Fysikere styrer lysspredning i grafen

Forskere ved Lawrence Berkeley National Laboratory (Berkeley Lab) og University of California, Berkeley har lært at kontrollere kvantebanerne, der bestemmer, hvordan lys spredes i grafen. Kontrolleret spredning giver et nyt værktøj til studiet af dette unikke materiale - grafen er et enkelt ark kulstof, kun et atom tykt - og kan pege på praktiske anvendelser til at kontrollere lys og elektroniske tilstande i grafen nanoenheder.

Forskerholdet, ledet af Feng Wang fra Berkeley Labs afdeling for materialevidenskab, gjorde den første direkte observation, i grafen, af såkaldt kvanteinterferens i Raman-spredning. Ramanspredning er en form for "uelastisk" lysspredning. I modsætning til elastisk spredning, hvor det spredte lys har samme farve (samme energi) som det indfaldende lys, uelastisk spredt lys enten mister energi eller vinder det.

Ramanspredning forekommer i grafen og andre krystaller, når en indkommende foton, en partikel af lys, exciterer en elektron, som igen genererer en fonon sammen med en foton med lavere energi. Fononer er vibrationer af krystalgitteret, som også behandles som partikler af kvantemekanikken.

Kvantpartikler er lige så mange bølger som partikler, så de kan blande sig med hinanden og endda med sig selv. Forskerne viste, at lysemission kan kontrolleres ved at kontrollere disse interferensveje. De præsenterer deres resultater i et kommende nummer af tidsskriftet Natur , nu tilgængelig i Advance Online Publication.

Manipulering af kvanteinterferens, i livet og i laboratoriet

"Et velkendt eksempel på kvanteforstyrrelser i hverdagen er antireflekterende belægning på briller, " siger Wang, som også er adjunkt i fysik ved UC Berkeley. "En foton kan følge to veje, spredning fra belægningen eller fra glasset. På grund af dens kvantenatur følger den faktisk begge dele, og belægningen er designet, så de to veje forstyrrer hinanden og annullerer lys, der ellers ville forårsage refleksion. "

Wang tilføjer, "Kvantemekanikkens kendetegn er, at hvis forskellige veje ikke kan skelnes, de skal altid blande sig i hinanden. Vi kan manipulere interferensen mellem de kvanteveje, der er ansvarlige for Raman-spredning i grafen på grund af grafens ejendommelige elektroniske struktur."

I Raman-spredning, kvantebanerne er elektroniske excitationer, som stimuleres optisk af de indkommende fotoner. Disse excitationer kan kun ske, når den indledende elektroniske tilstand er fyldt (af en ladet partikel, såsom en elektron), og den sidste elektroniske tilstand er tom.

Kvantemekanik beskriver elektroner, der fylder et materiales tilgængelige elektroniske tilstande, ligesom vand fylder rummet i et glas:"vandoverfladen" kaldes Fermi-niveauet. Alle de elektroniske tilstande under den er udfyldt, og alle tilstande over den er tomme. De fyldte tilstande kan reduceres ved at "doping" materialet for at flytte Fermi-energien lavere. Når Fermi -energien sænkes, de elektroniske tilstande lige over den fjernes, og excitationsvejene, der stammer fra disse tilstande, fjernes også.

"Vi var i stand til at kontrollere excitationsbanerne i grafen ved elektrostatisk at dope det - påføre spænding for at drive Fermi-energien ned og eliminere udvalgte tilstande, " Wang siger. "En forbløffende ting ved grafen er, at dets Fermi-energi kan forskydes i størrelsesordener større end konventionelle materialer. Dette skyldes i sidste ende grafens todimensionalitet og dets usædvanlige elektroniske bånd."

Fermi -energien for udopet grafen er placeret på et enkelt punkt, hvor dets elektronisk fyldte bands, grafisk repræsenteret som en opadgående kegle, møde dens elektronisk tomme bands, repræsenteret som en nedadgående kegle. For at flytte Fermi-energien kræver det væsentligt et stærkt elektrisk felt.

Teammedlem Rachel Segalman, en lektor i kemiteknik ved UC Berkeley og en fakultetsforsker i Berkeley Labs Materials Sciences Division, forudsat iongelen, der var nøglen til det eksperimentelle apparat. En iongel begrænser en stærkt ledende væske i en polymermatrix. Gelen blev lagt over en flage af grafen, dyrket på kobber og overført til et isolerende underlag. Ladningen i grafenen blev justeret af gatespændingen på iongelen.

