At kaste lys over naturens kontrol af solenergi på nanoskala

Naturens proces til lagring af solenergi forekommer i lysabsorberende proteinkomplekser kaldet fotosyntetiske reaktionscentre (RC'er). Gennem milliarder af års evolution, Naturen har bevaret en fælles lysabsorberende hexamer cofaktor kerne til at udføre den allerførste kemiske reaktion af fotosyntese, den lysinducerede elektronoverførsel over cirka 3 nm. Denne proces har direkte analogier til lysdrevet ladningsseparation i fotovoltaiske enheder.

Et team af brugere fra Notre Dame Radiation Laboratory og Argonne's Chemical Sciences &Engineering Division, der arbejder med Center for Nanoscale Materials (CNM) Nanophotonics Group, har udført eksperimenter, der kaster nyt lys over, hvordan denne proces opstår. Ved hjælp af polarisationsselektiv ultrahurtig spektroskopi på RC-enkeltkrystaller, holdet var i stand til at løse cofaktor-specifik fotokemi og identificere nanometer-skala delokaliserede karakter af de første lys-genererede exciterede tilstande.

Dette arbejde er væsentligt, fordi overlappende spektrale træk ved cofaktorerne indtil nu har udelukket klar opløsning af de individuelle cofaktorers spektrale og tidsmæssige respons på fotonabsorption, og begrænsede vores forståelse af den komplekse fotokemiske funktion i RC'er. Ved at bruge CNM's ultrahurtige transient absorptionsspektrometre, individuelle cofaktorer i RC'er blev overvåget gennem omhyggelig orientering af polarisationerne af pumpen og probeimpulserne i forhold til enkeltkrystallernes krystallografiske akser.

Virkningen af ​​dette arbejde er, at det giver en klarere, mere detaljeret billede af de første trin i fotosyntetisk energiomdannelse, identificerer en rolle for delokaliserede ophidsede stater, og giver nye forsøgs- og dataanalysetilgange til undersøgelse af den usædvanlige effektivitet ved lyshøstning og ladningsseparationsprocesser i naturlige fotosystemer.