Videnskab
 Science >> Videnskab >  >> Kemi

Forskning afslører gas-fase migrationsrute til dannelse af stærk metal-støtte interaktionstilstand

Skematisk illustration af dannelsen af ​​selvbegrænset Cu@ZnOx-struktur via gasfase-migreringsrute og dens virkning på CO2-hydrogenering til methanol over Cu/Al2O3-katalysatorer. Kredit:Song Tongyuan, fra Angewandte Chemie International Edition (2023). DOI:10.1002/anie.202316888

Strong metal-support interaction (SMSI) er et af de vigtigste begreber i heterogen katalyse. Udløst af forbehandlings- eller reaktionsprocesser kan de understøttede metalnanopartikler være delvist eller fuldstændigt indkapslet af understøtningsafledte overlag, som påvirker den katalytiske ydeevne af understøttede metalkatalysatorer. Imidlertid er dannelsesmekanismen for SMSI-tilstanden stadig uklar.



For nylig foreslog et forskerhold ledet af prof. Fu Qiang fra Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) ved det kinesiske videnskabsakademi (CAS) en gasfase migrationsrute til dannelsen af ​​SMSI. Dette arbejde blev udgivet i Angewandte Chemie International Edition .

Indtil videre er der foreslået to diffusionsveje for de understøtningsafledte arter på metaloverfladen, herunder grænsefladelegering og overflademigrering.

I dette arbejde placerede forskerne ZnO-partikler og Cu/Al2 O3 pulvere i en mikroreaktor i en dual-bed-tilstand (ZnO||Cu/Al2 O3 ). Ved at udnytte gasfase migration af Zn-arter i CO2 /H2 atmosfære (0,5 % CO2 /H2 , 450°C), fandt de ud af, at en selvbegrænset tynd ZnOx overlag voksede på overfladen af ​​Cu nanopartikler (Cu@ZnOx ) i Cu/Al2 O3 katalysator uden overdreven aflejring og aggregering af ZnOx arter. Således opnåede de et optimalt antal ZnOx -Cu-grænsefladesteder, som forbedrede methanolsynteseaktiviteten.

Desuden påviste forskerne, at dannelsen af ​​den selvbegrænsede Cu@ZnOx indkapslingsstrukturen skyldtes fordampningen af ​​Zn-atomer fra ZnO-partiklerne, migration til Cu/Al2 O3 katalysator og yderligere aflejring på Cu-overfladen for at danne ZnOx overlag under den synergistiske effekt af at reducere H2 og oxiderende CO2 komponenter ved behandlingstemperaturen.

"Vores arbejde belyser den højtemperatur redox atmosfære-inducerede gasfase migrationsvej til dannelsen af ​​indkapslingsstrukturen eller den klassiske SMSI tilstand," sagde prof. Fu.

Flere oplysninger: Tongyuan Song et al., Enhanced Methanol Synthesis over Self-Limited ZnOx Overlayers on Cu-nanopartikler dannet via Gas-Phase Migration Route, Angewandte Chemie International Edition (2023). DOI:10.1002/anie.202316888

Journaloplysninger: Angewandte Chemie International Edition

Leveret af Chinese Academy of Sciences




Varme artikler