"Så ved at skrue op for spændingen sænkede vi grafenets Fermi -energi, sekventielt at slippe af med elektroner med højere energi, " siger Wang. Eliminerer elektroner, fra de højeste energier og ned, effektivt elimineret de veje, der, når de bliver ramt af indkommende fotoner, kunne absorbere dem og derefter udsende Raman-spredte fotoner.

Hvad kommer af interferens, konstruktiv og destruktiv

"Folk har altid vidst, at kvanteinterferens er vigtig i Raman-spredning, men det har været svært at se, " siger Wang. "Her er det virkelig nemt at se bidraget fra hver stat."

Fjernelse af kvanteveje én efter én ændrer måden, de kan forstyrre. Ændringerne er synlige i Raman-spredningsintensiteten udsendt af den eksperimentelle enhed, da den blev belyst af en stråle af nær-infrarødt laserlys. Selvom gløden fra spredning er meget svagere end den nær-infrarøde excitation, ændringer i dens lysstyrke kan måles præcist.

"I klassisk fysik, du ville forvente at se det spredte lys blive svagere, når du fjerner excitationsbaner, " siger Wang, men forsøgslederens resultater kom som en overraskelse for alle. "I stedet blev signalet stærkere!"

Det spredte lys blev lysere, efterhånden som excitationsvejene blev reduceret - hvad Wang kalder "en kanonisk signatur af destruktiv kvanteinterferens."

Hvorfor "destruktivt?" Fordi fononer og spredte fotoner kan exciteres af mange forskellige, ikke -skelne veje, der forstyrrer hinanden, blokering af en vej kan enten mindske eller øge lyset fra spredning, afhængigt af, om den vej forstyrrede de andre konstruktivt eller destruktivt. I grafen, de lavere og højere energiveje interfererede destruktivt. Fjernelse af en af ​​dem øgede således lysstyrken af ​​emissionen.

"Det, vi har demonstreret, er kvante-interferens karakteren af ​​Raman-spredning, " siger Wang. "Det var der altid, men det var så svært at se, at det ofte blev overset."

I en anden observation, forskerne fandt endnu et uventet eksempel på uelastisk lysspredning. Denne, "varm elektronluminescens, " stammede ikke fra blokerede kvanteveje, imidlertid.

Når en stærk spænding påføres, og grafenens Fermi-energi sænkes, højere-energi elektrontilstande tømmes fra det fyldte bånd. Elektroner, der er meget exciterede af indkommende fotoner, nok til at hoppe til det ufyldte band, finder dermed yderligere chancer for at falde tilbage til de nu ledige stater i det, der var det fyldte band. Men disse "varme" elektroner kan kun falde tilbage, hvis de udsender en foton med den rigtige frekvens. Den varme elektronlysning, som forskerne observerede, har en integreret intensitet hundrede gange stærkere end Raman -spredningen.

Vejen taget

Digteren Robert Frost skrev om at komme over to veje, der adskilte sig i en skov, og var ked af, at han ikke kunne rejse begge dele. Ikke alene kan kvanteprocesser tage begge veje på én gang, de kan blande sig i at gøre det.

Forskerholdet, arbejder på UC Berkeley og på Berkeley Labs Advanced Light Source, har vist, at uelastisk lysspredning kan kontrolleres ved at kontrollere interferens mellem de mellemliggende tilstande mellem fotonabsorption og emission. Manipulering af denne interferens har muliggjort nye former for kvantekontrol af kemiske reaktioner, såvel som "spintroniske" tilstande, hvor ikke ladning, men kvantespinene af elektroner påvirkes. Stærkt forbedret Raman-spredning kan være en velsignelse for materialeforskning i nanoskala. Varm luminescens er potentielt attraktiv for optoelektronik og biologisk forskning, hvor nær-infrarøde tags – selv svage – kunne være meget nyttige.

"Ligeså fænomenet med varm elektronluminescens, fordi det umiddelbart følger excitation af en sondelaser, kan blive et værdifuldt forskningsværktøj, "siger Wang, "især til at studere ultrahurtig elektrondynamik, en af ​​de vigtigste usædvanlige egenskaber ved grafen. "