Strukturelle karakteriseringer af SnS2/WSe2 roll-ups og højordens vdW supergitter. a–c, Optiske mikroskopiske billeder af et WSe2 monolag (a), en SnS2/WSe2 heterobilayer vdW heterostruktur (b) og en SnS2/WSe2 roll-up (c). Skala barer, 10 μm. d, SEM billede af en repræsentativ SnS2/WSe2 roll-up. Målestok, 200 nm. e, Tværsnits STEM billede af en repræsentativ SnS2/WSe2 roll-up. Målestok, 20 nm. f, Højere opløsning tværsnit STEM billede af SnS2/WSe2 vdW supergitteret. De lyse og mørke områder svarer til WSe2 og SnS2 monolagene, henholdsvis. Målestok, 2 nm. g, h, Tilsvarende EDS-kortlægningsbilleder for W (g) og Sn (h). Skala barer, 2 nm. jeg, EDS-intensitetsprofiler for W (blå) og Sn (rød). j, k, Statistisk fordeling af mellemlagsafstand mellem W-atomer (j) og Sn-atomer (k). Kredit:Natur, doi:10.1038/s41586-021-03338-0.
Todimensionelle (2D) materialer og van der Waals (vdW) heterostrukturer er fleksible materialer med distinkte atomlag ud over traditionelle enheder af gitter-matchende krav. Alligevel, de 2D van der Waals strukturer, forskere hidtil har udforsket, er begrænset til relativt simple heterostrukturer med et lille antal blokke. Det er eksponentielt vanskeligere at fremstille højordens vdW-supergitter med et utal af alternerende enheder på grund af deres begrænsede udbytte og den materielle skade forbundet med omstabling eller syntese.
Ved at bruge den kapillarkraftdrevne oprulningsproces, Zhao et al. delamineret syntetisk tinsulfid (SnS 2 )/wolframdiselenid (WSe 2 ) van der Waals heterostrukturer fra vækstsubstratet for at producere roll-ups med skiftende monolag af materialerne for at skabe højordens SnS 2 / WSe 2 vdW supergitter. Supergitterne modulerede den elektroniske båndstruktur og dimensionalitet for at tillade overgangen af transportegenskaber fra halvledende til metallisk, og fra 2D til endimensionel (1D) med en vinkelafhængig lineær magnetomodstand. Holdet udvidede denne strategi til at skabe forskellige 2D/2D vdW supergitter, der er mere komplekse og ud over blot 2D, inklusive 3D tyndfilmsmaterialer og 1D nanotråde til at generere en blanding af blandede dimensionelle vdW supergitter. Arbejdet indikerede en generel tilgang til at producere højordens vdW supergitter med en række materialesammensætninger, dimensioner, chiralitet og topologi for at udvikle en rig materialeplatform til grundlæggende studier og tekniske applikationer. Resultaterne er nu offentliggjort på Natur .
Oprettelse af van der Waals heterostrukturer.
Atomisk tynd, 2D lagdelte materialer har åbnet nye veje til at udforske lavdimensionel fysik på grænsen af enkelte eller få atomlag, at skabe funktionelle enheder med hidtil uset ydeevne eller unikke funktionaliteter. Materialeforskere kan blande og matche forskellige 2D-materialer, herunder grafen, hexagonale bornitrid og overgangsmetal dichalcogenider for at skabe 2D vdW heterostrukturer og vdW supergitter ud over grænserne for gittertilpasning. Disse materialearkitekturer introducerede et paradigme til at konstruere kunstige materialer med strukturelle og elektroniske egenskaber til funktioner uden for rækkevidde af eksisterende materialer. Forskere havde hidtil opnået vdW-heterostrukturer og supergitter via en række metoder, herunder kemisk dampaflejring (CVD), mekanisk eksfoliering og lag-for-lag omstabling for at skabe forskellige heterostrukturer. I dette arbejde, Zhao et al. rapporterede en ligetil tilgang til at skabe højordens vdW-supergitter ved at rulle 2D vdW-heterostrukturer op. Forskerne udsatte de CVD-dyrkede 2D/2D vdW-heterostrukturer for en ethanol-vand-ammoniak-opløsning for at tillade kapillærkraften at drive spontan delaminering og oprulningsprocesser for at danne vdW-heterostruktur-oprulninger. Disse materialer indeholdt højordens vdW-supergitter uden flere overførsels- og omstablingsprocesser. Holdet brugte derefter scanningstransmissionselektronmikroskopi (STEM) og energidispersiv røntgenspektroskopi (EDS) elementær kortlægningsundersøgelser til at bestemme atomsammensætningen af supergitterne.
Udvikling af roll-up vdW heterostrukturer
Forskerne udførte derefter elektriske transportundersøgelser for at vise udviklingen af transportegenskaberne fra 2D til 1D med stærkt forbedret konduktans og vinkelafhængig magneto-modstand i vdW-supergitterne. De udvidede oprulningsstrategien til at skabe forskellige 2D/2D vdW supergitter og komplekse tre-komponent 2D/2D/2D vdW supergitter ved hjælp af tinsulfid/molybdændisulfid/wolframdisulfidmaterialer. Teknikken tillod også produktion af materialer ud over 2D, inklusive 3D- eller 1D-materialer til at generere en række multidimensionelle vdW-supergitter.
