Højbelastende atomisk dispergeret Ir/MoC-katalysator til hydrogeneringsreaktion

Atomisk dispergerede katalysatorer har fået omfattende forskningsopmærksomhed, fordi de udviser fremragende aktivitet og unik selektivitet for mange vigtige katalytiske reaktioner. Disse metalkatalysatorers atomisk dispergerede natur giver deres unikke elektroniske strukturer såvel som udpegede koordinationsmættede miljøer til optimeret adsorption/aktivering af reaktanterne. En stor udfordring for disse atomisk dispergerede katalysatorer er, at de understøttede isolerede metalatomer normalt er termisk ustabile og har en tendens til at aggregeres til store klynger/partikler ved evaluerede reaktionstemperaturer. Som resultat, de fleste rapporterede atomisk dispergerede katalysatorer har en ekstrem lav metalbelastning under 1,5 vægt%. På grund af den ekstremt lave metalbelastning, mange atomisk dispergerede katalysatorer lider af lav massespecifik aktivitet, som ofte betragtes som mere afgørende, især i industrielle applikationer. Derfor, at udvikle nye strategier til konstruktion af atomisk dispergerede katalysatorer med høj metalbelastning, høj termisk stabilitet, og høj katalytisk ydeevne er af stor betydning.

For at opnå høj metalbelastning og høj termisk stabilitet, understøttelsesmaterialet skal have et højt specifikt overfladeareal med rigelige overfladesteder, der kan give en stærk forankring til de understøttede metaller. I mellemtiden for at optimere den katalytiske ydeevne, understøtningsmaterialet bør også vælges omhyggeligt for at justere de elektroniske egenskaber af de understøttede arter, og at deltage i katalysering af reaktionen. I en ny artikel offentliggjort i Beijing-baserede National Science Review , forskere ved College of Chemistry and Molecular Engineering ved Peking University i Beijing, Kina, og ved University of Chinese Academy of Sciences i Beijing, Kina, og på University of Science and Technology of China i Hefei, Kina rapporterer en let syntese af en termisk stabil atomisk dispergeret Ir/MoC-katalysator med metalbelastning så høj som 4 vægt%, en usædvanlig høj værdi for carbidunderstøttede metalkatalysatorer. Den stærke interaktion mellem Ir og MoC-substratet muliggør høj spredning af Ir på MoC-overfladen, og modulerer den elektroniske struktur af de understøttede Ir-arter. Brug af quinolinhydrogenering som en modelreaktion, Ir/MoC-katalysator udviser bemærkelsesværdig reaktivitet, selektivitet, og stabilitet. Tilstedeværelsen af ​​isolerede Ir-atomer med høj densitet er nøglen til at opnå høj metal-normaliseret aktivitet og massespecifik aktivitet, hvorimod MoC-substrat bidrager til at blokere den uselektive hydrogenering af benzenring i quinolin under barske reaktionsbetingelser. Baseret på teoretiske beregninger, forfatterne viser, at vand-promoveret quinolinhydrogeneringsmekanisme foretrækkes frem for Ir/MoC, hvilket bidrager til høj selektivitet mod 1, 2, 3, 4-tetrahydroquinolin.

Bemærkelsesværdigt er, at forfatterne påpegede vigtigheden af ​​metalbelastning for atomisk dispergeret katalysator baseret på deres reaktionsdata, da "Vi kan drage den konklusion, at Ir1-arterne på α-MoC-overfladen er mere reaktive end Ir-klynger eller Ir NP'er i denne reaktion, giver den højeste metal-normaliserede aktivitet på 0,5-4% Ir/α-MoC katalysatorer. Vi skal påpege, at meget lav metalbelastning af en understøttet metalkatalysator kan resultere i en ekstremt lav massespecifik aktivitet, hvilket er en ulempe ved praktiske anvendelser. Efter vores opfattelse højbelastende atomisk dispergeret katalysator (f.eks. 4 % Ir/α-MoC) og katalysator med den højeste tæthed af isoleret metalatom (f.eks. 7 % Ir/α-MoC) er væsentlige for både den akademiske verden og den kemiske industri."