Konventionel versus holografisk PINEM -billeddannelse. (A) I konventionel PINEM, udbredende SPP'er er afbildet med lange elektronpulser, gengiver kun sin tidsmæssige konvolut med en rumlig opløsning Δx ~ τelvg. (B) I lokal holografisk PINEM, to SPP'er formerer sig med ortogonale bølgevektorer k1 og k2 og danner et stående bølgemønster langs retningen k1 - k2, som er afbildet som en periodisk modulering i PINEM (hologrammet). Interferenskontrasten vises kun, når de to pulser overlapper hinanden i rum og tid. Indsats:SEM -billede af en fremstillet struktur. Sorte områder er riller, som fungerer som plasmakilder. CCD, ladningskoblet enhed. Kredit:Science Advances, doi:10.1126/sciadv.aav8358
I konventionel holografi kan en fotografisk film registrere interferensmønsteret for monokromatisk lys spredt fra objektet, der skal afbildes, med en referencestråle af uspredt lys. Forskere kan derefter belyse det udviklede billede med en kopi af referencebjælken for at skabe et virtuelt billede af det originale objekt. Holografi blev oprindeligt foreslået af fysikeren Dennis Gabor i 1948 for at forbedre opløsningen af et elektronmikroskop, demonstreret ved hjælp af lysoptik. Et hologram kan dannes ved at indfange fase- og amplitudefordelingen af et signal ved at overlejre det med en kendt reference. Det oprindelige koncept blev efterfulgt af holografi med elektroner, og efter opfindelsen af lasere blev optisk holografi en populær teknik til 3D-billeddannelse af makroskopiske objekter, informationskryptering og mikroskopisk billeddannelse.
Imidlertid, at udvide hologrammer til det ultrahurtige domæne er i øjeblikket en udfordring med elektroner, selvom udviklingen af teknikken ville tillade den højest mulige kombinerede spatiotemporale opløsning til avancerede billeddannelsesprogrammer inden for kondenseret fysik. I en nylig undersøgelse nu offentliggjort i Videnskab fremskridt , Ivan Madan og et tværfagligt forskerhold i afdelingerne Ultrahurtig mikroskopi og elektronspredning, Fysik, Videnskab og teknologi i Schweiz, Storbritannien og Spanien, detaljerede udviklingen af et hologram ved hjælp af lokale elektromagnetiske felter. Forskerne opnåede de elektromagnetiske hologrammer med kombineret attosekund/nanometeropløsning i et ultrahurtigt transmissionselektronmikroskop (UEM).
I den nye metode, forskerne stolede på elektromagnetiske felter for at opdele en elektronbølgefunktion i en kvantesammenhængende superposition af forskellige energitilstande. Teknikken afviger fra den konventionelle metode, hvor signalet af interesse og reference rumligt adskilt og rekombineret for at rekonstruere amplituden og fasen af et signal af interesse for efterfølgende at danne et hologram. Princippet kan udvides til enhver form for detekteringskonfiguration, der involverer et periodisk signal, der er i stand til at undergå interferens, herunder lydbølger, Røntgenstråler eller femtosekundpulsbølgeformer.
Plasmon hologram evolution med 0,33-fs tidstrin. Kredit:Science Advances, doi:10.1126/sciadv.aav8358.
Yderligere fremskridt i undersøgelsen af holografi resulterede i tidsopløst optisk holografi, succesfuldt realiseret i femtosekund-regimet for forbedret rumlig opløsning i tidsopløst fotoemission elektronspektroskopi (tr-PEEM). At nå det ultrahurtige domæne kan også blive en realitet, på grund af den seneste udvikling inden for ultrahurtig transmissionselektronmikroskopi ved hjælp af femtosekundlasere til at skabe ultrahurtige elektronpulser. Udviklingen har muliggjort optagelser i realtid af kollektive elektroniske tilstande, belastningsfelter og magnetiske strukturer med en opløsning på et par hundrede femtosekunder.
I det nye værk, Madan et al. demonstreret en tidsdomæne holografi-billeddannelsesteknik i et ultrahurtigt transmissionselektronmikroskop (UEM). De baserede teknikken på kvantesammenhængende interaktion mellem elektronbølgepakker med flere optiske felter. For at illustrere metoden, Madan et al. fangede attosekund/nanometeropløste fasefølsomme film af hurtigt udviklende elektromagnetiske felter i plasmoniske strukturer. Forskerne implementerede to centrale eksperimentelle metoder i undersøgelsen i en tilgang til parallelt adgang til kvantesammenhængen mellem generiske elektroniske tilstande. Arbejdet vil være relevant for yderligere elektronkvanteoptikapplikationer.
