Krystalstruktur og magnetiske egenskaber ved HoAgGe. (A) c-Axis projektion af HoAgGe krystalstrukturen, med definitionen af a og b retninger. (B) følsomhed ved lav temperatur c (T) for HoAgGe for både H // b og H // c under 500 Oe, med dc (T)/dT i indsatsen. (C) isotermisk i planet (H // b) magnetisering for HoAgGe ved forskellige temperaturer. (D) afhængighed af de metamagnetiske overgange af temperatur, med den stiplede linje, der angiver T1 Credit:Science, doi:10.1126/science.aaw1666
Eksotiske faser af materie kendt som spin -ices er defineret af frustrerede spins, der adlyder lokale "isregler" - svarende til elektriske dipoler i vandis. Fysikere kan definere isregler i to dimensioner for in-plane Ising-lignende spins arrangeret på et kagome gitter. Isreglerne kan føre til forskellige ordrer og ophidselser. I en ny rapport om Videnskab , Kan Zhao og et team i eksperimentel fysik, krystallografi, og materialer og teknik i Tyskland, USA og Tjekkiet brugte eksperimentelle og teoretiske tilgange, herunder magnetometri, termodynamik, neutronspredning og Monte Carlo -simuleringer for at etablere HoAgGe -krystallen som et krystallinsk system til at realisere den eksotiske kagome spin -is -tilstand. Opsætningen indeholdt en række delvist og fuldt ordnede tilstande samt feltinducerede faser ved lave temperaturer i overensstemmelse med de kagome eksperimentelle krav.
Dannelse af eksotiske faser af stof kan forårsage frustrationer i spinsystemer. For eksempel, lokale begrænsninger i et molekyle kan føre til et makroskopisk antal degenererede grundtilstande eller til en omfattende jordtilstand i entropi. I todimensionelle opsætninger, isregler kræver udførlige arrangementer af spins på trekantede kagome gitter. Følgelig, kagome-spin-isene viste bestillingsadfærd i flere trin under skiftende temperatur. Fysikere havde hidtil kun eksperimentelt realiseret kagome spin -is i kunstige spin -is -systemer dannet af nanoroder af ferromagneter organiseret i honeycomb -netværk. I dette arbejde. Zhao et al. brugte flere eksperimentelle og teoretiske tilgange til at demonstrere den intermetalliske forbindelse HoAgGe som en naturligt eksisterende kagome spin -is med en fuldt ordnet grundtilstand.
Magnetiske strukturer af HoAgGe kontra temperatur og felt med H // b. (A) Integreret intensitet af den magnetiske top (1/3, 1/3, 0) fra 13 K ned til 3,8 K i henhold til neutrondiffraktionen, med den integrerede intensitet af nukleart sted (1, 0, 0) som en indsats. (B) Raffinerede magnetiske strukturer af HoAgGe ved 10 K. Den magnetiske enhedscelle er angivet med den grønne rombe, med de tre ækvivalente Ho -steder Ho1, Ho2, og Ho3 mærket med 1, 2, og 3, henholdsvis, for enkelthed. (C) Sekskanter mod uret i spins i den delvist ordnede struktur af HoAgGe ved 10 K, med 1/3 spins, der ikke deltager i den lange rækkefølge. (D) Integreret intensitet af magnetisk top (–1/3, 2/3, 1) og (1/3, 4/3, 1) kontra felt ved 4 K. (E) Raffineret magnetisk struktur af HoAgGe ved 4 K. (F) med uret og mod uret sekskanter af spins i den magnetiske struktur af HoAgGe ved 4K, hvilket er præcis den forventede √3 × √3jordiske tilstand af kagome spin -is. (G) Raffineret magnetisk struktur af HoAgGe ved H =1,5 T og T =4 K. Forfining blev udført i det 3 × √3 lysegrønne rektangel. De seks ækvivalente Ho -steder er for nemheds skyld mærket med numrene 1 til 6. (H) Raffineret magnetisk struktur af HoAgGe ved H =2,5 T og T =1,8 K. (I) Raffineret magnetisk struktur af HoAgGe ved H =4 T og T =1,8 K, med de to ækvivalente Ho -steder mærket med 1 og 2. Feltretningen er markeret med den røde pil for (G) til (I). Kredit:Videnskab, doi:10.1126/science.aaw1666
Holdet gennemførte derefter struktur- og magnetometri -målinger af HoAgGe. Selvom målinger af neutrondiffraktion tidligere udført foreslog ikke -kollinære magnetiske strukturer af HoAgGe - var disse eksperimenter baseret på pulverprøver, der var utilstrækkelige til fuldstændigt at bestemme den magnetiske struktur i nærvær af frustration. Zhao et al. kombineret neutrondiffraktion med termodynamiske målinger i enkeltkrystallinsk HoAgGe for at vise dens eksotiske temperatur og magnetfeltafhængige magnetiske strukturer-i overensstemmelse med kagome-isreglen. For fuldt ud at bestemme magnetiske strukturer ud fra neutrondiffraktion baseret på ikke -private spin -strukturer af HoAgGe, Zhao et al. udførte enkeltkrystalneutrondiffraktionsforsøg, ned til 1,8 K. Under en overgang ved høj temperatur ved 11,6 K, holdet observerede en magnetisk top.
