Atomteknik med elektrisk bestråling

Beslutningstræ for atomteknik. pi→k står for sandsynligheden for en dynamisk proces fra en indledende konfiguration i til den endelige konfiguration k. Fysikerne antog, at elektronindfaldsvinklerne θe og φe er faste gennem hele operationen. Tilstanden angivet med rødt angiver den endelige ønskede tilstand. Røde cirkler angiver målatomerne for elektronbestrålingen. Kredit:Science Advances, doi:10.1126/sciadv.aav2252

Atomteknik kan selektivt inducere specifik dynamik på enkelte atomer efterfulgt af kombinerede trin for at danne storskala samlinger derefter. I en ny undersøgelse, der nu er offentliggjort i Videnskabens fremskridt , Cong Su og en international, tværfagligt team af forskere i afdelingerne for materialevidenskab, Elektronik, Fysik, Nanovidenskab og optoelektronisk teknologi; undersøgte først enkelt-trins dynamikken for grafendopanter. De udviklede derefter en teori til at beskrive sandsynligheden for konfigurationsresultater baseret på momentum af et primært bankende atom efter kollision i en eksperimentel opsætning. Su et al. viste, at det forudsagte forgreningsforhold af konfigurationstransformation stemte godt overens med enkeltatom-eksperimenterne. Resultaterne foreslår en måde at fordreje enkeltatoms dynamik til et resultat af interesse og vil bane vejen for design og opskalering af atomteknologi ved hjælp af elektronbestråling.

At kontrollere den nøjagtige atomare struktur af materialer er en ultimativ form for atomteknik. Atommanipulation og atom-for-atom-samling kan skabe funktionelle strukturer, der er syntetisk vanskelige at realisere ved nøjagtigt at placere de atomare dopingmidler for at modificere egenskaberne af kulstofnanorør og grafen. For eksempel, inden for kvanteinformatik, nitrogen (N) eller phosphor (P) doteringsmidler kan inkorporeres på grund af deres ikke-nul nukleare spin. For med succes at udføre eksperimentel atomteknik, videnskabsmænd skal (1) forstå, hvordan ønskværdige lokale konfigurationsændringer kan induceres for at øge hastigheden og succesraten for kontrol, og (2) opskalere de grundlæggende enhedsprocesser til gennemførlige strukturelle samlinger indeholdende 1 til 1000 atomer for at producere den ønskede funktionalitet.

Forskere havde tidligere brugt scanning tunneling mikroskopi til at demonstrere gode, trinvis kontrol af enkelte atomer for at opnå fysisk-kemiske indsigter og tekniske fremskridt. Imidlertid, skalerbarheden og gennemstrømningen af teknikken var stærkt begrænset af mekaniske sondebevægelser, og derfor introducerede forskere aberrationskorrigeret scanningstransmissionselektronmikroskopi (STEM) som et alsidigt værktøj til at karakterisere den præcise atomstruktur af materialer. Selvom det stadig er på tidlige udviklingsstadier, teknikken viser større løfte om at kontrollere materialer på atomniveau. I todimensionel (2-D) grafen, for eksempel, silicium-doteringsmidler kunne kontrolleres trinvist for at gentage grundlæggende trin, der tillod langdistancebevægelsen med høj gennemstrømning. Lignende resultater blev også observeret i en 3-D siliciumkrystal.

Med STEM-baseret atomteknik sigter forskerne efter at bruge elektronstrålen og opnå en ønsket konfigurationsændring. Ulemper ved metoden inkluderer upræcis forståelse af relativistiske elektron-kerne-kollisioner, elektronisk excitation og afslapning, dynamiske ionbaner og tilføjede usikkerheder.

