Accelererende materialekarakterisering:Maskinlæring møder røntgenabsorptionsspektroskopi

Lawrence Livermore National Laboratory (LLNL) forskere har udviklet en ny tilgang, der hurtigt kan forudsige strukturen og den kemiske sammensætning af heterogene materialer.

I en ny undersøgelse i Chemistry of Materials , LLNL-forskerne Wonseok Jeong og Tuan Anh Pham udviklede en tilgang, der kombinerer maskinlæring med røntgenabsorptionsspektroskopi (XANES) for at belyse den kemiske artsdannelse af amorfe carbonnitrider.

Forskningen giver dybtgående ny indsigt i systemernes lokale atomare struktur og repræsenterer i en bredere sammenhæng et kritisk skridt i etableringen af ​​en automatiseret ramme for hurtig karakterisering af heterogene materialer med indviklede strukturer.

Optrævlingen af ​​atomstrukturen af ​​heterogene materialer, såsom kulstofholdige rester fremstillet ved detonation af højeksplosive stoffer, har udgjort en betydelig udfordring for materialeforskere. Processen er ofte arbejdskrævende og involverer i mange tilfælde brug af empiriske parametre.

For at løse denne enestående udfordring begynder holdets integrerede tilgang med udviklingen af ​​maskinlæringspotentialer, der effektivt kan udforske det enorme konfigurationsrum af amorfe carbonnitrider som et repræsentativt system. Denne neurale netværksbaserede model muliggør identifikation af repræsentative lokale strukturer i materialet, hvilket giver indsigt i, hvordan disse strukturer udvikler sig med kemiske sammensætninger og tæthed.

Ved at koble disse maskinlæringspotentialer med high-fidelity atomistiske simuleringer etablerer forskerne korrelationer mellem lokale atomstrukturer og spektroskopiske signaturer. Denne korrelation tjener som grundlag for fortolkning af eksperimentelle XANES-data, hvilket muliggør ekstraktion af afgørende kemisk information fra komplekse spektre.

"I vores undersøgelse havde vi til formål at tackle den langvarige udfordring med at karakterisere detonationsprodukter og uordnede materialer generelt ved at integrere beregningsmetoder med eksperimentelle teknikker," sagde Jeong, den første forfatter til papiret.

"Vores tilgang forbedrer ikke kun vores forståelse af disse materialer, men lægger også grundlaget for lignende undersøgelser på tværs af forskellige materialesystemer og karakteriseringsmetoder. For eksempel kan tilgangen let bruges til at forudsige elementær artsdannelse for en bred vifte af kulstofholdige rester og give input for at forbedre detonationsmodeller," sagde Pham, projektets hovedefterforsker.

Undersøgelsens resultater repræsenterer et betydeligt fremskridt inden for materialevidenskab, og tilbyder en robust ramme til at belyse atomartningen af ​​uordnede systemer. Tilgangens alsidighed betyder desuden, at den let kan tilpasses til at undersøge andre materialeklasser og eksperimentelle karakteriseringsprober, hvilket baner vejen for realtidsfortolkning af spektroskopiske målinger.

Undersøgelsen involverer et samarbejde mellem forskere med forskellig baggrund, hvilket fremhæver den tværfaglige karakter af LLNL-forskning. Mens forskere fortsætter med at udforske grænsen for materialedesign og karakterisering, rummer innovative tilgange som denne løftet om at åbne nye muligheder for teknologisk innovation og videnskabelig opdagelse, sagde Jeong.

Andre medforfattere på papiret omfatter Wenyu Sun, Marcos Calegari Andrade, Liwen Wan, Trevor Willey og Michael Nielsen.

Flere oplysninger: Wonseok Jeong et al., Integrating Machine Learning Potential and X-ray Absorption Spectroscopy for Predicting the Chemical Speciation of Disorded Carbon Nitrides, Chemistry of Materials (2024). DOI:10.1021/acs.chemmater.3c02957

Journaloplysninger: Materialernes kemi

Leveret af Lawrence Livermore National Laboratory