Siden fremkomsten af den industrielle revolution, akkumulering af kuldioxid (CO2 ) i jordens atmosfære har rejst betydelige miljø- og klimaproblemer. Som et svar på denne presserende udfordring, omdannelsen af CO2 til kemikalier og/eller brændstoffer gennem direkte hydrogenering er opstået som en bredt anerkendt og tvingende strategi til at afbøde både CO2 emissioner og fossilt brændstofforbrug.
Blandt rækken af katalysatorer, der er undersøgt for CO2 hydrogenering har kobber (Cu)-baserede katalysatorer fået stigende opmærksomhed for deres lovende potentiale i produktionen af methanol. På trods af den lovende katalytiske aktivitet, som Cu-baserede katalysatorer udviser, er deres praktiske anvendelse i CO2 hydrogenering står over for en betydelig vanskelighed som følge af de Cu-baserede aktive centres iboende reduktion og aggregeringstendenser, især ved de forhøjede driftstemperaturer.
Denne tilbøjelighed til reduktion og aggregering kan potentielt resultere i større Cu-partikler, som følgelig mindsker CO2 hydrogeneringsaktivitet og fører til dannelse af uønskede CO-biprodukter. Som et resultat heraf udgør dette en betydelig hindring for samtidig opnåelse af den ønskede høje katalytiske aktivitet og methanolselektivitet, hvilket er gavnligt til industrielle anvendelser i stor skala.
For at imødegå disse udfordringer har forskerholdet ledet af professor Hai-Long Jiang fra University of Science and Technology of China (USTC) foreslået en ny strategi, der sigter på at immobilisere og stabilisere enkelt-atom Cu-steder inden for en metal-organisk ramme-baseret katalysator ved at skabe Na + indrettet mikromiljø i umiddelbar nærhed. Værket er publiceret i tidsskriftet National Science Review .
Gennem omfattende eksperimentelle og teoretiske beregningsundersøgelser har de afdækket vigtigheden af Na + -dekoreret mikromiljø omkring enkeltatoms Cu-steder. Dette mikromiljø spiller en afgørende rolle i at opretholde atomspredningen af Cu-steder under CO2 hydrogeneringsproces, selv ved høje temperaturer, der når op til 275°C, gennem den elektrostatiske interaktion mellem Na + og H δ- art.
Denne enestående stabiliseringseffekt af enkeltatomare Cu-steder har givet katalysatoren fremragende CO2 hydrogeneringsaktivitet (306 g·kgkat -1 ·h -1 ), høj selektivitet over for methanol (93 %) og langtidsstabilitet, der langt overgår dens modstykke uden tilstedeværelsen af Na + .
Dette arbejde fremmer ikke kun udviklingen af Cu-baserede katalysatorer til selektiv CO2 hydrogenering til methanol, men introducerer også en effektiv strategi til fremstilling af stabile enkeltatomsteder i avanceret katalyse ved at skabe alkali-dekorerede mikromiljøer i umiddelbar nærhed.
Flere oplysninger: Li-Li Ling et al., fremmet hydrogenering af CO2 til methanol over enkeltatomer Cu-steder med Na+ dekoreret mikromiljø, National Science Review (2024). DOI:10.1093/nsr/nwae114
Leveret af Science China Press
Sidste artikelForskere fremstiller kompositter, der kombinerer høj styrke og bioaktivitet inspireret af den kortikale knogle
Næste artikelFremstilling af enkeltatoms katalysatorer til detektering af meget følsom gas