Fremstillingsproces
Under fremstillingsprocessen af roll-up vdW supergitter, Zhao et al. først voksede en 2D atomisk krystal på et siliciumdioxid siliciumsubstrat ved hjælp af en modificeret kemisk dampaflejringsproces. Holdet brugte de resulterende 2D-krystaller som skabeloner for vdW-epitaksial vækst for at opnå vdW-heterostrukturer. De påbegyndte derefter kapillarkraftdrevne oprulningsprocesser ved hjælp af ethanol-vand-ammoniakopløsning. Opløsningen interkalerede ved grænsefladen mellem tinsulfid/wolframdisulfid vdW heterostrukturerne og det underliggende siliciumdioxid/siliciumsubstrat for at delaminere tinsulfid/wolframdiselenidkonstruktionerne og inducere spontane oprulningsprocesser ved hjælp af overfladespænding. Arbejdet muliggjorde 2D vdW heterostruktur rollups indeholdende højordens 2D vdW supergitter. Forskerne brugte derefter fokuseret ion-stråle-fræsning til at producere et tværsnit af roll-ups, og analyserede dem ved hjælp af højopløsnings STEM og EDS elementær kortlægning undersøgelser.
Elektriske transport- og magnetotransportegenskaber for SnS2/WSe2 roll-up vdW supergitterne. en, Atomstruktur og differentiel ladningstæthed beregnet for SnS2/WSe2 vdW supergitteret. Amaranth og blå isooverflader repræsenterer negative og positive ladningstæthedsforskelle, henholdsvis, mellem vdW-supergitteret og de adskilte lag. Isooverfladeværdien er valgt som 0,0005e au−3 (e, elementær ladning; au, atomenhed). b, Beregnet båndstruktur af SnS2/WSe2 heterobillag (EF, Fermi niveau). c, Beregnet båndstruktur af SnS2/WSe2 vdW supergitter (vdWSL). d, Outputkarakteristika for SnS2/WSe2 roll-up FET og SnS2/WSe2 heterobilayer FET ved Vgs =0 V. e, Overførselskarakteristika for SnS2/WSe2 roll-up FET og SnS2/WSe2 heterobilayer FET ved Vds =1 V. f, Statistisk fordeling af udgangsstrømmen ved Vds =1 V og Vgs =0 V, fremhæver, at SnS2/WSe2 roll-up FET'erne viser betydeligt højere ledningsevne end heterobillagene. g, Magnetresistens (ΔMR) af roll-up vdW supergitter med forskellige rotationsvinkler θ ved T =3 K. Indsat, skematisk tegning af roll-up vdW supergitterne, og definition af θ og φ. h, Vinkelafhængig magnetoresistens af SnS2/WSe2 roll-up vdW supergitteret ved 9 T. i, Sammenligning af magnetoresistensen af SnS2/WSe2 roll-up vdW supergitteret og SnS2/WSe2 heterobillaget ved T =3 K, viser en lineær afhængighed af magnetfeltet for roll-up og en kvadratisk afhængighed for heterobillaget. Kredit:Natur, doi:10.1038/s41586-021-03338-0.
Oprulningsprocessen åbner en ligetil vej for supergitter af høj orden og giver materialeforskere en metode til at skræddersy mellemlagskoblingen, dimensionalitet og topologi af den resulterende supergitterstruktur. For eksempel, ved at transformere tin-sulfid/wolfram diselenid dobbeltlag vdW heterostrukturer til et højordens vdW supergitter, Zhao et al. kunne ændre dets båndstruktur og derfor dets elektroniske egenskaber. Forskerne undersøgte virkningerne ved at udføre første-principper-beregninger baseret på mange-legeme-forstyrrelsesteori og undersøgte den elektroniske båndstruktur af de resulterende vdW-supergitter. Resultaterne viste, at heterobillaget udviste en type II båndjustering med valensbåndets maksimum (VBM) fra wolframselenidmaterialet og ledningsbåndet minimum, der kommer fra tinsulfidet for et tilsyneladende indirekte båndgab på 0,33 eV. Yderligere strukturelle ændringer af supergitter kan ændre profilen fra for det meste superledende egenskaber i heterobillag til metallisk adfærd.
