Øget exciton-mobilitet nærmer sig Mott-Ioffe-Regel-grænsen i en 2D Ruddlesden-Popper perovskite

En undersøgelse, offentliggjort i Nature Communications og ledet af prof. Liu Xinfeng fra National Center for Nanoscience and Technology (NCNST) i det kinesiske videnskabsakademi (CAS), rapporterede for nylig en forbedring af excitonmobilitet i en todimensionel (2D) Ruddlesden-Popper perovskite (RPP) .

Exciton-mobilitet er en kritisk faktor, der påvirker de optoelektroniske egenskaber af 2D RPP. Imidlertid observeres mobiliteten af ​​2D RPP at være en størrelsesorden lavere end den for den tilsvarende 3D perovskite. Forskellige faktorer såsom exciton-exciton-annihilation, mellemlagskobling og defekter kan påvirke exciton-transportadfærden i 2D RPP.

På trods af betydelige fremskridt forbliver den præcise korrelation mellem exciton-transport og gitteregenskaber, især vedrørende exciton-gitter-interaktioner, uhåndgribelig. Ydermere er der et presserende behov for at justere exciton-fonon-interaktioner for at skræddersy exciton-transportegenskaber til applikationer i 2D perovskit-baseret optoelektronik.

Prof. Lius gruppe ved NCNST, og samarbejdspartnerne fra South China Normal University og Peking University, opnåede en forstærket excitonmobilitet, der nærmede sig Mott-Ioffe-Regel Limit (MIR) i 2D RPP ved at forankre den bløde butylammoniumkation med et polymethylmethacrylat ( PMMA) netværk ved overfladen.

Forskerne overvågede direkte ultrahurtig excitonudbredelse i (BA)₂ (MA)_n-1 Pb_n I_3n+1 R-P perovskites ved tidsopløst fotoluminescensmikroskopi. De afslørede, at den frie exciton-mobilitet i eksfolierede tynde flager kan forbedres fra omkring 8 cm ² V ^-1 s ^-1 til 280 cm ² V ^-1 s ^-1 . Sidstnævntes mobilitet er tæt på den teoretiske grænse for Mott-Ioffe-Regel-kriteriet.

Ved at kombinere optiske målinger og teoretiske undersøgelser afslørede forskerne, at den øgede exciton-mobilitet tilskrives forankringen af ​​overflade-BA-molekyler af PMMA-netværket, hvilket væsentligt forbedrer gitterets stivhed og reducerer lidelsen.

Som følge heraf reduceres deformationspotentialespredningshastigheden med otte gange ved stuetemperatur, hvilket fører til overgangen af ​​excitonudbredelse fra hopperegimet til det båndlignende transportregime.

Disse resultater giver værdifuld indsigt i mekanismerne for exciton-transport i 2D-perovskiter med et blødt gitter og kaster lys over, hvordan man tuner exciton-transportegenskaber gennem gitterkonstruktion.

Flere oplysninger: Yiyang Gong et al., Forøgelse af exciton-mobilitet, der nærmer sig Mott-Ioffe-Regel-grænsen i Ruddlesden-Popper perovskites ved at forankre den organiske kation, Nature Communications (2024). DOI:10.1038/s41467-024-45740-y

Leveret af Chinese Academy of Sciences