Illustration af konkurrerende eksperimentel P-dopantdynamik i grafen og dets kontrol. Rammerne er mellemvinklede ringformede mørkefeltbilleder, og den kemiske identitet for hvert dopemiddel blev bekræftet ved elektronenergitabspektroskopi (EELS). (A) Tre rammer, der viser en direkte udveksling mellem det lysere (på grund af dets større spredningskontrast) P-atom og en C-nabo, med initialen (ramme 1), overgang (ramme 2), og endelige konfigurationer (ramme 3). Hvide og sorte stiplede linjer angiver rækken af scanningsstrålen, når udvekslingen sker. Scanningshastighed, 8,4 s pr. Ramme. Der blev ikke foretaget nogen efterbehandling. (B) Fire rammer, der viser både direkte udveksling (ramme 1 og 2) og SW-overgang (ramme 2 til 4). Målestænger, 2 Å. Scanningshastighed, 0,07 s pr. frame. Et medianfilter med en 2 pixel × 2 pixel kerne blev anvendt for klarhed. SW-overgangen blev fanget under EELS-opsamling i små subscan-vinduer for at forbedre signal-til-støj-forholdet af de spektre, der bruges til at identificere dopanterne og for at opnå hurtigere scanningshastighedsrammer, der bedre kan fange atomdynamik. (C) Naboende C-atom slået ud af elektronstrålen, at omdanne et tredobbelt koordineret P til et firedobbelt koordineret P. Scanningshastighed, 8 s pr. ramme. Der blev ikke foretaget nogen efterbehandling. (D) P-dotering erstattes af et C-atom. Scanningshastighed, 4 s pr. ramme. De forskellige billedfarvekoder repræsenterer forskellige kategorier:grå repræsenterer atom-bevarende proces og magenta repræsenterer atom-ikke-konserverende proces. Blå og røde stiplede cirkler i (A) og (B) repræsenterer de uækvivalente gittersteder for grafen, og de grønne stiplede cirkler i (C) og (D) angiver placeringen af det atom, der ikke er blevet bevaret. (E og F) forsætlig kontrol på den direkte udveksling af P-atom. De gule krydser angiver det sted, hvor elektronstrålen var parkeret i 10 s for målrettet at flytte P-atomet med ét gittersted. Grønne og blå stiplede cirkler angiver de to ikke-ækvivalente gittersteder for grafen. Indsæt:Området af interesse efter påføring af et gaussisk filter, (G) et skematisk plot af kontrolprocessen, hvor elektronstrålen er repræsenteret af en grøn kegle fokuseret på nabo-C-atomet. Kredit:Science Advances, doi:10.1126/sciadv.aav2252

I nærværende arbejde, Su et al. brugt STEM til at drive og identificere bevægelsen af atomer i individuelle fosfor (P) dopingstoffer i grafen. Efterfulgt af at konstruere et teoretisk skema til at teste relative sandsynligheder for dopingstofferne, sammenlignet med elektronenergi og momentumdetektion. De kategoriserede dynamikken i fire grupper:

Direkte atomudveksling
Stone-Wales-overgang, som bevarede atomerne (forårsagede vigtige kemikalier, ændringer i elektriske og mekaniske egenskaber på grund af atomarrangement.)
Knockout af en kulstof C-nabo, og
Udskiftning af dopingatomet med kulstof C, som ikke bevarede den lokale sammensætning af materialet.

Mekanismer for P-dopantdynamik i grafen beregnet med abMD. (A til C) Vinkelfordelingskort af forskellige mulige gittertransformationer opnået, når en C-nabo af P-urenheden får en initial impuls uden for planet. De tilsvarende indledende kinetiske energier på kulstoffet, E, er (A) 15,0, (B) 16,0, og (C) 17,0 eV. Mærkerne i disse polære plot indikerer det dynamiske resultat:C knockout som røde trekanter, direkte udveksling som blå firkanter, SW-overgange som magenta cirkler, og uændret gitter som sorte krydser. Som eksempler, øjebliksbilleder af (D) SW -overgang (θ =20 °, φ =75°, E =15,0 eV), (E) C knockout (θ =20°, φ =180°, E =17,0 eV), (F) direkte udveksling (θ =0°, E =17,0 eV), og (G) uændret struktur (θ =25°, φ =285°, E =15,0 eV) er vist. De røde pile angiver retningen af C-momentum langs in-plan og normal-til-plan retninger (længder ikke skalaer), med definitionen af de sfæriske koordinatvinkler θ og φ vist i (G). (H) cNEB-barriere for en foreslået mekanisme for P-dotanterstatning med C. Indsættelser:Den indledende, sadelpunkt, og endelige konfigurationer. Kredit:Science Advances, doi:10.1126/sciadv.aav2252

