Videnskab
 science >> Videnskab >  >> nanoteknologi

Lovende grafenkatalysator opnået fra klæbrig ris

For nylig, forskere fra Tsinghua University, Queen Mary University of London, og Institut for Metalforskning, Det Kinesiske Videnskabsakademi, har rapporteret en lovende grafenkatalysator opnået fra klæbrig ris, og afslørede den kritiske betydning af topologiske defekter både eksperimentelt og teoretisk.

"Elektrocatalyse af iltreduktion/udviklingsreaktion (ORR/OER) er kerneproblemet i nogle næste generations energisystemer, såsom brændselsceller, metal-luft batterier og så videre, " sagde Prof. Qiang Zhang fra Institut for Kemiteknik, Tsinghua Universitet. "Metalfri nanocarbon materialer er blevet intensivt undersøgt som ORR/OER katalysatorer, på grund af deres bemærkelsesværdige aktivitet, høj ledningsevne og fleksibilitet, den afstemmelige struktur og overfladekemi, let forberedelse, og økonomisk levedygtighed."

Imidlertid, indtil nu, de nøjagtige aktive steder i nanocarbonmaterialer og deres specifikke roller under ORR og OER forbliver undvigende og kontroversielle. Derudover overkommelige og skalerbare metoder til at opnå fremragende katalysatorer er stadig nødvendige for praktisk anvendelse.

"Vi foreslog et nyt grafennet med afstemeligt nitrogendoping og topologiske defekter, og fremstillet via direkte karbonisering af en ternær komposit med klæbrig ris, melamin, og Mg (OH) 2 skabeloner." sagde Cheng Tang, en ph.d. studerende fra Tsinghua University og den første forfatter. "Så uventet, en fremragende ORR -ydeevne overlegen Pt/C hvad angår både aktivitet og stabilitet, og OER-aktivitet sammenlignelig med Ir/C opnås med et lavt overpotentialgab på 0,90 V, gør det til en af ​​de bedste bifunktionelle, metalfrie katalysatorer nogensinde rapporteret."

Sammenlignet med andre prøver, de fandt ud af, at de topologiske defekter i grafenkanter synes at være vigtigere end nitrogen-doping for højere aktivitet. "Det er anderledes end tidligere resultater, men vigtigt for en grundig forståelse af aktivitetsoprindelsen af ​​nanocarbonkatalysatorer, " sagde prof. Zhang.

Densitetsfunktionsteoretiske beregninger blev udført for at belyse de eksperimentelle resultater. N-dopede dele er vist at have et højere overpotentiale end uberørte grafen nanobånd, men de dele med fem-carbon- eller syv-carbon-ringdefekter udviser øget aktivitet. En nitrogenfri konfiguration med tilstødende femkantede og sekskantede carbonringe viser sig at udvise det laveste overpotentiale for både ORR og OER.

"Dette arbejde giver frisk indsigt i oprindelsen af ​​oxygen elektrokatalytisk aktivitet for metalfri nanocarbon elektrokatalysatorer, " C. Tang forklarede. "Vigtigheden af ​​topologiske defekter, ud over de doping-inducerede steder i de heteroatom-doterede nanocarbonmaterialer belyses i retning af lovende ORR/OER-katalyse."

Efter systematisk sammenligning af tidligere rapporter, Prof. Zhang og kolleger foreslog, at forskellige aktive websteder, såsom dopemidler, kanter og defekter, faktisk genererer lovende ORR-aktivitet til metalfrie nanocarbonmaterialer ved analog modifikation af elektronstrukturer, fører til optimeret mellemliggende kemisorption og lettet elektronoverførsel.

En sådan synkretisk forståelse bør bidrage til yderligere forskning. "Vi mener, at specifik heteroatom-doping ved defekte kanter mest effektivt ændrer elektronstrukturer og opnår optimale ORR-aktiviteter for metalfrie elektrokatalysatorer."


Varme artikler