Skematisk illustration af alkylsilanphosphonatmodifikationen af en Ru/La, Rh:STO fotokatalysator for at fremskynde reaktantforsyningen. Kredit:© 2020 Yosuke Kageshima, Shinshu universitet
Forskning i vandopdeling til solbrintproduktion har fokuseret på fysiske processer inde i halvlederen, såsom lysabsorbering, ladningsseparation, og kemiske processer på overfladen, der er meget komplekse og er afhængige af udviklingen af nye materialer. Imidlertid, processer inde i løsningen skulle endnu ikke undersøges grundigt.
En nylig tilgang til forbedring af fotokatalytisk brintproduktion blev foreslået ved at indlæse phosphonatgrupper på overfladen af den synligt lysreagerende fotokatalysator lanthan og rhodiumdopet strontiumtitanat (La, Rh:STO) med et silankoblingsmiddel. Den funktionelle phosphonatgruppe fungerer som en mediator for protonforsyning (dvs. fremmer tilførslen af reaktanter) og forbedrer brintproduktionsaktiviteten.
Der har været eksempler på forskning, der anvender ikke -bufret elektrolyt- eller phosphatbufferopløsning som reaktionsopløsning i fotokatalytisk vandspaltningsreaktion. Imidlertid, førstnævnte er for det meste en elektrostatisk interaktion mellem fotokatalytisk materiale og ioner i opløsningen, mens sidstnævnte fokuserer på fosfatanionens funktion som protonmægler. Disse svarer til designet af bulkelektrolyt.
Det koncept, der foreslås i denne undersøgelse, er hverken udvikling af selve materialet eller design af bulkelektrolytten, men design af elektrolyt-fotokatalysator-grænsefladen:et nyt koncept, der muliggør kontrol af fysisk-kemiske fænomener i løsning, især i nærheden af katalysatoroverfladen via funktionelle grupper immobiliseret på fotokatalysatorpulveroverfladen. De funktionelle phosphonatgrupper immobiliseret på overfladen af den pulveriserede fotokatalysator leverer effektivt protoner til det aktive sted. De phosphonatfunktionelle grupper immobiliseret på overfladen af den pulveriserede fotokatalysator bidrager til forbedring af hydrogenproduktionsaktiviteten ved at fungere som mediatorer for effektivt at levere protoner til det aktive sted.
Til glæde for hovedforsker Yosuke Kageshima, når bulkphosphatbufferopløsningen blev brugt som reaktionsopløsning, La's brintproduktionsaktivitet, Rh:STO blev stærkt reduceret. Selvom det er almindeligt at fokusere på fosfatanioners funktion som protonmæglere, fremgangsmåden til immobilisering af funktionelle grupper i nærheden af fast-væske-grænsefladen kan være en vidtstrakt metode, der er effektiv uanset de anvendte materialer.
Yderligere forbedring af aktiviteten ved at øge koncentrationen af phosphonatfunktionelle grupper immobiliseret på overfladen vil blive undersøgt i yderligere undersøgelser. Detaljeret kvantitativ evaluering af diffusionsprocessen af phosphonatfunktionelle grupper er påkrævet samt ekspansion til brug i den samlede vandnedbrydningsreaktion. Lektor Kageshima håber at konstruere en enkeltstående kunstig fotosynteseenhed, der bidrager til realiseringen af et lavemissionssamfund gennem praktisk anvendelse af solbrintproduktion, som omdanner solenergi til kemisk energi, der er fordelagtig til opbevaring og transport.