Ny database sigter mod at accelerere udviklingen af ​​elektrokatalysator gennem atom-skala indsigt

Jagten på mere produktive katalysatorer til skabelse af bæredygtige brændstoffer og råvarekemikalier via elektrokemiske reaktioner er bare blevet lettere.

Drevet af vedvarende elektricitet har elektrokatalysatorer, der producerer brændstoffer og kemikalier fra vand, kuldioxid eller nitrogen, potentialet til at dekarbonisere den tunge transport- og kemiske industri. Denne dekarbonisering kan opnås ved direkte udskiftning af fossile brændstoffer eller lavere energiproduktion af brændstoffer og kemikalier.

En ny open source elektrokatalysedatabase, udviklet af National Renewable Energy Laboratory (NREL) og dets partnere, giver forskere et omfattende overblik over elektrokemisk energiomdannelse. De omfattende data muliggør indsigt i de grundlæggende faktorer, der styrer ændringer i katalysatorens ydeevne og kan fremskynde designet af elektrokatalysatorer.

Den nye database er udviklet af Beyond-Density Functional Theory Electrochemistry with Accelerated and Solvated Techniques (BEAST) team. BEAST-konsortiet, ledet af Ravishankar Sundararaman fra Rensselaer Polytechnic Institute, omfatter samarbejdspartnere ved NREL, Lawrence Berkeley National Laboratory, University of Colorado Boulder og University of South Carolina.

En database for atomistisk indsigt i elektrokemi

BEAST-databasen, eller BEAST DB, giver eksperimentelle og teoretiske elektrokemikere mulighed for at udforske katalytiske reaktioner på atomare skala og se adskillige egenskaber for katalysatorens ydeevne.

Eksempler på kritiske elektrokemiske reaktioner omfatter omdannelse af vand, kuldioxid eller nitrogen til henholdsvis hydrogen, myresyre eller andre reducerede kulstofbaserede molekyler og ammoniak ved hjælp af elektrokatalysatorer. At forstå de grundlæggende egenskaber under elektrokatalyse kan føre til fremskridt i katalysatoreffektivitet og produktivitet.

Derek Vigil-Fowler, den computervidenskabelige forsker ved NREL, som konceptualiserede BEAST DB, mener, at disse data kan muliggøre en holistisk forståelse af disse katalysatorer.

"At have standardiserede baseline-resultater for de mest undersøgte elektrokatalytiske reaktioner på ét sted giver forskerne mulighed for at have en one-stop-shop for at opnå en grundlæggende forståelse af, hvordan deres katalysator virker på atomær skala.

"De kan visualisere molekylær adsorption på overfladen og ladningsoverførslen, der driver elektrokatalytiske reaktioner og forstå, hvordan det varierer på tværs af katalysatorer og anvendte potentialeområder. Andre kan bygge videre på disse beregninger med nye beregninger og eksperimenter og gøre fremskridt på området," Vigil- sagde Fowler.

"Det ultimative mål med BEAST DB er at gøre det lettere at udforske katalysatorens ydeevne og udvikle nye katalysatorer til forskellige kemiske reaktioner."

Mangfoldigheden af ​​forhold i publicerede elektrokemiske eksperimenter og teoretiske beregninger hindrer en fuldstændig forståelse af elektrokemiske systemer. Mens density functional theory (DFT) kan forudsige katalytisk adfærd, repræsenterer DFT-metoder utilstrækkeligt længden og tidsskalaerne i elektrokemiske reaktioner, især ved den dynamiske elektrode-elektrolyt-grænseflade.

BEAST DB anvender en systematisk ramme, der overvinder DFT-mangler og præcist modellerer elektrokemiske systemer, hvilket giver klare grundlinjer for elektrokatalysatorydelse og fungerer som en byggesten for yderligere teoretiske udviklinger.

