Plasmoniske løfter:Første observation af plasmaroner i grafen

(PhysOrg.com) -- Energibåndene af komplekse partikler kendt som plasmaroner er blevet set for første gang af forskere, der arbejder med grafen ved den avancerede lyskilde. Deres opdagelse kan fremskynde dagen, hvor disse krystallinske plader af kulstof, der kun er et atom tykt, kan bruges til at bygge ultrahurtige computere og andet elektronisk, fotonisk, og plasmoniske enheder på nanoskala.

Forskere, der arbejder ved Advanced Light Source (ALS) ved det amerikanske energiministeriums Lawrence Berkeley National Laboratory, har opdaget slående nye detaljer om den elektroniske struktur af grafen, krystallinske plader af kulstof kun et atom tykt. Et internationalt hold ledet af Aaron Bostwick og Eli Rotenberg fra ALS fandt ud af, at sammensatte partikler kaldet plasmaroner spiller en afgørende rolle i at bestemme grafens egenskaber.

"Grafens interessante egenskaber er alle kollektive fænomener, siger Rotenberg, en ALS senior videnskabsmand med ansvar for det videnskabelige program på ALS beamline 7, hvor arbejdet er udført. "Graphens sande elektroniske struktur kan ikke forstås uden at forstå de mange komplekse interaktioner mellem elektroner og andre partikler."

De elektriske ladningsbærere i grafen er negative elektroner og positive huller, som igen påvirkes af plasmoner - tæthedssvingninger, der bevæger sig som lydbølger gennem "væsken" af alle elektronerne i materialet. Et plasmaron er en sammensat partikel, en ladningsbærer koblet med en plasmon.

"Selvom plasmaroner blev foreslået teoretisk i slutningen af ​​1960'erne, og indirekte beviser for dem er fundet, vores arbejde er den første observation af deres forskellige energibånd i grafen, eller faktisk i ethvert materiale, siger Rotenberg.

Forstå forholdet mellem disse tre slags partikler – ladningsbærere, plasmoner, og plasmaroner - kan fremskynde dagen, hvor grafen kan bruges til "plasmonics" til at bygge ultrahurtige computere - måske endda stuetemperatur kvantecomputere - plus en lang række andre værktøjer og applikationer.

Mærkeligt grafen bliver mere fremmed

"Graphene har ingen båndgab, " siger Bostwick, en forsker på beamline 7.0.1 og hovedforfatter af undersøgelsen. "På det sædvanlige båndgab-diagram af neutral grafen, det fyldte valensbånd og det tomme ledningsbånd er vist som to kegler, som mødes ved deres spidser på et punkt kaldet Dirac-krydset."

Grafen er unik ved, at elektroner nær Dirac-krydset bevæger sig, som om de ikke har nogen masse, rejser med en betydelig brøkdel af lysets hastighed. Plasmoner kobler direkte til disse elementære ladninger. Deres frekvenser kan nå op på 100 billioner cyklusser i sekundet (100 terahertz, 100 THz) - meget højere end frekvensen af ​​konventionel elektronik i nutidens computere, som typisk kører med omkring et par milliarder cyklusser i sekundet (et par gigahertz, GHz).

Plasmoner kan også exciteres af fotoner, partikler af lys, fra eksterne kilder. Fotonik er det felt, der omfatter kontrol og brug af lys til informationsbehandling; plasmoner kan ledes gennem kanaler målt på nanoskala (milliarddele af en meter), meget mindre end i konventionelle fotoniske enheder.

Og da tætheden af ​​grafens elektriske ladningsbærere let kan påvirkes, det er ligetil at tune de elektroniske egenskaber af grafen nanostrukturer. Af disse og andre grunde, siger Bostwick, "grafen er en lovende kandidat til meget mindre, meget hurtigere enheder - plasmoniske enheder i nanoskala, der fusionerer elektronik og fotonik."

Det sædvanlige billede af grafens simple koniske bånd er ikke en fuldstændig beskrivelse, imidlertid; i stedet er det et idealiseret billede af "nøgne" elektroner. Ikke kun interagerer elektroner (og huller) kontinuerligt med hinanden og andre enheder, det traditionelle band-gap billede formår ikke at forudsige de nyopdagede plasmaroner afsløret af Bostwick og hans samarbejdspartnere.

Holdet rapporterer deres resultater og diskuterer implikationerne i "Observationer af plasmaroner i quasi-fritstående dopet grafen, ” af Aaron Bostwick, Florian Speck, Thomas Seyller, Karsten Horn, Marco Polini, Reza Asgari, Allan H. MacDonald, og Eli Rotenberg, i udgaven af ​​21. maj 2010 af Videnskab , tilgængelig online for abonnenter.

