Nitrogen-doterede kulstoflag øger effektiviteten og stabiliteten af ​​nikkelkatalysatorer ved stuetemperatur

Et forskerhold ledet af Wang Guozhong fra Hefei Institutes of Physical Science ved det kinesiske videnskabsakademi indkapslede metallisk nikkel i en nitrogen-doteret kulstof-silica-komposit (SiO₂ @Ni@NC) som en katalysator, der viste god ydeevne ved vanillinhydrogenering i vandige medier.

De fandt ud af, at det kan opnå 99,8% vanillin-omdannelse og 100% selektivitet af 4-hydroxymethyl-2-methoxyphenol (HMP) ved stuetemperatur. Resultaterne blev offentliggjort i Advanced Science .

Vand er et let tilgængeligt og miljøvenligt opløsningsmiddel. Katalytiske reaktioner, der involverer vand, er imidlertid stærkt begrænset af vanskeligheder med at stabilisere de aktive metalarter. Undersøgelser har vist, at indkapslingsstrategier effektivt kan reducere tabet af aktive arter.

Det nitrogen-doterede kulstoflag (NC) afledt af resorcinol-formaldehydharpiks kan øge affiniteten mellem katalysatoren og gasmolekyler eller organiske reaktanter gennem dets iboende hydrofobe egenskaber, hvilket effektivt forbedrer den katalytiske aktivitet og stabilitet.

I denne undersøgelse fremstillede forskerne en nikkelkatalysator pakket ind i en blanding af nitrogen-doteret kulstof og silica kaldet SiO₂ @Ni@NC. De brugte det til at omdanne vanillin til et andet kemikalie kaldet 4-hydroxymethyl-2-methoxyphenol (HMP) ved hjælp af vand som opløsningsmiddel. Denne emballerede katalysator fungerede meget godt. Det omdannede næsten al vanillin til HMP ved stuetemperatur, og det kunne genbruges fem gange.

Den effektive katalytiske ydeevne kom fra den synergistiske effekt af de aktive metaller, det nitrogen-doterede kulstoflag og silica. Silicaen hjalp med at fordele katalysatoren jævnt i vandet, mens carbonlaget beskyttede metallerne og fremmede reaktionen. Tests viste, at carbonlaget også hjalp med at samle de kemikalier, der var nødvendige for reaktionen.

Densitetsfunktionelle teoriberegninger bekræftede det nitrogen-doterede kullags rolle i den spontane dissociation af H₂ og belyst den katalytiske mekanisme for vanillin-hydrogenering i vandig fase.

Kulstoflagsindkapslingsstrategierne i dette arbejde giver en reference til konstruktionen af ​​effektive og stabile vandige hydrogeneringskatalysatorer ved stuetemperatur, ifølge holdet.

Flere oplysninger: Zidan Zou et al., Mod højtydende hydrogenering ved stuetemperatur gennem skræddersyede nikkelkatalysatorer stabile i vandig opløsning, Avanceret videnskab (2024). DOI:10.1002/advs.202309303

Journaloplysninger: Avanceret videnskab

Leveret af Chinese Academy of Sciences