Databasen bruger også ensartede beregningsindstillinger, en vigtig brik, der mangler i litteraturen, som vil muliggøre en lettere sammenligning af katalytisk aktivitet og produktivitet på tværs af forskellige elektrokatalysatorer og under forskellige forhold.

Et detaljeret vindue til tusindvis af katalytiske reaktioner

BEAST DB bruger grand-canonical metoder til at modellere ab initio elektrokemisk solvation for elektrolytter for at generere ydeevnedata på mere end 24.000 molekyle-katalysator kombinationer, hvor forskere kan udforske reaktionsenergien for forskellige transformationer på katalytiske overflader.

Databasen inkluderer lovende elektrokatalysatorer til kuldioxidreduktionsreaktionen, oxygenreduktionsreaktionen, oxygenudviklingsreaktionen, nitrogenreduktionsreaktionen og hydrogenudviklingsreaktionen. Brugere kan sortere og se efter beregningstyper, herunder absorberingsformel, katalysatorsammensætning og katalysatorfacet.

Hver reaktionstype linker til en dedikeret beregningsside, der giver flere reaktionsdata, inklusive et interaktivt 3D-plot af beregningen for at visualisere den fysiske struktur og plots af ladningen på molekylet og det aktive katalysatorsted.

Brugere kan også downloade en POSCAR-strukturfil, så de er nemme at bruge sammen med andre visualiserings- og analyseværktøjer som standard til materialer og katalysefællesskaber.

BEAST-teamet leverer konverteringsscripts til det format, der er nødvendigt for softwarepakkerne, der driver BEAST DB—JDFTx og BerkeleyGW—for at reproducere databaseresultaterne og udføre yderligere beregninger for at give yderligere videnskabelig indsigt.

Hver af ovenstående databaseegenskaber kan hjælpe forskere med at rationalisere, hvorfor katalysatorer er lige så effektive, som de er under elektrokatalyse, mens selve dataene og evnen til at bygge videre på dem muliggør skabelsen af ​​maskinlæringsmodeller, der hjælper med at informere konstruktionen af ​​nye katalysatorer.

Accelerering af en dekarboniseret fremtid med elektrokatalyse

Jacob Clary, en anvendt forsker ved NREL, der arbejder på BEAST-teamet, som var medvirkende til at udvikle BEAST DB, håber, at databasen vil blive et vigtigt værktøj for elektrokatalyseforskningssamfundet.

"Jeg synes, at BEAST-konsortiet generelt er spændende, fordi vi udvikler state-of-the-art værktøjer til at modellere elektrokatalytiske systemer med højere kvalitet og lavere beregningsomkostninger end eksisterende tilgange," sagde Clary.

Taylor Aubry, en computervidenskabsforsker ved NREL og bidragyder af data til BEAST DB, ser også frem til den værdi, databasen vil bringe.

"Jeg forventer, at undersøgelser aktiveret af BEAST DB vil give uvurderlig indsigt i de utallige processer, der er nødvendige for at realisere en bæredygtig, dekarboniseret fremtid, hvor elektrokemisk katalyse indtager en central rolle," sagde Aubry.

Bill Tumas, associeret laboratoriedirektør for NREL's Materials, Chemical, and Computational Science direktorat, sagde:"Alsidigheden og mængden af ​​data i BEAST DB vil i høj grad hjælpe forskere med at forstå, forudsige og kontrollere designet af elektrokatalysatorer." P>

"Opdagelsen af ​​innovative elektrokatalysatorer, der muliggør produktion af bæredygtige brændstoffer og råvarekemikalier, er netop blevet nemmere med dette værdifulde værktøj."

BEAST-teamet vil samarbejde med elektrokatalyseforskere om deres næste runde af datagenerering og opfordrer til input og samarbejder fra brugere af databasen. Den næste version vil omfatte mere komplekse repræsentationer af katalysatoroverflader og reaktioner, f.eks. defekter, overfladedækning og gitteriltmekanismer.

Leveret af National Renewable Energy Laboratory