Design af hetero-grænseflader mod nye optoelektroniske funktionaliteter ved hjælp af storskalaberegninger

Samling af Lego-lignende, 2D-heterostrukturer kan give anledning til nye egenskaber og funktionaliteter, der er meget forskellige fra bestanddelenes iboende egenskaber.

Density functional theory (DFT)-baserede båndstrukturberegninger kan kaste lys over grænsefladeegenskaber af forskellige heterostrukturer.

Grænsefladeegenskaber for 2D perovskit/TMD-heterostrukturer

Heterostrukturer baseret på forskellige 2D-materialer har resulteret i "nye" egenskaber, der kan være væsentligt forskellige fra de enkelte materialers. Sådanne heterostrukturer kan laves ved at samle forskellige slags atomart-tynde 2D-materialer.

En sådan familie af 2D-materialer, 2D-perovskitterne, viser interessante fotofysiske egenskaber og bedre stabilitet sammenlignet med de typiske bulk-perovskitter. Indtil nu har nær-infrarøde (NIR)/synlige rækkevidde optoelektroniske enheders ydeevnemålinger for 2D perovskites imidlertid været ret dårlige på grund af visse iboende og materialespecifikke begrænsninger såsom store båndgab, usædvanligt høje excitonbindingsenergier og lav optisk absorption.

En ny undersøgelse ledet af forskere fra Monash University ser på en metode til at forbedre den optoelektroniske enheds ydeevne og udvide funktionaliteterne af 2D perovskites ved at konjugere dem med optisk aktive overgangsmetal dichalcogenider (TMD'er). 2D perovskites og TMD'er er strukturelt uens, men de kan danne rene grænseflader på grund af van der Waals-interaktioner mellem de stablede lag. Ved hjælp af nøjagtige beregninger af de første principper demonstrerer forfatterne, at den nye grænseflade (båndjustering) og transportegenskaber er mulige i 2D perovskite/TMD-heterostrukturer, som kan justeres bredt baseret på passende valg af bestanddelene.

For at forstå grænsefladeegenskaberne nøjagtigt skabte forfatterne gittertilpassede strukturer af grænsefladerne og udforskede deres egenskaber gennem meget hukommelsesintensive beregninger ved hjælp af supercomputing-faciliteter.

I specifikke systemer kan de forudsagte type II-justeringer med NIR/synlige båndgab muliggøre forbedret optisk absorption ved forholdsvis lavere energier. Også betydelige båndforskydninger og mulighed for interlagsexcitoner med lavere dissociationsenergier kan føre til lettere mellemlagsadskillelse af de exciterede ladningsbærere på tværs af to materialer. Disse giver mulighed for at opnå højere fotostrømme og forbedret solcelleeffektivitet. Forskerne forudsiger også muligheden for type-I-systemer til rekombinationsbaserede enheder som lysemitterende dioder og type III-systemer til at opnå tunneltransport. Derudover viser de også betydelig belastningstolerance i sådanne 2D perovskite/TMD-heterostrukturer, en forudsætning for fleksible sensorer.

"Samlet set viser disse resultater, at et beregningsstyret udvalg af heterostrukturer kan tilbyde bedre platforme end iboende materialer til specifikke enhedsapplikationer og har potentiale i næste generation af multifunktionelle enheder såsom fleksible fotosensorer eller LED'er," siger FLEET CI A/Prof Nikhil Medhekar der ledede arbejdet med ph.d. studerende Abin Varghese og postdoc-forsker Dr. Yuefeng Yin.

Justering af polaritet af fotogenererede strømme

For at udforske fysikken i 2D-heterostrukturer yderligere, samarbejdede holdet med eksperimentalister ledet af Prof. Saurabh Lodha fra IIT Bombay, Indien for at forklare fremkomsten af ​​et endnu uopdaget optoelektronisk fænomen. I det første arbejde på WSe₂ /SnSe₂ heterostrukturer, ved belysning viste polariteten af ​​fotostrømmen en afhængighed af typen af ​​elektrisk transport (termo- eller tunnelering) over grænsefladen af ​​heterostrukturen.

Forskerne ved Monash anvendte tæthedsfunktionel teori baseret på elektrisk feltafhængige båndstrukturberegninger og tilskrev denne observation til arten af ​​båndjustering ved grænsefladen. Sammen viste de, at en ændring i båndjusteringen fra type II til type III resulterede i en ændring i polariteten af ​​fotostrømmen fra positiv til negativ.

Med hensyn til ydeevnen af ​​fotodetektorer er responsiviteten og responstiden afgørende målinger. I denne undersøgelse blev der eksperimentelt observeret en høj negativ reaktionsevne og hurtig responstid i enhedsprototyperne, som er opmuntrende for yderligere udvikling af 2D-materialebaserede enheder til praktiske anvendelser.

I en anden heterostruktur omfattende sort phosphor og MoS₂ , illustrerede eksperimenterne en belysningsbølgelængdeafhængig af fotokonduktionens polaritet. Den negative fotokonduktans set ved specifikke bølgelængder over absorptionskanten af ​​MoS₂ kunne kontrolleres og reversibelt indstilles til positiv fotokonduktans ved lavere bølgelængder. Tærskelbølgelængden for crossover mellem negativ og positiv fotokonduktans havde en afgørende afhængighed af flagetykkelserne. Tykkelsesafhængige båndstrukturberegninger udført af forskere fra Monash viste klart muligheden for en stigning i rekombination af ladningsbærere for specifikke tykkelser, hvilket kunne føre til negativ fotokonduktans, og dermed støtte konklusionerne.

Disse undersøgelser demonstrerer nye metoder til at kontrollere sensormekanismen i fotodetektorer, som endnu ikke er blevet undersøgt i sådanne detaljer. + Udforsk yderligere

Valleytronics-forskere fremstiller nyt 2D-materiale, der nyder excitoner med lang levetid