Forskere bestemmer aktive steder af Cu-znO-katalysatorer til vandgasskift og CO-hydrogeneringsreaktioner

Forskerholdet ledet af prof. Huang Weixin og Assoc. Prof. Zhang Wenhua fra University of Science and Technology i Kina fra det kinesiske videnskabsakademi, samarbejder med prof. Wang Ye fra Xiamen University, undersøgt på vandgasskifte (WGS) og CO hydrogeneringsreaktioner.

De observerede in situ-rekonstruktionen af ​​katalysatoren afhængig af Cu-struktur og reaktionsatmosfære, og fastslog, at Cu _Cu(100) -hydroxyleret ZnO-grænseflade og Cu _{Cu (611)} Zn-legering var de aktive steder for Cu-ZnO-katalysator til WGS-reaktion og CO-hydrogenering til methanol-reaktion, henholdsvis. Denne undersøgelse blev offentliggjort i Naturkommunikation .

Siden introduktionen af ​​konceptet "aktivt websted, " at identificere katalysatorens aktive site-struktur er blevet "den hellige gral" i den heterogene katalytiske reaktion. Denne form for aktiv site-struktur afhænger af den katalyserede kemiske reaktion.

Cu-ZnO-Al ₂ O ₃ katalysator er meget udbredt i kommercielt vandgasskift (WGS, CO + H ₂ O → CO ₂ + H ₂ ) og CO-hydrogenering til methanol (CO + 2H ₂ → CH ₃ Åh), imidlertid, de katalytiske aktive site-strukturer af Cu-ZnO-Al ₂ O ₃ katalysator i disse to handlinger er stadig uklar.

I dette studie, forskerne forberedte den velstrukturerede ZnO/Cu-katalysator via morfologivedligeholdelsesreduktionsmetode baseret på den velstrukturerede ZnO/Cu ₂ Åh, og systematisk studeret den katalytiske opførsel af ZnO/Cu-katalysator i WGS- og CO-hydrogenering til methanol ved hjælp af in situ karakteriseringsteknologi og teoretisk beregning. De fandt ud af, at i vandgasændringsreaktionen, ZnO/c-Cu _Cu(100) katalysator viste den højeste katalytiske aktivitet, og dets katalytiske ydeevne var positivt korreleret med antallet af Cu(I)Cu _Cu(100) -ZnO interface sites.

Derudover forskerne observerede in situ-dannelsen af ​​CuZn-legering i reaktionen af ​​CO-hydrogenering til methanol. Dannelsen af ​​CuZn-legering var positivt korreleret med antallet af overfladedefektsteder af Cu, og det dannedes lettest ved overfladedefektstedet for c-Cu _Cu(100) (Cu (611)). Methanoldannelseshastigheden katalyseret af ZnO/Cu _Cu(100) katalysator er positivt korreleret med antallet af CuZn-legeringssteder. Ved at kombinere disse resultater med teoretisk beregning, forskerne fastslog, at Cu _{Cu (611)} Zn-legering er det katalytisk aktive sted.

Prof. Huang har foreslået konceptet "nanokrystallinsk modelkatalysator, " og udførte undersøgelser af katalytisk overfladekemi og bestemte katalysatoraktive steder og katalytisk mekanisme under industrielle katalytiske reaktionsbetingelser. I tidligere værker, hans gruppe har studeret de strukturerede Cu2O / Cu nanokrystaller, og en række resultater blev offentliggjort i Angewandte Chemie (i 2011, 2014, og 2019) og Naturkommunikation .