Forskerne brugte en 60 eV elektronenergistråle og maksimerede hastighederne for direkte udveksling og SW-overgang under elektron-atom-kollision. Su et al. brugte kulstof som det primære knock-on atom (PKA) i eksperimenterne og opretholdt en post-elektron kollisionsenergi af PKA i størrelsesordenen 10 eV. I forsøgene, de rettede ikke elektronstrålen direkte mod selve doteringsmidlet, i stedet sigter mod dopingens kulstofnabo.

Su et al. udviklede derefter et teoretisk skema i undersøgelsen kendt som et "primært knock-on-space" (PKS) for at estimere de relative spredningstværsnit af forskellig elektroninduceret dynamik. Resultaterne kunne varieres på grund af prøve- eller elektronstrålehældning for selektivt at aktivere det ønskede resultat. Forskerne leverede yderligere eksperimentel verifikation af beregningerne, åbner nye veje til atomteknik med fokuseret elektronbestråling.

Sammenligning af dynamik af forskellige urenhedselementer. (A) Sammenligning af de direkte udvekslingsenergiområder mellem Al, si, og P for frontalkollision (θ =0 °). (B) Eksperimentelt, knockout af et Al dopant og to carbonatomer i nærheden blev observeret efter 7 min. kontinuerlig stråling ved 60 keV, svarende til den lave forskydningstærskel forudsagt i (A). Røde cirkler markerer atomer, der er forskudt i den anden ramme. (C) Energibarriererne (Ea) for konfigurationsændringer fra 55-77 strukturer tilbage til det uberørte gitter er illustreret for forskellige elementer (C, 4,6 eV; N, 3,6 eV; B, 2,4 eV; P, 1,6 eV; si, 0,8 eV; Al, 0,2 eV). Indsat:Definitionen af Ea i energiprofilen for SW-overgangen, hvor de oprindelige kurver kan findes i fig. S4. (D) En eksperimentelt observeret SW-overgang af et N-doteringsmiddel ved 60 keV. Kredit:Science Advances, doi:10.1126/sciadv.aav2252

I praksis, videnskabsmænd sigter på præcist at kontrollere atomer og deres elektroniske eller nukleare tilstande til anvendelse i atomure og atomare hukommelsesenheder. Den langsigtede vision for atomteknik er præcist at placere individuelle atomer i ønskede indre tilstande for at inkludere nuklear spin, billede og kontroller derefter atomsamlingerne fra 1 til 1000 atomer.

Su et al. realiserede flere atomare dynamikker i dette arbejde, som de kategoriserede som atom-bevarende dynamik (ønsket) eller atom-ikke-bevarende dynamik (ikke ønsket). Til atombevarende dynamik, de omfattede (A) den direkte udveksling mellem phosphor (dopingmiddel) og kulstof. (B) SW-overgang med 90 graders rotation af en P-C-binding, hvor den atombevarende dynamik inkluderede en kulstof-knockout. Så for atom-ikke-bevarende dynamik, forskerne inkluderede (C) knockout af PKA ved hjælp af en elektronstråle og (D) erstatning af dopingatomet.

For at forklare de atomare processer, forskerne udførte omfattende ab-initio molekylær dynamik (abMD) simuleringer og klatring-image nudged elastisk bånd (cNEB) beregninger. De visualiserede fordelingen af en række P-doteringsdynamik i overensstemmelse med de indledende kinetiske energier fra PKA i grafen efter kollisionen. Forskerne inducerede en række kollisioner med fokuserede elektroner via simulering, forventer eksperimentelt at nå frem til en foruddesignet konfiguration ved at styre elektronstrålerne til atomær konfigurationsudvikling, med relativ lethed.

