En ny tilgang til dimensionskonstruktion af kovalente organiske rammer afledt kulstof

Kovalente organiske rammer (COF'er) er en særlig klasse af materialer sammensat af indbyrdes forbundne organiske byggesten holdt sammen af ​​stærke kemiske bindinger. Med jævnt fordelte atomer og rigeligt indre tomt rum kan COF'er bruges som udgangspunkt for udvikling af funktionelle kulstofbaserede materialer.

Når de udsættes for høje temperaturer, mister COF'er deres todimensionelle (2D) flade form og bliver til en tredimensionel (3D) struktur. For at opnå kuldioxidreduktionen (CO₂ RR) katalysatorer med stor porøsitet, høj ledningsevne og overflod af kantsteder for doterede heteroatomer, er strukturkontrollen af ​​COF-afledt kulstof af vital betydning, men den er stadig underudforsket.

En forskergruppe ledet af prof. Zeng Gaofeng og Xu Qing ved Shanghai Advanced Research Institute (SARI) fra det kinesiske videnskabsakademi i samarbejde med prof. He Yue ved Shanghai Jiao Tong University, ved hjælp af skabelonsyntesestrategi, udviklet COF-afledt kulstof i forskellige dimensioner for at katalysere CO₂ RR. Undersøgelsen blev offentliggjort i SusMat .

Forskerne syntetiserede de 1D til 3D COF-afledte carboner ved skabelon-pyrolysemetoderne. For 1D-kulstoffet blev et lag af COF'er aflejret på carbonnanorør (CNT'er) som skabelon, mens COF'er for 2D-carbonet blev aflejret på grafen (Gr).

Forskerne carboniserede også COF-forløberen direkte for at skabe 3D-kulstof. COF-precursoren anvendt i eksperimenterne var TP-BPY-COF, som blev syntetiseret ud fra specifikke kemikalier ved hjælp af solvotermiske metoder.

EXAFS-spektre viste, at de resulterende COF-afledte kulstofmaterialer indeholdt masser af nitrogen (N) steder, som fungerede som katalytiske centre, især i form af CoN₅ . Blandt de forskellige testede katalysatorer udviste den 1D COF-baserede katalysator enestående ydeevne på grund af dens stærke affinitet for CO₂ , et højere antal defekte steder og overlegen elektronisk ledningsevne. Disse kvaliteter resulterede i større CO₂ RR-aktivitet og selektivitet over for det ønskede produkt (CO) sammenlignet med 2D- og 3D-katalysatorerne.

Resultaterne af denne undersøgelse viser ikke kun betydningen af ​​at skræddersy strukturen af ​​COF-afledte kulstoffer for at øge deres effektivitet som katalysatorer i CO₂ reduktionsreaktioner, men giver også et nyt perspektiv til at udvikle effektive COF-baserede katalysatorer. Ved at anvende COF-afledte kulstofmaterialer som katalysatorer for CO₂ elektroreduktion, CO₂ potentielt kan omdannes til værdifulde kemiske forbindelser eller endda vedvarende brændstoffer.

Flere oplysninger: Guojuan Liu et al., Dimensionel konstruktion af kovalente organiske rammer afledt kulstof til elektrokatalytisk kuldioxidreduktion, SusMat (2023). DOI:10.1002/sus2.167

Leveret af Chinese Academy of Sciences