Udforskning af kemiske logiske systemer, der kan reagere på miljøforhold

Evnen til at behandle information opnået fra deres umiddelbare omgivelser hjælper organismer med at udføre vanskelige opgaver. Selv den simpleste livsform (en enkelt celle) kan fornemme forskellige kemiske og fysiske stimuli og behandle denne information gennem deres iboende komplekse intracellulære logik for at udføre komplicerede cellulære funktioner såsom celledeling, cellemotilitet og lasttransport.

I de senere år har målet om at udvikle kunstige livlignende systemer ført til udforskningen af ​​komplekse kemiske reaktioner, som befinder sig i en tilstand uden for ligevægt. Men at udnytte det fulde potentiale af sådanne systemer med hensyn til deres evne til at behandle information fra flere eksterne stimuli og udføre programmerbare spatiotemporale funktioner forbliver uudforsket. Forskere ved Center for Self-assembly and Complexity (CSC), Institute for Basic Science (IBS, Sydkorea), er nu kommet op med kemiske systemer, der er ude af ligevægt, som kan fornemme flere eksterne stimuli (f.eks. lys, lyd, atmosfærisk oxygen) og behandle denne information for at udføre programmerbare livlignende rumlige funktioner.

Forskerne kaldte disse "kemiske logiske systemer" (CLS'er), da informationen til disse systemer fra flere eksterne input behandles ved at følge boolsk logik for at nå frem til et ønsket resultat. Forskerne beskriver to CLS'er i denne undersøgelse, hvoraf den ene fører til dannelsen af ​​programmerbare spatiotemporale kemiske mønstre og den anden resulterer i den programmerbare spatiotemporale bevægelse af en flydende last. "At vælge de passende systemer uden for ligevægt er et vigtigt aspekt i udviklingen af ​​CLS'er. Arbejdet med dette projekt var rigtig sjovt, fordi vi de fleste gange var i stand til at forudsige de eksperimentelle resultater i henhold til det program, vi satte," forklarer Seoyeon Choi , en kandidatstuderende ved POSTECH og den første forfatter til denne undersøgelse.

Forskerne designet først CLS-1 baseret på redoxkemien af ​​methylviologen (MV ²⁺ ), som er kendt for at blive reduceret til sin radikale kationiske form (MV ^•+ ) ved synlig lysbestråling i nærværelse af en fotosensibilisator og et offerreduktionsmiddel. Efter at have eksponeret gul farvet CLS-1 opløsning taget i en petriskål med synligt lys, hørbar lyd og atmosfærisk ilt, blev den først mørkegrøn og derefter gradvist reorganiseret til et spatiotemporalt mønster bestående af mørkegrønne og gule koncentriske ringe (et ønsket output). Fraværet af et hvilket som helst af de tre indgangssignaler fører til et uønsket output, f.eks. et tilfældigt kemisk mønster. Resultaterne tydede klart på, at CLS-1 udviste en OG-logisk port-respons mod de tre inputs:lys, lyd og ilt. De kemiske gradienter inden for de spatiotemporale mønstre kunne justeres yderligere ved at bruge en fotomaske under fotobestrålingsprocessen.

Holdet udforskede derefter CLS-2, der udviste en hurtig og reversibel opløsning af en peptid-base-samling som reaktion på bestråling med blåt lys. Dette blev ledsaget af en reversibel ændring i opløsningens overfladespænding, hvilket resulterede i en induceret Marangoni-effekt, som kan bruges til at drive en flydende last hen over en opløsningsoverflade. Forskerne udførte derefter en sådan lastbevægelse i nærvær af hørbar lyd og observerede, at den genererede koncentriske ringformede topografi af opløsningsoverfladen fungerede som skabelonspor for den kontrollerede spatiotemporale bevægelse af en flydende last (styrofoam-perle). The cargo movement could be effectively programmed only when light and audible sound were simultaneously irradiated, CLS-2 therefore exhibited an AND logic-gate response towards the two input stimuli.

The authors further observed that the at least two different types of cargo movement could be achieved by controlling the parameters of the audible sound input. A sound input of 38 Hz and 0.06 g (Audio-I) resulted in an orbital motion of the cargo along the circular tracks. On the other hand, with a slightly tweaked sound input (42 Hz and 0.08 g; Audio-II) a short distance radial motion of the cargo was observed. The application of the two input signals was further combined in such a way to execute a predetermined sequence of orbital and short radial motion of the cargo, which resulted in an even higher level or complicated functions such as navigating a cargo through a maze.

According to Dr. Mukhopadhyay, a co-corresponding author in this work who led this study, "Designing the maze was a real challenge for us. A conventional maze with real physical barriers would have interfered with the Faraday wave formation. To circumvent this issue, we thought of using a maze shaped photomask and projected it over the CLS-2 solution. This helped us in navigating the floating cargo only along a complex predetermined path, where it was dually exposed to light irradiation and sound waves."

The researchers at the CSC-IBS believe that the present strategy of exploiting audible sound and light in combo to maneuver a cargo through a maze, avoiding the conventional methods based on chemotaxis, phototaxis, magnetotaxis, etc., adds a new tool for researchers to develop materials exhibiting life-like properties and in the field of systems chemistry in general. Prof. Kimoon Kim, Director of the Center for Self-assembly and Complexity, who supervised the overall research opines, "The development of out-of-equilibrium CLSs can be one of the missing pieces of a very complex jigsaw puzzle that can connect the living and the non-living domains. The present result is just a small step in this direction, to achieve a similar level of complexity of CLSs that operate within a cell remains a distant goal." He laughs and adds further, "At present, the chemicals act merely as characters provided with a programmed script. Perhaps, like a movie director, I can command—Light… Sound… and Action!"

The results of this study were published on May 13 in Chem . + Udforsk yderligere

Spatiotemporal regulation of chemical reactions using only audible sound