PKS:Et skema til evaluering af tværsnit af forskellige dynamiske processer. (A) Det sfæriske koordinatsystem, der bruges til at beskrive PKS (med θ og φ definerer momentumretningen, og radius, der definerer den postkollisions kinetiske energi, E, af C-naboen). (B) Et lodret tværsnit af PKS, der viser fordelingen af funktion f (herefter kaldet "ovoid") for den opadgående 60-keV elektronstråle (θ˜e=0°), der interagerer med en bevægende PKA (E˜=0 til 1 eV). (C) Den ægformede af en vibrations-PKA (vi bruger E˜=0,5 eV her til den forstærkede illustration) skærer hinanden med forskellige udfaldsområder, hvor i (D), skæringspunkterne projiceres til et polar plot. De magentafarvede områder markeret med a og c repræsenterer SW-overgange (med uret og mod uret, henholdsvis), og det blå område markeret med b repræsenterer direkte udveksling. (E) Et beslutningstræ, der viser mulige resultater af atom-elektron-interaktionen, hvor sandsynligheden for at gå gennem hver vej er proportional med tværsnittene. (F) PKS og ægformen af en skrå elektronstråle (θ˜e=17,2°, φ˜e =15 °), der virker på en vibrations -PKA (E˜ =0,5 eV), med (G), der viser et andet kryds, der projiceres til polarplottet. Her, kun SW-overgange med uret aktiveres, markeret med d i magentaområdet. (H) En eksperimentelt observeret SW-overgang med uret af et Si-doteringsmiddel aktiveret i en skrå prøve som i (F) og (G). Tre tilsvarende trin er placeret ved siden af beslutningstræet i (E), hvor de eksperimentelle tilstande er markeret med sorte firkanter, og den observerede sti er angivet af de tykkere grene. Synsfelt:1 nm × 1 nm. (I) Et sideperspektivbillede af elektronstrålen vippet i forhold til grafenplanet. Prøven blev holdt vippet på denne måde gennem alle rammerne i (H). Kredit:Science Advances, doi:10.1126/sciadv.aav2252

I undersøgelsen, forskerne startede med en indledende konfigurationstilstand I _initial der var præcist afbildet i sin ønskede bane af mellemkonfigurationer for endelig at nå frem til I _endelig; meget gerne en Rubiks terning, men med sandsynligheder. Su et al. balancerede "risikoen" og "hastigheden", når du spillede spillet, da atomsystemet kunne indeholde fældetilstande (I _fælde ) for alvorligt at forsinke ankomsten af atomkonfiguration til I _endelig eller gøre dets præstation usandsynlig. Forskerne sammenlignede også processens probabilistiske karakter med et fodboldspil; hvor de brugte den beregningsmæssige forudsigelse og den absolutte overgangshastighed til optimalt at konstruere den samlede risiko/hastighed i forsøget.

Da processen med at forudsige og sammenligne spredningstværsnittene af dynamiske processer er afgørende for atomteknik, Su et al. udviklet en PKS (primær knock-on-space) formalisme. Baseret på dette, forskerne viste, at momentumfordelingen af PKA havde en ovoid profil efter en elektronkollision, hvor formen ændrede sig i forhold til energien og retningen for en indkommende elektron og på grund af atomets prækollision. Forskerne foreslår brugen af maskinlæring og kunstig intelligens, at forstå enheds- og montageprocesserne i fremtiden. I nærværende arbejde, forskerne brugte et beslutningstræ til at forudsige evolutionens mulige veje under atomteknologi, hvor rodnoden angav den oprindelige struktur og underordnede noder udledte de næste mulige resultater.

På denne måde Su et al. afslørede atomteknikens fysik og brugte en beregningsmæssig/analytisk ramme som grundlag for at udvikle yderligere teknikker til styring af enkeltatomdynamik i 3D-materialer. Forskerne sigter mod i sidste ende at skalere flere atomer fra det enkelte atom til at samle 1-1000 atomer i en ønsket konfiguration ved høj hastighed og effektivitet.

Sidste artikelPantry ingredienser kan hjælpe med at dyrke kulstof nanorør

Næste artikelOptagelse af realtidsdata som nanofibers form gør electrospinning mere overkommelig og effektiv