Videnskab
 science >> Videnskab >  >> Kemi

Seneste fremskridt i faststof-NMR-undersøgelser af zeolitkatalysatorer

(a) 2D refokuseret UTIDSÆSTLIGT (J-medieret) 29Si{29Si} DQ NMR-spektrum af as-syntetiseret zeolit ​​ITW. (b) DNP-forstærket 2D 29Si{29Si} J-medieret korrelationsspektrum af calcineret Si-SSZ-70. (c) Skematisk diagram af rammestrukturen af ​​Al-SSZ-70 (orange farve angiver de T-steder, der er optaget af Al-heteroatomer), og 2D 27Al{29Si} J-HMQC NMR-spektrum af kalcineret Al-SSZ-70. Kredit:Science China Press

Zeolitter er vigtige uorganiske krystallinske mikroporøse materialer med et bredt anvendelsesområde inden for områderne katalyse, ionbytning og adsorption/separationer. På grund af deres unikke porestruktur, høje termiske stabilitet og afstembare syre-base egenskaber er zeolitter en slags af de vigtigste heterogene katalysatorer, der anvendes i petrokemisk industri og finkemisk industri.

Designet af effektive zeolitter med forbedrede egenskaber afhænger af forståelsen af ​​struktur-aktivitetsforholdet, hvilket kræver den grundlæggende karakterisering af zeolitterne. Solid-state NMR (ssNMR) spektroskopi er et veletableret værktøj i studiet af zeolitter og relevante katalytiske reaktioner på grund af dens fordel ved at give indsigt på atomniveau i molekylær struktur og dynamisk adfærd.

I en ny anmeldelse offentliggjort i National Science Review , opsummerer forskere ved State Key Laboratory of Magnetic Resonance and Atomic and Molecular Physics i Wuhan, Kina, de seneste fremskridt inden for ssNMR af zeolitkatalysatorer, hovedsageligt inklusive de nye anvendelser af ssNMR til at undersøge zeolitrammestruktur, katalytisk aktive steder, intermolekylære interaktioner og katalytiske reaktionsmekanismer. Forfatterne diskuterer også de nuværende begrænsninger og fremtidsudsigterne for ssNMR-teknikken til dens anvendelse i zeolitkatalysatorer.

Forfatterne indikerer, at ssNMR, kombineret med avanceret instrumentering og eksperimentelle teknikker, har vist sig at være et kraftfuldt analytisk værktøj til karakterisering af zeolitter. Den direkte påvisning af rammestruktur og syresteder er muliggjort ved at bruge forskellige 1D- og 2D-ssNMR-metoder. Den opnåede viden har gjort det muligt for zeolitforskere at optimere zeolitter med forbedret katalytisk ydeevne i mange vigtige reaktioner såsom methanolomdannelse, krakning af kulbrinter og oligomerisering af alkener.

I mellemtiden tillader 1D- og 2D-korrelationsspektroskopi ssNMR at sondere de internukleære rumlige nærheder, som er forbundet med vært-gæst- og gæst-gæst-interaktioner i zeolitter. Karakteriseringen af ​​forskellige interaktioner gør det muligt for forskere at opnå bedre forståelser af zeolitsyntese, adsorption/desorption og katalytiske reaktioner.

Desuden er brugen af ​​ssNMR til observation og identifikation af kritiske aktive mellemprodukter i zeolit-katalyserede reaktioner blevet en nøgletilgang til belysning af reaktionsmekanisme. Viden om reaktionsmekanismen og de involverede mellemprodukter er blevet anvendt til syntesen af ​​nye zeolitter, der er i stand til at kontrollere reaktionsvejen i en kompleks reaktion, såsom methanolomdannelse. + Udforsk yderligere

Syntetisering af zeolitter i nanostørrelse




Varme artikler