Overførselsproces og optiske billeder. (A) Skematisk over procesflowet med flere overførsler til fremstilling af et nyt metamateriale Gr/MoSe2/MoS2/WSe2 (grafen/molybdændiselenid/molybdændisulfid/wolframdiselenid) heterostruktur på SiO2/Si (siliciumdioxid/silicium) substrat. Optiske billeder af (B) Gr/MoS2, (C) Gr/MoS2/WSe2, og (D) Gr/MoSe2/MoS2/WSe2 på SiO2/Si-substrater. Kredit:Science Advances, doi:10.1126/sciadv.aax1325
Heterogene nanomaterialer kan nu lette avancerede elektronik- og fotonikapplikationer, men sådanne fremskridt er udfordrende for termiske anvendelser på grund af de forholdsvis kortere bølgelængder af varmebærere (kendt som fononer). I en ny undersøgelse, nu offentliggjort den Videnskabens fremskridt , Sam Vaziri og medarbejdere ved Theiss Research og afdelingerne for Elektroteknik, Materials Science and Engineering ved National Institute of Standards and Technology (NIST), og Precourt Institute of Energy ved Stanford University, Stanford Californien, demonstrerede usædvanlig høj termisk isolation på tværs af ultratynde heterostrukturer.
De opnåede dette ved at lægge atomare tynde lag, todimensionelle (2-D) materialer til at danne kunstige stakke af monolagsgrafen (Gr), molybdændisulfid (MoS 2 ) og wolframdiselenid (WSe 2 ), med termisk modstand større end siliciumdioxid (SiO 2 ). Sideløbende med effektiv varmeledningsevne lavere end luft ved stuetemperatur. Ved at bruge Raman termometri, forskerne identificerede samtidig den termiske modstand mellem alle 2-D monolag i stakken for at danne termiske metamaterialer som eksempler inden for det nye felt af fononik. Vaziri et al. foreslå anvendelser af metamaterialerne i ultratynd termisk isolering, høst af termisk energi og til at lede varme inden for ultrakompakte geometrier.
Avancerede elektroniske og fotoniske enheder såsom transistorer med høj elektronmobilitet, kvantekaskadelasere og fotoniske båndgab-krystaller drager fordel af den fermioniske natur af ladningsbærere under spændingsindgang eller indeslutning. Så gør de brug af lange fotonbølgelængder under deres interferens. Alligevel, termisk nanoteknik og det nye felt inden for fononik giver kun nogle få eksempler, på trods af den eksisterende efterspørgsel efter varmestyringsapplikationer. Denne uoverensstemmelse skyldes de korte bølgelængder af varmebærende vibrationer i faste stoffer, hvor fononernes bosoniske karakter også kan bidrage til udfordringen med aktivt at kontrollere varmetransport i faste stoffer, hvor det ikke kan spændingsreguleres som ladningsbærere.
Optisk og STEM karakterisering af vdW heterostrukturer. (A) Skematisk tværsnit af Gr/MoSe2/MoS2/WSe2 sandwich på SiO2/Si substrat, med den hændelse Raman-laser. (B) Raman-spektrum af en sådan heterostruktur på stedet angivet af den røde prik i det indsatte optiske billede. Raman-signaturer af alle materialer i stakken opnås samtidigt. Raman-spektret af grafen er fladtrykt for at udelukke MoS2-fotoluminescenseffekten (PL). arb.u., vilkårlige enheder. (C til F) STEM-tværsnitsbilleder af firelags (C) og trelags (D til F) heterostrukturer på SiO2. I (D), MoSe2 og WSe2 er tilnærmelsesvis justeret langs 1H [100] zoneaksen, og i (E og F), lagene er forkert justeret med ~21° i forhold til 1H [100] zoneaksen. Monolaget grafen på toppen af hver heterostruktur er svær at skelne på grund af det meget lavere atomnummer af carbonatomerne. (G) PL-spektre af monolag MoS2, monolag WSe2, og en Gr/MoS2/WSe2-heterostruktur efter annealing. PL er stærkt quenchet i heterostrukturen på grund af intim mellemlagskobling. Kredit:Science Advances, doi:10.1126/sciadv.aax1325
Fysikere havde tidligere forsøgt at manipulere de termiske egenskaber af faste stoffer ved hjælp af ikke-laminatfilm og supergitter for at reducere termisk ledningsevne under de indgående materialer for i sidste ende at opnå termisk manipulation via strukturel uorden og høj grænsefladetæthed for at indføre yderligere termisk modstand. De fandt usædvanlig lav termisk ledningsevne i nanokonstrueret silicium og germanium nanotråde på grund af stærk phonon-grænsespredning og opnåede store varmeledningsevner i isotopisk rene materialer som diamant, grafen og borarsenid via reduceret fononspredning.