Grafen er mest kendt som de individuelle lag, der udgør grafit, blyantformen af ​​kulstof; Det, der gør grafit blød og et godt smøremiddel, er, at enkeltatomlagene let glider over hinanden, deres atomer er stærkt bundet i planet, men svagt bundet mellem planer. Siden 1980'erne, grafenplader er blevet rullet op til kulstofnanorør eller lukkede buckyball-sfæroider. Teoretikere tvivlede længe på, at enkelte grafenplader kunne eksistere, medmindre de var stablet eller lukket om sig selv.

Så i 2004 blev enkelte grafenplader isoleret, og grafen er siden blevet brugt i mange forsøg. Grafenark, der er suspenderet i vakuum, virker ikke til den slags elektroniske undersøgelser, som Bostwick og Rotenberg udfører ved ALS beamline 7.0.1. De bruger en teknik kendt som vinkelopløst fotoemissionsspektroskopi (ARPES); til ARPES, prøvens overflade skal være flad. Fritstående grafen er sjældent fladt; i bedste fald ligner det et krøllet sengetøj.

Brug af elektroner til at tegne billeder af sammensatte partikler

"En af de bedste måder at dyrke et fladt ark grafen på er ved at opvarme en krystal af siliciumcarbid, Rotenberg siger, ”og det sker, at vores tyske kolleger Thomas Seyller fra universitetet i Erlangen og Karsten Horn fra Fritz Haber Instituttet i Berlin er eksperter i at arbejde med siliciumcarbid. Når silicium trækker sig tilbage fra overfladen, efterlader det et enkelt kulstoflag."

Ved at bruge flad grafen fremstillet på denne måde, forskerne håbede at studere grafens iboende egenskaber ved ARPES. Først frigør en stråle af bløde røntgenstråler fra ALS elektroner fra grafen (fotoemission). Derefter ved at måle retningen (vinklen) og hastigheden af ​​de udsendte elektroner, eksperimentet genvinder deres energi og momentum; spektret af de kumulative udsendte elektroner transmitteres direkte til en todimensionel detektor.

Resultatet er et billede af de elektroniske bånd skabt af elektronerne selv. I tilfælde af grafen, billedet er x formet, et tværsnit gennem de to koniske bånd.

"Selv i vores indledende eksperimenter med grafen, vi havde mistanke om, at ARPES-fordelingen ikke var helt så enkel som to-keglen, bare-elektron model foreslået, siger Rotenberg. "Ved lav opløsning så det ud til at være et knæk i båndene ved Dirac-overfarten." For der er virkelig ikke noget der hedder en bar elektron, forskerne spekulerede på, om denne uklarhed var forårsaget af ladningsbærere, der udsender plasmoner.

"Men teoretikere mente, at vi skulle se endnu stærkere effekter, siger Rotenberg, "Og så vi spekulerede på, om substratet havde indflydelse på fysikken. Et enkelt lag af carbonatomer, der hviler på et siliciumcarbidsubstrat, er ikke det samme som fritstående grafen."

Siliciumcarbidsubstratet kunne i princippet svække vekselvirkningerne mellem ladninger i grafen (på de fleste underlag er grafenens elektroniske egenskaber forstyrret, og de plasmoniske virkninger kan ikke observeres). Derfor introducerede holdet brintatomer, der bandt til det underliggende siliciumcarbid, isolere grafenlaget fra substratet og reducere dets indflydelse. Nu var grafenfilmen flad nok til at studere med ARPES, men tilstrækkeligt isoleret til at afsløre dens iboende interaktioner.

Billederne opnået af ARPES afspejler faktisk dynamikken i de efterladte huller efter fotoemission af elektronerne. Levetiden og massen af ​​exciterede huller er stærkt udsat for spredning fra andre excitationer, såsom fononer (vibrationer af atomerne i krystalgitteret), eller ved at skabe nye elektron-hul-par.

"I tilfældet med grafen, elektronen kan efterlade enten et almindeligt hul eller et hul bundet til en plasmon - et plasmaron, ” siger Rotenberg.

Taget sammen, interaktionerne påvirkede ARPES-spektret dramatisk. When the researchers deposited potassium atoms atop the layer of carbon atoms to add extra electrons to the graphene, a detailed ARPES picture of the Dirac crossing region emerged. It revealed that the energy bands of graphene cross at three places, not one.

Ordinary holes have two conical bands that meet at a single point, just as in the bare-electron, non-interacting picture. But another pair of conical bands, the plasmaron bands, meets at a second, lower Dirac crossing. Between these crossings lies a ring where the hole and plasmaron bands cross.

“By their nature, plasmons couple strongly to photons, which promises new ways for manipulating light in nanostructures, giving rise to the field of plasmonics, ” Rotenberg says. “Now we know that plasmons couple strongly to the charge carriers in graphene, which suggests that graphene may have an important role to play in the merging fields of electronics, fotonik, and plasmonics on the nanoscale.”