Termisk aktiveret forsinket fotoluminescens fra halvledernanokrystaller

Forskere fra North Carolina State University har fundet ud af, at overførslen af ​​triplet-excitoner fra nanomaterialer til molekyler også skaber en feedback-mekanisme, der returnerer noget energi til nanokrystallen, får det til at fotoluminescere på lange tidsskalaer. Mekanismen kan justeres for at kontrollere mængden af ​​energioverførsel, hvilket kan være nyttigt i optoelektroniske applikationer.

Felix N. Castellano, Goodnight Innovation Distinguished Chair of Chemistry ved NC State, havde tidligere vist, at halvleder nanokrystaller kunne overføre energi til molekyler, og forlænger derved deres eksiterede tilstandslevetider længe nok til, at de kan være nyttige i fotokemiske reaktioner.

I et nyt bidrag, Castellano og Cédric Mongin, en tidligere postdoktorforsker i øjeblikket assisterende professor ved École normale supérieure Paris-Saclay i Frankrig, har vist, at overførsel af triplet-excitoner ikke kun forlænger levetiden for exciterede tilstande, men også at noget af energien bliver returneret til det oprindelige nanomateriale i processen.

"Da vi så på triplet excitonoverførsler fra nanomaterialer til molekyler, vi bemærkede, at efter den første overførsel ville nanomaterialet stadig lyse på en forsinket måde, hvilket var uventet, " siger Castellano. "Så vi besluttede at finde ud af, hvad der præcist skete på molekylært niveau."

Castellano og Mongin udnyttede cadmiumselenid (CdSe) kvantepunkter som nanomaterialet og pyrenecarboxylsyre (PCA) som acceptormolekyle. Ved stuetemperatur, de fandt ud af, at den tætte nærhed af de relevante energiniveauer skabte en feedbackmekanisme, der termisk genbefolkede CdSe-eksiterede tilstand, får det til at fotoluminescere.

Tager eksperimentet et skridt videre, forskerne varierede derefter systematisk CdSe-PCA energigabet ved at ændre størrelsen af ​​nanokrystallerne. Dette resulterede i forudsigelige ændringer i de resulterende ophidsede tilstandsliv. De undersøgte også denne proces ved forskellige temperaturer, giver resultater i overensstemmelse med en termisk aktiveret energioverførselsmekanisme.

"Afhængig af relativ energiadskillelse, systemet kan indstilles til at opføre sig mere som PCA eller mere som CdSe nanopartikler, " siger Castellano. "Det er en kontrolskive til systemet. Vi kan lave materialer med unikke fotoluminescerende egenskaber ved blot at kontrollere størrelsen af ​​nanopartiklerne og systemets temperatur."

Værket vises i Naturkemi .