Som en simpel implementering af det holografiske UEM, forskerne baserede den lokale interferens mellem to felter på to forplantende overfladeplasmonpolaritoner (SPP'er) (dvs. en kollektiv svingningsbølge af frie elektroner langs et metal). De beskrev interaktionsmekanismen for elektronpulsen med en enkelt SPP ved hjælp af konventionel fotoninduceret, nærfeltelektronmikroskopi (PINEM) og derefter undersøgt sammenligneligt hologrammerne produceret via interferensen mellem to SPP'er i en lokal holografisk PINEM. Under konventionel PINEM, elektroner kan uelastisk absorbere eller udsende fotonenergikvanta og filtrere uelastisk spredte elektroner for at tillade dannelse af billeder i virkeligheden af plasmonfelterne.
VENSTRE:Skematisk illustration af lokal holografisk PINEM, hvor to SPP'er formerer sig med ortogonale bølgevektorer k1 og k2 og danner et stående bølgemønster langs retningen k1 - k2, som er afbildet som en periodisk modulering i PINEM (hologrammet). Interferenskontrasten vises kun, når de to pulser overlapper hinanden i rum og tid. Indsats:SEM -billede af en fremstillet struktur. HØJRE:Holografiske billeder dannet af to pulser med ortogonal polarisering ved forskellige forsinkelser. (A til D) Mikrografer af PINEM-billeder til forskellige værdier af den relative tidsforsinkelse Δt mellem de foto-spændende pulser, som angivet på hvert billede. Målestænger, 2 μm. SPP, der udsendes fra den lodrette spalte, formerer sig fra venstre mod højre. Tilsvarende interferensmønsteret bevæger sig fra nederst til venstre til øverste højre hjørne. (E til H) Modulation af elektrontællinger langs k1 - k2 retning angivet i (A), beregnet som gennemsnittet af tællinger langs retningen ortogonal til k1 - k2, taget inden for den stiplede firkant angivet i (A). (I) Udvikling af profilerne vist i (E) til (H) som en funktion af forsinkelse mellem de to pulser; på grund af den eksperimentelt vedtagne prøveorientering, retardationseffekter bevirker, at udkantens hældning (se stiplede linje som vejledning) reduceres med en faktor 0,71 i forhold til SPP -fasehastigheden. (J) Konvolut af interferensmønsteret som funktion af forsinkelse mellem de to pulser, med spidsens hældning (se stiplet linje som vejledning) faldt også med en faktor 0,71 i forhold til SPP -gruppens hastighed. Konvolutdata er blevet indsamlet i en separat måling over et længere forsinkelsesspænd og med større tidstrin. a.u., vilkårlige enheder. Kredit:Science Advances, doi:10.1126/sciadv.aav8358.
For at implementere det holografiske PINEM -koncept, Madan et al. brugte en eksperimentel nanostruktur bestående af to vinkelrette slidser, sammensat af sølv (Ag) film fremstillet ved gallium (Ga) ionfræsning, aflejret på en siliciumnitridmembran (Si 3 N 4 ). De udførte eksperimenterne i et modificeret transmissionselektronmikroskop. I arbejdet, forskerne brugte en anden SPP -bølge som reference og skabte et interferensmønster med SPP af interesse for at danne et hologram, når begge bølger overlappede i rum og tid. Forskerne observerede hologrammer dannet af de 2 SPP'er med relative pulsforsinkelser på -77, -20, 0 og 22 femtosekunder ved energifiltrering af uelastisk spredte elektroner.
Madan et al. generaliseret den holografiske tilgang ved hjælp af sammenhængen mellem forskellige energitilstande i kvantestigen, hvor elektronbølgefunktionen splittes ved interaktion med lys. Da elektroner bærer oplysninger om amplituden og fasen af det optiske felt, selv efter at have afsluttet interaktionen, forskerne udnyttede denne kendsgerning for at muliggøre kvanteholografi. I forsøgene, de gjorde brug af et halvt uendeligt lysfelt skabt af refleksionen af den optiske stråle fra et elektrontransparent optisk spejl, at oprette et materialeuafhængigt referencefelt. Opsætningen tillod næsten konstant rumlig amplitude og fase at forberede et optimalt referencefelt for holografi i undersøgelsen.
