Ser på vigtigheden af ​​katalysatorsteder i elektrokemisk CO₂-omdannelse

En intens forskningsindsats har været rettet mod at studere den elektrokemiske omdannelse af CO₂ , en stor drivhusgas, til platformskemikalier og brændstoffer. Succesen med denne teknologi kan muliggøre dekarbonisering af nogle af de største CO₂ emittere, herunder stål-, cement- og kemiske fremstillingsindustrier.

Kobber er unik i sin evne til at omdanne CO₂ ved lave temperaturer til en bred vifte af produkter, såsom kulilte, ethylen og ethanol ved industrielt levedygtige strømtætheder. Som følge heraf er der udbredt interesse for at forstå CO₂ konvertering på kobberelektroder som effektiv og stabil CO₂ elektrolysatorer.

I en nylig undersøgelse, der involverede et tværfagligt team fra Lawrence Livermore National Laboratory (LLNL), Lawrence Berkeley National Laboratory, University of California Berkeley og Korea Advanced Institute of Science and Technology (KAIST), brugte forskere kemisk transient kinetik og mikrokinetisk modellering at forstå kobberelektrodernes atomistiske skalafunktioner under elektrokemisk omdannelse af carbonmonoxid, et centralt reaktionsmellemprodukt i elektrokemisk CO₂ konvertering.

Deres resultater blev offentliggjort som en artikel med åben adgang i tidsskriftet ACS Catalysis .

Ved at bruge en simpel eksperimentel protokol, der involverer gentagne skift af gastilførsel fra argon til kulilte, finder forskerne ud af, at kulilteomdannelse til multikulstofprodukter kan forløbe med samme hastighed i flere sekunder, selv efter at gastilførslen er skiftet fra kulilte til argon (benævnt forsinkelsestiden). Denne observation motiverede teamet til at forstå oprindelsen af ​​forsinkelsestiden og dens implikationer for at designe effektive katalysatorer til denne vigtige reaktion.

"Vores overraskende fund fra dette arbejde er, at den effektive katalytiske aktivitet af reaktionen forbedres, når der er en større andel af mindre aktive steder [kaldet reservoirsteder]. Vi udviklede en mikrokinetisk model, der involverede tre stedtyper for at forklare vores resultater," sagde LLNL-forsker og medforfatter Nitish Govindarajan.

"Vores resultater tyder på, at katalysatoraktive steder ikke kan analyseres isoleret fra deres nabosteder. Vi må snarere overveje, hvordan hele katalysatornettet samarbejder om at etablere en forsyningskæde af reaktanter til de mest aktive steder," sagde LLNL co-principal. efterforsker Christopher Hahn.

Flere oplysninger: Chansol Kim et al., Vigtigheden af ​​webstedsdiversitet og forbindelse i elektrokemisk CO-reduktion på Cu, ACS-katalyse (2024). DOI:10.1021/acscatal.3c05904

Leveret af Lawrence Livermore National Laboratory