Todimensionelle (2-D) materialer har således muliggjort en ny grænse med sub-nanometer tynd, enkelt monolag til at kontrollere enhedsadfærd på atomare længdeskalaer. Eksisterende eksempler omfatter nye tunnelerende felteffekttransistorer og ultratynde solceller med høj effektivitet. I nærværende arbejde, Vaziri et al. brugt van der Waals (vdW) samling af atomisk tynde 2-D lag for at opnå usædvanlig høj termisk modstand på tværs af heterostrukturer. De viste en termisk modstand svarende til 300 nm tyk SiO 2 på tværs af sub-2-nm-tynde vdW-heterostrukturer med rene, restfrie grænseflader. Ved at sammenlægge heterogene 2-D monolag med forskellige atomtætheder og vibrationstilstande demonstrerede forskerholdet potentialet til at skræddersy termiske egenskaber på atomær skala; i rækkefølgen af fononbølgelængden. Det strukturelle grundlag for de nye fononiske metamaterialer med usædvanlige egenskaber findes ikke almindeligt i naturen. Dette arbejde repræsenterer unikke anvendelser af 2-D materialer og deres svage vdW-interaktioner til samling for at blokere eller styre varmestrømmen.
Karakterisering af elektrisk og scanningssonde. (A) Skematisk tværsnit af teststrukturen, der viser fire-probe-konfigurationen. Elektrisk strøm flyder i grafen-toplaget, og varme spredes på tværs af lag, ind i underlaget. (B) Optisk billede af en fire-probe teststruktur. Enheder er back-gated af Si-substratet gennem 100 nm SiO2. (C) Målte overførselskarakteristika for tre teststrukturstabler, Gr/MoS2/WSe2, Gr/WSe2, og kun Gr-kontrolenheder i vakuum (~10−5 torr). Alle målinger viser den ambipolære egenskab for den øverste grafenkanal. (D) KPM af en uafsluttet Gr/MoS2/WSe2-heterostrukturenhed. Grafen viser overfladepotentialet langs kanalen (gennemsnit over kanalbredden) ved forskellige forspændingsbetingelser. Det lille potentialspring nær Pd-elektroderne repræsenterer den relative arbejdsfunktionsforskel (~120 mV). KPM-kortene afslører ingen andre heterogeniteter i overfladepotentialet, bekræfter den rumligt ensartede kvalitet af disse enheder. Indsatsen viser nul-bias KPM-kortet. (E) SThM termisk kort over Gr/MoS2/WSe2 heterostruktur, her lukket med 15-nm Al2O3, afslører homogen opvarmning på tværs af kanalen. Dette bekræfter ensartetheden af den termiske mellemlagskobling i stablerne. Enhedens dimensioner er de samme som i (D)-indsatsen. Kredit:Science Advances, doi:10.1126/sciadv.aax1325.
Forskerholdet opnåede et tværsnit af en firelags heterostruktur med grafen (Gr) på MoSe 2 (molybdændiselenid), MoS 2 (molybdændisulfid) og WSe 2 (wolfram diselenid) på en SiO 2 /Si substrat. Ved hjælp af en Raman laser, de sonderede samtidig de enkelte lag i stakken med enkeltlags nøjagtighed. Forskerholdet dyrkede separat 2-D monolagsmaterialerne ved hjælp af kemisk dampaflejring og overførte dem for at undgå polymer- og andre rester. For at bekræfte den mikrostrukturelle, heterostrukturernes termiske og elektriske egenskaber, Vaziri et al. brugt omfattende materialekarakteriseringsteknikker, inklusive scanning transmission elektronmikroskopi (STEM), fotoluminescens (PL) spektroskopi, Kelvin probe mikroskopi (KLM) og scanning termisk mikroskopi (SThM) sammen med Raman spektroskopi og termometri. Ved at bruge teknikkerne, de afslørede signaturen af hvert 2-D materiale monolag i stakken og Si-substratet. Brug af flere STEM-billeder, forskerholdet afslørede atomisk intime vdW-gab uden forurenende stoffer, giver dem mulighed for at observere den totale tykkelse af heterostrukturerne. De bekræftede derefter mellemlagskobling på tværs af store overfladeområder ved hjælp af PL-spektroskopi.
