Metallisk tilstand af Ag nanoclusters i oxidativ dispersion identificeret in situ

Oxidativ dispersion er blevet brugt i vid udstrækning til regenerering af sintrede metalkatalysatorer såvel som fremstilling af enkeltatomskatalysatorer.

Konsensus om den oxidative dispergeringsproces omfatter dannelsen af ​​mobile metaloxidarter fra store metalpartikler og indfangning af disse arter på en støtteoverflade. Alligevel, mekanismen for oxidationsinduceret dispersion er endnu ikke bekræftet via in situ elektronmikroskopiske og/eller spektroskopiske karakteriseringer.

For nylig, et forskerhold ledet af prof. Fu Qiang og prof. Bao Xinhe fra Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) ved det kinesiske videnskabsakademi (CAS), i samarbejde med prof. Yang Bing fra DICP og prof. Gao Yi fra Shanghai Institute of Applied Physics of CAS, rapporterede den oxygenadsorptionsinducerede dispersion af metalliske Ag nanoclusters i en typisk oxidativ atmosfære.

Resultaterne blev offentliggjort i Naturkommunikation den 3. marts.

Ved at bruge in situ billeddannelsesmetoder såsom miljøskanningelektronmikroskopi (ESEM), og nyudviklet fotoemissionselektronmikroskopi (NAP-PEEM), næsten omgivende tryk, forskere fandt ud af, at Ag nanotråde i mikronskala kunne spredes i subnanometer-klynger under en iltatmosfære.

Ex situ eksperimenter indikerede, at Ag nanotråde blev omdannet til AgOx nanoclusters. Omvendt in situ nær-omgivelsestryk fotoelektronspektroskopi (NAP-XPS) viste direkte tilstedeværelsen af ​​en overgangstilstand af metalliske Ag nanoclusters under dispergering ved høje temperaturer, mens dannelsen af ​​oxidet skete under afkølingsprocessen. Den dynamiske spredning af Ag nanotråde under CO-oxidation blev også demonstreret.

Baseret på eksperimentelle og teoretiske beregninger, kemisorption af ilt fra O ₂ atmosfæren viste sig at være den væsentlige drivkraft for spredningen af ​​metalliske Ag-nanoklynger.

Dette arbejde giver en ny forståelse af O's rolle ₂ atmosfære i oxidativ dispersion, hvilket er særligt vigtigt for forudsigelsen og kontrollen af ​​den dynamiske dispersion/redispersion af understøttede metalkatalysatorer under lignende reaktionsbetingelser.