Videnskab
 science >> Videnskab >  >> Kemi

Forskere afslører oxygenatbaserede ruter i syngaskonvertering over bifunktionelle oxid-zeolitkatalysatorer

Faststof-NMR-undersøgelser afslører, at de oxygenatbaserede ruter regulerer syngaskonvertering over OXZEO bifunktionelle katalysatorer. Kredit:DICP

Et forskerhold ledet af prof. Hou Guangjin og prof. Bao Xinhe fra Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) ved det kinesiske videnskabsakademi (CAS) har afsløret de oxygenatbaserede ruter i syngaskonvertering over oxid-zeolit ​​(OXZEO) bifunktionelle katalysatorer ved solid-state nuklear magnetisk resonans (NMR).

Denne undersøgelse blev offentliggjort i Nature Catalysis den 23. juni.

OXZEO-katalyse blev foreslået i 2016 af Prof. Bao Xinhe og Prof. Pan Xiulian fra DICP. Det giver en platform for effektiv udnyttelse af kul og andre kulstofressourcer. Reaktionsmekanismen i OXZEO-katalyse er dog stadig uklar.

I denne undersøgelse valgte forskerne syngaskonverteringen frem for ZnAlOx /H-ZSM-5 bifunktionel katalysator som et modelsystem til at fremhæve den mekanistiske forskel i den OXZEO-baserede syngas direkte omdannelse. ZnAlOx er et typisk metaloxid til syngas til methanol-proces, mens H-ZSM-5 er en typisk zeolit ​​for methanol-til-carbonhydrider (MTH)-reaktion.

De brugte kvasi-in situ faststof-NMR (ssNMR)-gaskromatografi (GC) analysestrategien til at afsløre den dynamiske udvikling af rigelige kritiske og/eller forbigående mellemprodukter, herunder multi-carbon carboxylater, alkoxyler, syrebundne methyl-cyclopentenoner og methyl-cyclopentenyl-carbocations, fra den meget tidlige induktionsperiode til steady-state-omdannelsen under højtryks-flow-reaktionsbetingelser.

Oxygenatbaserede ruter viste sig at være bidraget til udløbet af olefiner og aromater, hvor foderet, dvs. CO og H2 , var også en energisk deltager i disse sekundære reaktioner. Ud over ZnAlOx /H-ZSM-5 katalysator, opdagede forskerne også, at nøglemellemprodukterne findes i flere OXZEO-katalysatorer, hvilket beviser universaliteten af ​​oxygenatbaserede ruter i OXZEO-baseret syngaskonvertering.

"Vores resultater giver ny indsigt i reaktionsmekanismen for syntesegaskonvertering på bifunktionelle katalysatorer og kan også hjælpe til bedre at forstå mekanismen for CO2 og biomassekonvertering," sagde prof. Hou. + Udforsk yderligere

Direkte syntese af isoparaffinrig benzin fra syngas




Varme artikler