Hvor blev disse elektroner af? Årtiers gammelt mysterium løst

Begrebet "valens" - et bestemt atoms evne til at kombinere med andre atomer ved at udveksle elektroner - er en af ​​hjørnestenene i moderne kemi og solid -state fysik.

Valens styrer vigtige egenskaber ved molekyler og materialer, herunder deres binding krystalstruktur, og elektroniske og magnetiske egenskaber.

For fire årtier siden, der blev opdaget en klasse materialer kaldet "blandet valens" -forbindelser. Mange af disse forbindelser indeholder elementer nær bunden af ​​det periodiske system, såkaldte "sjældne jordarter", hvis valens i nogle tilfælde blev opdaget at variere med ændringer i temperaturen. Materialer, der omfatter disse elementer, kan vise usædvanlige egenskaber, såsom eksotisk superledning og usædvanlig magnetisme.

Men der har været et uløst mysterium forbundet med blandede valensforbindelser:Når valenstilstanden for et element i disse forbindelser ændres med forhøjet temperatur, antallet af elektroner forbundet med det element falder, såvel. Men hvor går de elektroner hen?

Ved hjælp af en kombination af state-of-the-art værktøjer, herunder røntgenmålinger ved Cornell High Energy Synchrotron Source (CHESS), en gruppe ledet af Kyle Shen, professor i fysik, og Darrell Schlom, Herbert Fisk Johnson professor i industriel kemi i Institut for Materialevidenskab og Teknik, er kommet med svaret.

Deres arbejde er detaljeret i et papir, "Lifshitz -overgang fra valensudsving i YbAl3, "udgivet i Naturkommunikation . Hovedforfatteren er Shouvik Chatterjee, tidligere i Shens forskningsgruppe og nu postdoktor ved University of California, Santa Barbara.

For at løse dette mysterium, Chatterjee syntetiserede tynde film af den blandede valensforbindelse af ytterbium - hvis valens ændres med temperaturen - og aluminium, ved hjælp af en proces kaldet molekylær stråle epitaxy, en specialitet fra Schlom -laboratoriet. Gruppen anvendte derefter vinkelopløst fotoemissionsspektroskopi (ARPES) til at undersøge fordelingen af ​​elektroner som en funktion af temperaturen til at spore, hvor de manglende elektroner gik.

"Typisk for ethvert materiale, du ændrer temperaturen, og du måler antallet af elektroner i en given kredsløb, og det forbliver altid det samme, "Shen sagde." Men folk fandt ud af, at i nogle af disse materialer, ligesom den særlige forbindelse, vi studerede, det tal ændrede sig, men de manglende elektroner skal gå et sted. "

Det viser sig, at når forbindelsen opvarmes, elektronerne tabt fra ytterbiumatomet danner deres egen "sky, "af slagsen, uden for atomet. Når forbindelsen er afkølet, elektronerne vender tilbage til ytterbiumatomerne.

"Du kan tænke på det som to glas, der indeholder noget vand, "Shen sagde, "og du strømmer frem og tilbage fra det ene til det andet, men den samlede mængde vand i begge glas forbliver fast. "

Dette fænomen blev først foreslået af den 20. århundredes russiske fysiker Evgeny Lifshitz, men et svar på elektronmysteriet var ikke blevet foreslået før nu.

"Disse fund peger på vigtigheden af ​​valensændringer i disse materialesystemer. Ved at ændre arrangementet af mobile elektroner, de kan dramatisk påvirke nye fysiske egenskaber, der kan dukke op, "sagde Chatterjee.

"Dette placerer vores forståelse af disse materialer på en bedre fod, "Sagde Shen.

Andre bidragydere omfattede Ken Finkelstein, seniorforsker ved CHESS; og doktorander Jacob Ruf og Haofei Wei fra Shen -gruppen.