Bruger modeller med eksperimenter for at bygge mere effektive solceller

På en enkelt dag rammer nok sollys Jorden til at drive verden i et helt år - det vil sige, hvis vi kan finde en måde at fange den energi på billigt og effektivt. Mens omkostningerne til solenergi er faldet dramatisk, er de nuværende siliciumbaserede solceller dyre og energikrævende at fremstille, hvilket får forskerne til at lede efter alternativer.

Perovskite-solceller er en førsteklasses kandidat til den næste generation af denne vedvarende energi. Disse syntetiske materialer er billigere og kræver mindre energi at producere, men falder bagud mange siliciumbaserede celler med hensyn til deres stabilitet og effektivitet. Nu en artikel udgivet i Nature Communications fra grupperne af University of Pennsylvania's Andrew M. Rappe og Yueh-Lin Loo fra Princeton University giver indsigt i, hvordan den molekylære sammensætning af visse perovskitter kan påvirke deres effektivitet og tilbyder en vej frem til bedre solceller ved hjælp af en simpel metrisk.

"Verden har i øjeblikket brug for mere effektive og omkostningseffektive fotovoltaiske celler, og 3D hybrid perovskite PV'er har taget verden med storm," siger Rappe, en professor i Penns Institut for Kemi, som også er medstyrer på Penns VIPER-program. "Men de er irreversibelt beskadiget af vand, hvilket er en showstopper for praktiske anvendelser. Indsættelse af organiske molekylære fly mellem 2D hybride perovskite fly er en lovende plan for at levere effektive, billige og robuste solceller."

I denne undersøgelse undersøgte forskerne en bestemt klasse af perovskitter kaldet 2D hybrid perovskites. Sammenlignet med perovskitter lavet af 3D-krystaller har disse en tendens til at være mere stabile, bygget som molekylær baklava med skiftende lag af metal- og kulstofbaserede molekyler. Det metalbaserede lag, kaldet det uorganiske lag, interagerer med lys for at producere elektricitet og er mest effektivt, når dets atomer justeres korrekt. Det kulstofbaserede eller organiske lag er sammensat af positivt ladede molekyler, der balancerer det negativt ladede uorganiske lag.

Til at begynde med forberedte Princeton-holdet et sæt 2D-perovskitter med forskellige organiske molekyler, der studerede, hvordan disse molekyler påvirkede det uorganiske lags justering og solcelleeffektiviteten. De så især på en klasse af korte, fleksible organiske molekyler, hver med en positiv ladning i den ene ende. De bemærkede, at typen af ​​molekyle påvirkede solcellernes struktur og energieffektivitet, men de vidste ikke præcis hvorfor eller hvordan. De havde brug for en atomistisk indsigt for at komplementere de eksperimentelle fund og hypoteser. Dette ville hjælpe med at forklare systemets høje ydeevne.

Så de nåede ud til Rappe og Arvin Kakekhani, dengang postdoc i Rappe-gruppen, eksperter i at bruge computere til at modellere kemiske interaktioner. "[Princeton-forskerne] er meget intelligente eksperimentalister og havde stor indsigt på det eksperimentelle niveau," siger Kakekhani. "Men de havde brug for viden og indsigt på det atomare, molekylære niveau." Det er netop den slags arbejde, som Rappe-laboratoriet udmærker sig i, da det tidligere har samarbejdet med Loo-gruppen om at modellere andre perovskitmaterialer i forbindelse med rationalisering af deres mekaniske egenskaber.

Ud fra de nuværende kvantemekaniske beregninger og ladningsmodelleringsarbejde fandt Kakekhani og Rappe ud af, at molekylerne i det organiske lag kunne interagere med hinanden og stille op i par eller i zigzag mellem perovskitternes metalbaserede lag.

Når de dannede disse par eller zigzag, interagerede de organiske molekyler mindre med det metalbaserede lag, hvilket gav laget plads til at justere korrekt og forbedrede ydeevnen af ​​de resulterende solceller. Jo lettere de organiske molekyler kunne parre sig og komme ud af vejen for det uorganiske lag, jo bedre er effektiviteten af ​​den resulterende solcelle.

Denne observation alene gav indsigt i, hvordan man laver bedre perovskiter. Men Kakekhani spekulerede på, om han kunne finde en måde at fange dette fænomen i en simpel værdi, der beskrev samspillet mellem de organiske og uorganiske lag. Efter at have testet forskellige modeller landede han på en, der beskrev, hvor langt væk interaktionerne i det organiske lag trak den positive ladning fra det uorganiske lag. Derefter testede han det for at se, om det kunne forudsige, hvor godt det uorganiske lag ville justere sig, og hvor godt solcellerne kunne præstere.

I stedet for at tilpasse en model ved hjælp af data fra eksperimentet, valgte han at bygge den udelukkende ved hjælp af den matematiske og fysiske forståelse af, hvordan kemikalier interagerer. Dette er kendt som materialemodellering med de første principper.

Denne slags modeller kæmper ofte for nøjagtigt at replikere resultater fra den virkelige verden, da de måske er for simple, kun i betragtning af en lille delmængde af mulige fænomener involveret i et komplekst eksperiment. First-principles-modellering bliver mere kraftfuld, når den kan give fysisk indsigt og forbedre forståelsen af, hvordan man reducerer et komplekst problem til et enklere uden at skade modellens troskab.

I dette tilfælde forudsagde Kakekhani de virkelige trends med overraskende høj troskab. I matematiske termer giver hans model en bestemmelseskoefficient på>0,95, næsten en perfekt lineær korrelation. "Jeg havde aldrig før set så perfekt en overensstemmelse mellem modeller med de første principper og komplekse eksperimentelle observerbare resultater," siger Kakekhani. "At forbinde en model, der sidder i en computer og ikke ved noget om eksperimentet, til virkeligt stof med alle mulige defekter og strukturer i større skala - det var virkelig overraskende."

Fordi denne metrik kun har brug for en computer til at forudsige solcellers ydeevne, kan den give forskere mulighed for at vælge, hvilke molekyler der kan fungere bedst i perovskiter, før de træder ind i laboratoriet, hvilket hjælper forskere med at begrænse deres indsats til kun de mest lovende kandidater. "Der er bogstaveligt talt millioner af molekyler, som folk kunne prøve. Men det er ikke så nemt at lave millioner af solceller," siger Rappe. "Dette giver folk en simpel scoringsregel, hvor de kan analysere, om et molekyle, de overvejer, sandsynligvis vil øge solcellens produktivitet."

I fremtiden siger Rappe, at denne indsigt også kan hjælpe med perovskite LED'er. Hvis disse perovskitter kan omdanne lys til energi effektivt, burde de være i stand til at gøre noget lignende, når de omdanner energi til lys. Grupperne planlægger at se, om den samme model gælder for forskellige uorganiske lag og et bredere udvalg af organiske molekyler, eller om andre faktorer skal overvejes for at modellere perovskitten nøjagtigt.

For nu bruger modellen dog én værdi til at forudsige ydeevnen af ​​en kompleks solcelle, og modellens enkelhed er dens styrke, siger Kakekhani. "Enkelthed skaber indsigt, og den indsigt kan virkelig skabe store fremskridt inden for videnskaben, fordi den går ind i den ikke-lineære kreative del af din hjerne. Den bliver der, og den hjælper dig med at komme med alle mulige intuitioner." + Udforsk yderligere

Team demonstrerer et stort løfte om helt uorganiske perovskit-solceller til forbedring af solcelleeffektiviteten