Entropimålinger afslører eksotisk effekt i magisk vinkelgrafen

De fleste materialer går fra at være faste stoffer til væsker, når de opvarmes. Et sjældent modeksempel er helium-3, som kan størkne ved opvarmning. Denne kontraintuitive og eksotiske effekt, kendt som Pomeranchuk-effekten, kan nu have fundet sin elektroniske analog i et materiale kendt som magic-angle graphene, siger et team af forskere fra Weizmann Institute of Science ledet af prof. Shahal Ilani, i samarbejde med prof. Pablo Jarillo-Herreros gruppe ved Massachusetts Institute of Technology (MIT).

Dette resultat, offentliggjort i dag i Natur , kommer takket være den første nogensinde måling af elektronisk entropi i et atomisk tyndt todimensionelt materiale. "Entropi beskriver niveauet af uorden i et materiale og bestemmer, hvilke faser der er stabile ved forskellige temperaturer, " forklarer Ilani. "Vores team blev oprettet for at måle den elektroniske entropi i magisk vinkelgrafen for at løse nogle af dets enestående mysterier, men opdagede en anden overraskelse."

Kæmpe magnetisk entropi

Entropi er en grundlæggende fysisk størrelse, som ikke er let at forstå eller måle direkte. Ved lave temperaturer, de fleste frihedsgrader i et ledende materiale fryser ud, og kun elektronerne bidrager til entropien. I bulkmaterialer, der er en overflod af elektroner, og dermed er det muligt at måle deres varmekapacitet og deraf udlede entropien. I et atomisk tyndt todimensionelt materiale, på grund af det lille antal elektroner, sådan en måling bliver ekstremt udfordrende. Indtil nu, ingen eksperimenter lykkedes med at måle entropien i sådanne systemer.

For at måle entropien, Weizmann-teamet brugte et unikt scanningsmikroskop bestående af en carbon-nanorør-enkelt-elektron-transistor placeret ved kanten af ​​en scanningssonde-cantilever. Dette instrument kan rumligt afbilde det elektrostatiske potentiale produceret af elektroner i et materiale, med en hidtil uset følsomhed. Baseret på Maxwells relationer, der forbinder et materiales forskellige termodynamiske egenskaber, man kan bruge disse elektrostatiske målinger til direkte at sondere elektronernes entropi.

"Da vi udførte målingerne ved høje magnetfelter, entropien så helt normal ud, efter den forventede opførsel af en konventionel (Fermi) væske af elektroner, hvilket er den mest standardtilstand, hvori elektroner eksisterer ved lave temperaturer. Overraskende nok, imidlertid, ved nul magnetfelt, elektronerne udviste kæmpe overskydende entropi, hvis tilstedeværelse var meget mystisk." siger Ilani. Denne gigantiske entropi opstod, da antallet af elektroner i systemet var omkring én pr. hvert sted af det kunstige "supergitter" dannet i magisk vinkelgrafen.

Kunstigt "supergitter" i snoede lag af grafen

Grafen er en etatoms tyk krystal af kulstofatomer arrangeret i et sekskantet gitter. Når to grafenplader placeres oven på hinanden med en lille og speciel, eller "magi, "forskydningsvinkel, der opstår et periodisk moiré-mønster, der fungerer som et kunstigt "supergitter" for elektronerne i materialet. Moiré-mønstre er en populær effekt i stoffer og dukker op, hvor et net overlejrer et andet i en lille vinkel.

I magisk vinkel grafen, elektronerne kommer i fire varianter:spin 'op' eller spin 'ned, "og to 'dale." Hvert moiré-sted kan således indeholde op til fire elektroner, en af ​​hver smag.

Forskere vidste allerede, at dette system opfører sig som en simpel isolator, når alle moiré-steder er helt fyldte (fire elektroner pr. sted). I 2018, imidlertid, Prof. Jarillo-Herrero og kolleger opdagede til deres overraskelse, at det kan være isolerende ved andre heltalsfyldninger (to eller tre elektroner pr. moiré-sted), hvilket kun kunne forklares, hvis der dannes en korreleret tilstand af elektroner. Imidlertid, nær en fyldning af en elektron pr. moiré-sted, langt de fleste transportmålinger viste, at systemet er ret simpelt, opfører sig som et almindeligt metal. Det er præcis her, Weizmann-MIT-holdets entropimålinger fandt de mest overraskende resultater.

