere præcise, langsigtede forudsigelser om skæbne for brugt nukleart brændstof under anoksiske bortskaffelsesforhold.

Instrumenter informerer om opløsningsspørgsmål

I deres undersøgelse, forskerne fastslog, at opløsning starter ved materialeoverflade korngrænser og filmsprækker. Vigtigere, de observerede ingen amorf overfladelagdannelse - eller intet tab af sin krystallinske struktur - under opløsningsprocessen. Dette peger på en anden proces for iltsubstitution. Hellere, iltudskiftning sker på steder i overfladelagene af UO2 -gitteret. Denne substitutionsmekanisme ser ud til at skabe et oxideret passiverende lag, som ville være ansvarlig for den observerede reduktion i frigivelse af uran som en funktion af udvaskningstiden.

"Samarbejdet med PNNL gav os unikke værktøjer til at afdække en adfærd, der ville være utilgængelig på andre måder, "siger medforfatter prof. Ian Farnan fra Cambridge." Gennem vores fælles ekspertise, vi var i stand til at vise, hvordan subtile ændringer i overfladekemien for brugt atombrændstof kan kontrollere dets opløsning og frigivelse af radioaktive elementer til miljøet - et grundlæggende krav til sikker bortskaffelse. "

Resultaterne fra undersøgelsen er rapporteret i teamets papir, "En atomforståelse af UO2 Surface Evolution under anoksisk opløsning, "udgivet i ACS -anvendte materialer og grænseflader .