Termisk modstand af heterostrukturerne. (A) Målt temperaturstigning ΔT versus elektrisk inputeffekt for hvert enkelt lag i en Gr/MoS2/WSe2-heterostruktur, inklusive Si-substratet, vist i indlægget. grafen (lyserøde cirkler), MoS2 (blå diamanter), WSe2 (røde trekanter), og Si (sorte firkanter). Alle målinger udføres ved VG <0 (se afsnit S6). Hældningerne af de lineære tilpasninger (stiplede linjer) repræsenterer den termiske modstand Rth mellem hvert lag og kølepladen. (B) Sammenligning af totale termiske modstande (dvs. af det øverste grafenlag) målt ved Raman-termometri og SThM for forskellige vdW-heterostrukturer. Rth-værdierne opnået fra disse to teknikker matcher inden for målingernes usikkerhed. Alle enheder har det samme aktive areal på ~40 μm2. Kredit:Science Advances, doi:10.1126/sciadv.aax1325
For at måle varmestrømmen vinkelret på heterostrukturens atomplaner, Vaziri et al. mønstrede stakkene i form af fire-sonde elektriske enheder. De brugte elektrisk opvarmning til nøjagtigt at kvantificere inputeffekten og bekræftede, at strømledningen og opvarmningen på det øverste grafenlag var størrelsesordener større end for MoS 2 og WSe 2 . For at demonstrere overfladetemperaturens ensartethed af disse enheder brugte de KPM- og SThM-overfladekarakteriseringsmetoder og kvantificerede derefter temperaturen af hvert enkelt lag ved hjælp af Raman-spektroskopi. Som grafen varmekraft ( P ) rampet op i systemet, temperaturen af hvert lag steg i en Gr/MoS 2 /WSe 2 opsætning af heterostruktur. På grund af ensartet opvarmning analyserede forskerne let de termiske modstande fra bund til top. Den fremragende overensstemmelse mellem de to termometrimetoder af Raman og SThM validerede de opnåede værdier i opsætningen.
Forskerne analyserede den termiske grænsemodstand (TBR) mellem lagene, der er ansvarlige for den meget store termiske modstand vinkelret på heterostrukturerne. Termisk grænsekonduktans (TBC) målinger i undersøgelsen var den første for atomisk intime grænseflader mellem 2-D/2-D monolag og dannede den første rapporterede TBC mellem WSe 2 og SiO 2 monolag . De viste, at TBC'er opnået for Gr/SiO 2 og MOSe 2 /SiO 2 grænseflader aftalt med tidligere undersøgelser, mens TBC af monolaget WSe 2 /SiO 2 grænsefladen var forholdsvis lavere, hvilket ikke var uventet på grund af de forholdsvis færre bøjelige fonontilstande til rådighed for transmission i monolaget. Ifølge resultaterne, TBC for en 2-D/2-D grænseflade var lavere end TBC med en 3-D SiO 2 substrat. Den laveste TBC registreret i værket tilhørte Gr/WSe 2 og forskerholdet forklarede observationerne ved hjælp af Landauer-formlen. Forskerholdet opnåede phonon-transmissionen ved grænsefladen ved hjælp af den akustiske mismatch-model (AMM) som forholdet mellem massetætheden af de to materialer. Forskerne fangede TBC-tendenser ved hjælp af en simpel model for varmeflow på tværs af grænseflader udviklet i undersøgelsen.
Sammenfatning af TBC-tendenser (termisk grænsekonduktans). (A) Skematisk over alle TBC'er målt (i MW m−2 K−1) på tværs af heterostrukturer bestående af, med uret fra øverst til venstre, grafen (gr), Gr/MoS2, Gr/WSe2, og Gr/MoS2/WSe2, alt på SiO2/Si-substrater. (B) Målte TBC-værdier for 2D/2D og 2D/3D (med SiO2) grænseflader (røde diamanter, venstre akse) og det beregnede produkt af phonon-densitet af tilstande (PDOS), phonon transmission, og df/dT (blå cirkler, højre akse). Beregnede værdier er normaliseret til det minimum, der er opnået for Gr/WSe2 (se tabel S2). Den stiplede linje mellem simuleringssymbolerne er en guide til øjet. Lavere TBC er noteret ved grænseflader mellem 2D/2D materialer og dem mellem materialer med større uoverensstemmelse i massetæthed. Tre enheder blev målt for hver struktur, ved to eller flere distinkte positioner af Raman-laseren. Der ses ingen signifikant TBC-variation mellem prøver med forskellig lag (fejl)justering, inden for den eksperimentelle usikkerhed. Alle værdier er ved stuetemperatur. Kredit:Science Advances, doi:10.1126/sciadv.aax1325
På denne måde Sam Vaziri og kolleger fik viden om at realisere atomisk skræddersyede termiske grænseflader og demonstrerede deres potentiale til at konstruere ekstremt termisk isolerende metamaterialer. De nyligt konstruerede metamaterialer demonstrerede egenskaber uden fortilfælde i naturen. Heterostrukturerne giver et eksempel i de nye felter af fononik til at manipulere de termiske egenskaber af faste stoffer ved længdeskalaer, der kan sammenlignes med fononbølgelængder. De 2-D lagdelte materialer tilbyder lovende, ultralette og kompakte varmeskjolde til at lede varme væk fra hotspots i elektronik. Forskerholdet forestiller sig at oversætte metamaterialerne for at forbedre effektiviteten af termoelektriske energihøstere og termisk aktive enheder såsom faseskiftehukommelser i fremtiden.
© 2019 Science X Network