"I modsætning til den adfærd, der ses ved transport nær en fyldning af en elektron pr. moiré-sted, som er ret funktionsløs, vores målinger viste, at termodynamisk, den mest dramatiske faseovergang sker ved denne fyldning, " siger Dr. Asaf Rozen, hovedforfatter i dette værk. "Vi indså, at nær denne fyldning, ved opvarmning af materialet, en ret konventionel Fermi-væske omdannes til et korreleret metal med en gigantisk magnetisk entropi. Denne gigantiske entropi (på omkring 1 Boltzmann-konstant pr. gittersted) kunne kun forklares, hvis hvert moiré-sted har en grad af frihed, der er fuldstændig fri til at svinge."

En elektronisk analog af Pomeranchuk-effekten

"Denne usædvanlige overskydende entropi mindede os om en eksotisk effekt, der blev opdaget for omkring 70 år siden i helium-3, " siger Weizmann-teoretiker prof. Erez Berg. "De fleste materialer, når den varmes op, omdannes fra fast stof til væske. Dette skyldes, at en væske altid har mere entropi end det faste stof, da atomerne bevæger sig mere uregelmæssigt i væsken end i det faste stof." I helium-3, imidlertid, i en lille del af fasediagrammet, materialet opfører sig fuldstændig modsat, og den højere temperaturfase er det faste stof. denne adfærd, forudsagt af den sovjetiske teoretiske fysiker Isaak Pomeranchuk i 1950'erne, kan kun forklares ved eksistensen af ​​en anden "skjult" kilde til entropi i systemet. I tilfælde af helium-3, denne entropi kommer fra de frit roterende nukleare spins. "Hvert atom har et spin i sin kerne (en 'pil', der kan pege i enhver retning), " forklarer Berg. "I flydende helium-3, på grund af Pauli udelukkelsesprincippet, præcis halvdelen af ​​spins skal pege op og halvdelen skal pege ned, så spins kan ikke rotere frit. I den faste fase, imidlertid, atomerne er lokaliserede og kommer aldrig tæt på hinanden, så deres nukleare spins frit kan rotere."

"Den gigantiske overskydende entropi, som vi observerede i den korrelerede tilstand med en elektron pr. moiré-sted, er analog med entropien i fast helium-3, men i stedet for atomer og nukleare spins, i tilfældet med magisk vinkelgrafen har vi elektroner og elektroniske spins (eller dalmagnetiske momenter), " han siger.

Det magnetiske fasediagram

For yderligere at etablere forholdet til Pomeranchuk-effekten, holdet udførte detaljerede målinger af fasediagrammet. Dette blev gjort ved at måle "komprimerbarheden" af elektronerne i systemet - dvs. hvor svært det er at presse yderligere elektroner ind i et givet gittersted (en sådan måling blev demonstreret i snoet dobbeltlagsgrafen i teamets tidligere arbejde). Denne måling afslørede to adskilte faser adskilt af et kraftigt fald i kompressibiliteten:en laventropi, elektronisk væskelignende fase, og en højentropi fast-lignende fase med frie magnetiske momenter. Ved at følge faldet i kompressibiliteten, forskerne kortlagde grænsen mellem de to faser som funktion af temperatur og magnetfelt, demonstrerer, at fasegrænsen opfører sig præcis som forventet ud fra Pomerachuk-effekten.

"Dette nye resultat udfordrer vores forståelse af magisk vinkel grafen, " siger Berg. "Vi forestillede os, at faserne i dette materiale var enkle - enten ledende eller isolerende, og forventede, at ved så lave temperaturer, alle de elektroniske udsving er frosset ud. Dette viser sig ikke at være tilfældet, som den gigantiske magnetiske entropi viser."

"De nye resultater vil give frisk indsigt i fysikken i stærkt korrelerede elektronsystemer og måske endda hjælpe med at forklare, hvordan sådanne fluktuerende spins påvirker superledning, "tilføjer han.

Forskerne erkender, at de endnu ikke ved, hvordan de skal forklare Pomeranchuk-effekten i magisk vinkelgrafen. Er det nøjagtigt som i helium-3, idet elektronerne i den faste fase forbliver i stor afstand fra hinanden, lader deres magnetiske øjeblikke forblive helt frie? "Vi er ikke sikre, " indrømmer Ilani, "da den fase, vi har observeret, har en 'spyttepersonlighed' - nogle af dens egenskaber er forbundet med omrejsende elektroner, mens andre kun kan forklares ved at tænke på, at elektronerne er lokaliseret på et gitter."