Princip for rumligt adskilt elektronholografi. (A) Elektronstrålens indledende energifordeling er en funktion af energi, der enkeltvis er toppet ved E =E0 (højre). Interaktion med referencefeltet producerer sammenhængende superpositionstilstande med energierne E =E0 ± nℏω. Den efterfølgende interaktion med et SPP afhænger af den relative fase mellem SPP og referencefelter, hvilket resulterer i en positionsafhængig elektronenergifordeling. Den elastiske del af elektronspektret bruges derefter til at danne 2D -hologrammet. Spektrene til højre er simuleringer fra en analytisk model. (B) Hybrid energi-rum-kort (spektrogram) over elektronerne efter interaktion med de to felter, som skematiseret i (A). (C) Rumlige profiler af den normaliserede intensitet for elastiske (blå kurve) og uelastiske (røde kurver) elektroner, som opnået fra (B) ved energimiddelværdi fra −1 til 1 eV for det elastiske bidrag og fra −27 til −12 eV for det uelastiske. (D) Energiprofiler ved maksimum og minimum af den rumlige modulering vist i (B), i gennemsnit over fire perioder. Kredit:Science Advances, doi:10.1126/sciadv.aav8358.
I forbindelse med denne undersøgelse, kvantesammenhæng i en elektrontilstand refererede ikke til sammenhængen mellem elektroner, men til et mål for monokromatik (singularitet) og fasestabilitet af elektronplanbølgen. Madan et al. brugte udtrykket til at afgøre, om en elektron var i ren tilstand eller sammenfiltret tilstand i miljøet. I kvanteforstand, derfor, fasen mellem forskellige energitilstande blev bestemt af tidsudviklingsoperatoren og ikke tilfældigt.
Forskerne rekonstruerede derefter den komplekse elektriske feltfordeling omkring 3D-partikler eller nanostrukturer. De viste, at den matematiske ækvivalens af lokal plasmonholografi og rumligt adskilt kvanteholografi tillod, at de registrerede hologrammer blev behandlet med den samme formalisme af forplantning af stående bølger. Madan et al. præsenterede således en observation af denne effekt ved at optage hologrammer dannet af den skrå bølgefront af lyset, der reflekteres fra et sølvspejl og en plasmonbølge udsendt fra et hul udskåret i sølvlaget. Det resulterende mønster udviste en periodicitet, der naturligt var fraværende fra et skrå hologram.
Forslag til bestemmelse af sammenhæng mellem fotoemitterede elektroner. (A) Densitetsmatrix for en fuldstændig sammenhængende (ren) tilstand skabt af fotoemission. (B) Rumligt afhængigt spektrogram dannet efter interaktion mellem den rene tilstand og et SPP. (C) Densitetsmatrix for den fuldstændigt blandede tilstand. (D) spektrogram dannet efter interaktion af blandet tilstand med et SPP. Kredit:Science Advances, doi:10.1126/sciadv.aav8358.
Ved hjælp af modelberegninger, Madan et al. diskrimineret mellem en meget sammenhængende (ren) og fuldstændig usammenhængende (fuldstændig blandet) elektronfordeling. For det, de modellerede densitetsmatrixen for fotoelektroner genereret, for eksempel, ved hjælp af UV -belysning af et fast mål. De koordinerede derefter elektronstaterne til at interagere med en vandrende plasmon polariton i den eksperimentelle opsætning. Ved at observere elektronenergifordelingen, forskerne var i stand til at fastslå, om der var delvis sammenhæng i de fotoemitterede elektroner. Baseret på observationen, de foreslog en yderligere udvidelse af UEM holografisk billeddannelse til praktisk realisering af kvanteholografisk UEM. Forskerne forestiller sig at bruge teknikken til at studere potentielle objekter af interesse, såsom atompolarisering, excitons, fononer, Higgs og andre kollektive og quasiparticle excitationer i kondenserede materiesystemer i fremtiden.
Det foreliggende arbejde gav tilstrækkelig information til at rekonstruere den komplette densitetsmatrix for en ukendt elektronisk tilstand, ligner en tidligere tilgang til rekonstruktion af kvantetilstand med attosekundpulstog. Men i modsætning til tidligere arbejde, denne metode kan også bruge velkontrollerede SPP-felter til at realisere en række projektive målinger parallelt.
På denne måde Madan et al. demonstreret både lokale og rumligt adskilte holografiske tilgange baseret på ultrahurtig transmissionselektronmikroskopi (UEM). Forskerne viste, at teknikens ikke -lokale karakter tillod fuldstændig at afkoble reference- og sondefelterne, hvilket ikke tidligere var muligt med nærfeltoptiske eller fotoemissionsmikroskopiteknikker. Værket tilbyder et unikt perspektiv for at opnå atomær og sub-femtosekund kombineret opløsning inden for et transmissionsmikroskop. Metoden vil tillade en rumligt løst detektionsmetode for kohærenser i elektronkvantetilstande med stort potentiale for elektronkvanteholografi og yderligere applikationer.
© 2019 Science X Network