Forskere opnår 99% fotoluminescens kvanteudbytte i metal nanoclusters

Et forskerhold har opnået fotoluminescenskvanteudbytte (PLQY) (>99 %) i den nær-infrarøde (NIR) emission af metalnanoklynger i opløsning ved stuetemperatur. Deres arbejde er udgivet i Science .

Guld nanoclusters (Au NC'er) som NIR-emitterende materialer rummer potentiale i biomedicinske applikationer. Imidlertid er PLQY for Au NC'er i NIR-regionen typisk lav, ofte mindre end 10%. For at løse dette problem syntetiserede forskere Au₂₂ ( ^t BuPhC≡C)₁₈ (Au₂₂ ) og dets kobber-doterede modstykke, Au₁₆ Cu₆ ( ^t BuPhC≡C)₁₈ (Au₁₆ Cu₆ ), for at studere deres fotofysiske egenskaber.

Enkeltkrystal røntgendiffraktionsanalyse afslørede, at Au₂₂ og Au₁₆ Cu₆ deler lignende strukturer. Au₂₂ viste en emissionstop ved 690 nm og Au₁₆ Cu₆ ved 720 nm. Den absolutte PLQY af Au₂₂ og Au₁₆ Cu₆ i luft var henholdsvis 9 % og 95 %.

I den afluftede opløsning er PLQY af Au₁₆ Cu₆ nåede 100 %, målt ved både absolutte og relative metoder. Tidskorreleret enkeltfotontælling målte fotoluminescenslevetiderne for Au₂₂ og Au₁₆ Cu₆ til at være henholdsvis 485 ns og 1,64 μs.

Yderligere undersøgelse af NC'ers exciterede tilstandsdynamik gennem transientabsorptionsspektroskopi afslørede, at begge NC'ers luminescerende tilstande stammede fra triplettilstanden (T₁ ), med distinkte dynamiske processer observeret i femtosekund transient-absorptionsspektroskopi. Under 380 nm excitation, Au₂₂ viste en langsom stigning på 148 ps, mens Au₁₆ Cu₆ viste en hurtig afslapning på 0,5 ps.

Triplet-sensibiliseringseksperimenter bekræftede, at disse processer tilskrives ultrahurtig intersystem-krydsning (ISC) fra singlet-tilstand (S₁ ) til T₁ . På grund af kobberdoping, Au₁₆ Cu₆ har en mindre ∆E_st , hvilket øger dens ISC-hastighed betydeligt. Som et resultat, Au₁₆ Cu₆ i sidste ende viser PLQY tæt på 100 %.

Tilgangen til at opnå næsten enhed PLQY kunne muliggøre udviklingen af ​​meget emissive metalklyngematerialer. Specifikt demonstrerer dette arbejde, at PLQY næsten kan opnås med en legering af guld-kobber nanoclusters selv i opløsning ved stuetemperatur, hvilket vil muliggøre anvendelser lige fra biologisk billeddannelse til selvlysende enheder.

Forskerholdet omfattede prof. Zhou Mengs gruppe fra University of Science and Technology i Kina fra det kinesiske videnskabsakademi (CAS), der samarbejdede med prof. Wang Quanmings team fra Tsinghua University.

Flere oplysninger: Wan-Qi Shi et al, Near-unity NIR phosphorescerende kvanteudbytte fra en stuetemperatur solvateret metal nanocluster, Science (2024). DOI:10.1126/science.adk6628

Journaloplysninger: Videnskab

Leveret af University of Science and Technology i Kina