Multi-dimensionelle roll-up vdW superlattices.a, b, Skematiske tværsnitsvisninger (øverst) og SEM-billeder (nederst) af 2D/2D (NbSe2/MoSe2) vdW supergitter (a) og 2D/2D/2D (SnS2/MoS2/WS2) vdW supergitter (b). Skala barer, 1 μm. c–f, Skematiske tværsnitsbilleder (øverst) og SEM-billeder (nederst) af roll-up vdW supergitter ud over 2D/2D:3D/2D (Al2O3/WSe2) vdW supergitter (c); 3D/2D/2D (Al2O3/SnS2/WSe2) vdW supergitter (d); 1D/2D (Ag/WSe2) vdW supergitter (e); 1D/3D/2D (Ag/Al2O3/WSe2) vdW supergitter (f). Skala barer, 1 μm. g, STEM-billede af SnS2/MoS2/WS2 vdW supergitter. Målestok, 2 nm. h, EDS-kortlægningsbillede af W (blå), Mo (grøn) og Sn (rød). Målestok, 2 nm. jeg, Integreret EDS-intensitetsprofil for W, Mo og Sn. j, Statistisk fordeling af mellemlagsafstand mellem W-atomer i g. k, Tværsnits STEM-billede af Al2O3/WSe2 vdW supergitter. Målestok, 2 nm. l, EDS-kortlægningsbillede af W (blå). Målestok, 2 nm. m, Integreret EDS-intensitetsprofil for W. n, Statistisk fordeling af supergitterperiodicitet mellem W-atomer i k. Kredit:Natur, doi:10.1038/s41586-021-03338-0.
Felteffekttransistorer
For at forstå de elektriske egenskaber af vdW supergitterne, forskerne udviklede derefter field-effect transistorer (FET'er) ved hjælp af heterobilayers og roll-up vdW supergitter på siliciumdioxid/silicium substrat, med tynde metalliske film som kilde- og drænelektroder, et siliciumsubstrat som bagporten og siliciumdioxid som portdielektrikum for opstillingen under elektriske transportundersøgelser. Heterobilagsanordningen viste ringe ledning, mens roll-up vdW supergitterne viste høj ledningsevne med en strøm på 100 µA ved 1 V bias. Resultaterne fremhævede den stærkt forbedrede ladningstransport i roll-up vdW supergitterne på grund af det væsentligt reducerede båndgab. Baseret på overførselskarakteristika, Zhao et al. bestemte bærermobiliteten og bærertætheden i vdW heterobillaget og roll-up supergitter. Arbejdet indikerede en båndstrukturudvikling. Især holdet viste, hvordan dimensionaliteten ændrede sig fra 2D til 1D ved oprulning. De bekræftede 1D-transportkarakteren af roll-ups ved hjælp af vinkelafhængige magnetoresistensundersøgelser.
Supergitter af høj orden .
Zhao et al. Dernæst udvidede roll-up strategien til at producere 2D/2D supergitter roll-ups med distinkte kemiske sammensætninger og fysiske egenskaber som en rig platform til at undersøge ferroelektricitet, ferromagnetisme, superledning og piezoelektricitet under forskellige geometrier og dimensionaliteter. De udviklede også højordens supergitterstrukturer indeholdende gentagne enheder af monolag og dobbeltlag for at danne en meget ensartet supergitterstruktur for de tre konstituerende 2D-materialer. De udvidede tilgangen til at skabe blandede dimensionelle vdW-supergitter baseret på atomisk lagaflejring (ALD). Forskerne udviklede også mere komplekse supergitter ved at rulle heterobillaget op med forskellige materialesammensætninger og chiraliteter for at præsentere en spændende retning at udforske i fremtidige undersøgelser.
Skematisk illustration og elektriske karakteriseringer af SnS2/WSe2 roll-up FET'er a, SnS2/WSe2 heterobilayer FET. b, SnS2/WSe2 roll-up FET. Den lyserøde farve repræsenterer WSe2, gul angiver SnS2, og guld repræsenterer Cr/Au-kontaktpuderne. c, d, Statistisk fordeling af mobilitet (c) og bærerkoncentration (d) af SnS2/WSe2 heterobilayer FET'er og SnS2/WSe2 roll-up FET'er. e, Normaliseret magnetoresistens af roll-up vdW supergitterne med forskellige rotationsvinkler θ ved T =3 K. Både formerne og amplituderne overlapper hinanden, når feltet normaliseres til Bsinθ. Kredit:Natur, doi:10.1038/s41586-021-03338-0.
På denne måde Bei Zhao og kolleger udviklede en ligetil og generel tilgang til at danne multidimensionelle højordens vdW-supergitter indeholdende vekslende lag af forskellige 2D-materialer, sammen med 3D og 1D materialer. Materialerne opretholdt meget varierende sammensætninger og dimensioner for at skabe højkonstruerede kunstige konstruktioner ud over traditionelle materialesystemer. Værket giver betydelig frihed til at skræddersy de resulterende supergitterstrukturer til mellemlagskobling, chiralitet og topologi. Sådanne materialer kan tunes til at producere komplekse supergitterstrukturer, der ligner dem, der typisk bruges i multi-sheet transistorer, kvante tunneling enheder, avancerede lysdioder, eller kvantekaskadelasere. Denne eksperimentelle opsætning med 1D- og 3D-komponenter tilbyder unikke geometrier, der er nyttige til at udforske kvantefysik og realisere specifikke enhedsfunktioner. Værket giver også en rig materialeplatform til grundlæggende studier og tekniske anvendelser.
© 2021 Science X Network