Rumlig afkobling af lysabsorption og reaktionssteder i n-Si fotokatoder til solvandssplitning

Solar-drevet fotoelektrokemisk (PEC) vandopdeling er en attraktiv tilgang til at konvertere solenergi til kemisk energi. Blandt mange fotoelektrodematerialer, krystallinsk silicium (c-Si) har tiltrukket sig betydelig opmærksomhed på grund af dets overflod af jord, snæver båndgab, og passende båndkantposition til hydrogenudviklingsreaktion (HER). Imidlertid, c-Si lider af lav fotovoltage genereret fra fast-væske-krydset.

Forskellige strategier, såsom konstruktion af p-n homojunctions, metal-isolator-halvleder (MIS) kryds og p-n heterojunctions, er blevet vedtaget for at opnå høj fotovoltage. MIS-krydsene har været i fokus i PEC-vandopdeling på grund af deres enkle fremstilling og potentialet for at opnå højere effektiviteter end p-n-kryds. Imidlertid, der er meget begrænsede Si-baserede MIS-fotokatoder rapporteret med en effektivitet på over 5%, meget lavere end p-n junction fotokatode (10%).

En af de største udfordringer ved p-Si MIS-fotokatoder for højere effektivitet er den parasitære lysabsorbering fra HER-katalysatorer som Pt, Ni-Mo, etc. Traditionelle MIS fotokatoder er fremstillet af p-Si, hvor de fotogenererede minoritetsbærere (elektroner) driver reduktionsreaktionen ved frontoverfladen. Dette kan oversættes til, at katalysatoren skal placeres på samme side af MIS -krydset. Dermed, den parasitære lysabsorption fra katalysatorer vil i alvorlig grad begrænse fotostrømstætheden. Metallagene i MIS -krydset forårsager også optisk tab. En anden begrænsende faktor er manglen på metaller med lav arbejdsfunktion til at danne et stort bånd forskudt med p-Si i MIS-kryds, hvilket resulterer i en lav fotovoltage.

I en forskningsartikel offentliggjort i National Science Review , forskere ved Tianjin University præsenterer en unik belysningsreaktion afkoblet MIS fotokatode fremstillet af n-Si, hvilket overgår de udfordringer, der alvorligt hæmmer udviklingen af ​​p-Si MIS fotokatode.

Forskelligt fra tidligere arbejder, der anvender minoritetsbærere til at drive overfladereduktionsreaktionen, de fleste bærere (elektroner) af n-Si MIS fotokatode bruges i dette arbejde. På dette enkle, ukonventionel, men effektiv ændring, MIS-krydset og katalysatoren kan placeres på de modsatte sider af n-Si, hvilket undgår katalysatorens lysafskærmningsproblem.

I øvrigt, denne MIS fotokatode konstrueret af n-Si adresserer ulempen ved manglende metalliske materialer med passende arbejdsfunktion til at generere en stor båndforskydning for p-Si MIS fotokatode. Ved at bruge indiumtinoxid (ITO) med en høj transmittans som det høje arbejdsfunktionelle metalliske materiale til n-Si MIS fotokatode, afvejningen mellem metaldækning og lysabsorbering, der står over for høje arbejdsfunktionsmetaller, elimineres yderligere.

Som resultat, denne belysningsreaktion afkoblet n-Si MIS fotokatode udviser en lysabsorption højere end 90%, en fotovoltage op til 570 mV, og en registreret effektivitet på 10,3%, overstiger traditionelle p-Si MIS fotokatoder.

Denne lette strategi udviser et potentiale til at inspirere til et rationelt design af soldrevne fotoelektrokemiske systemer, der anvender katalysatorer med dårlig lysgennemgang, et skridt fremad mod fremtidig storstilet kommercialisering af solvandsopdeling.