Da de raffinerede neutrondataene ved 4 K, holdet observerede en mere detaljeret magnetisk struktur, hvor den fuldt ordnede jordtilstand angav vekslende med uret og mod uret sekskantede centrifugeringer. Den resulterende √3 x √3 jordtilstand repræsenterede præcist den klassiske kagome spin -is, som teoretisk forudsagt. Ifølge kagome -isreglen, den dominerende ferromagnetiske kobling til nærmeste nabo skal forekomme mellem co-plane spins med stedafhængig Ising-lignende uniaxial anisotropi. I det nuværende arbejde, Zhao et al. beregnet og bekræftet Ising-lignende anisotropi af det krystallinske elektriske felt (CEF) for HoAgGe-krystallerne.
Magnetisk specifik varme og INS -resultater af HoAgGe. (A) Magnetisk bidrag til den specifikke varme Cm for HoAgGe med de stiplede linjer, der angiver T1, T2, og en bred top ved 26 K. Bemærk, at fejllinjerne under 30 K er mindre end symbolstørrelserne. (Indsat) Specifik varme af HoAgGe, LuAgGe, og deres forskel. Sidstnævnte er defineret som summen af de magnetiske og de nukleare bidrag til HoAgGes specifikke varme. (B) Cm/T -data og den tilsvarende magnetiske entropi Sm, som nærmer sig den teoretiske værdi af Rln17 over 100 K. (C) Forskel mellem den magnetiske specifikke varme for HoAgGe og den for Lu1-xHoxAgGe (x =0,52 og 0,73) efter normalisering (se tekst). (D) INS -spektre af HoAgGe ved 10 K med indfaldende neutronbølgelængde 3 Å. (E) Konstante Q-nedskæringer (1,4
For yderligere at bekræfte ægtheden af HoAgGe som en kagome spin -is, forskergruppen undersøgte, om etablerede isregler var gældende, selv uden for den fuldt ordnede grundtilstand. Ved hjælp af neutrondiffraktion under magnetfelter viste de, at HoAgGe opfyldte disse krav og observerede et stigende magnetfelt med pludselige ændringer under metamagnetiske overgange. For mere information, Zhao et al. raffinerede de magnetiske strukturer opnået ved neutronspredning og bemærkede magnetiske overgange som følge af konkurrencen mellem det ydre magnetfelt og svagere koblinger, der ikke påvirker isreglen.
Efter at have konstateret, at kagome -isreglen gjaldt for HoAgGe -krystaller ved lav temperatur, holdet undersøgte termodynamiske adfærd for kagome spin -is ved at isolere det magnetiske bidrag til specifik varme ved at udlede bidrag fra kernerne, gittervibrationer og krydderes omrejsende elektroner. For at bestemme i hvilket omfang Ho ioniske spins af HoAgGe -krystallen omtrent kunne ses som Ising, Zhao et al. diskuterede derefter de krystallinske elektriske felt (CEF) effekter. For direkte at forstå CEF -opdeling, de udførte uelastiske neutronscatting (INS) eksperimenter med HoAgGe-krystaller ved hjælp af det avancerede time-of-flight-spektrometer. Resultaterne angav fire lavenergi CEF-tilstande, der viser Isis-type anisotropi.
Magnetisk strukturfaktor fra Monte Carlo -simulering i en 18 x 18 enhedscelle ved (A) T =1 K, (B) T =5 K og (C) T =15 K. De vandrette og lodrette akser var henholdsvis (H, H, 0) og (-K, K, 0). Kredit:Videnskab, doi:10.1126/science.aaw1666
Baseret på de eksperimentelle beviser, de foreslog en klassisk spin-model indeholdende Ising-lignende in-plane spins på et 2-D forvrænget kagomegitter. Ved hjælp af Monte Carlo -simuleringer af den klassiske spin -model på et 18 x 18 gitter, de gengav grundtilstanden og delvist beordrede tilstanden til at fange den klassiske spin -model og de vigtigste egenskaber ved HoAgGe -magnetismen ved lave temperaturer. Den model, der blev udviklet i undersøgelsen, adskilte sig fra både dipolære og kortdistance-kagome-is-tilfælde i forhold til udvekslingskoblinger og langdistance-dipolære interaktioner, med yderligere undersøgelser, der kræver en separat undersøgelse.
Monte Carlo -simuleringer af den 2D klassiske spin -model til HoAgGe. (A) M (H) kurver ved 1 K for H langs a- og b -akserne. (B) Temperaturafhængighed af den specifikke varme pr. Spin. (C) Magnetisk entropi pr. Spin beregnet ud fra den specifikke varme. De tre vandrette stiplede linjer svarer til ln2 ≈ 0,693 (paramagnetisk Ising), 0,501 (kort rækkevidde isordre), og 1 3ln2≈0:231 (toroidal rækkefølge), henholdsvis. En 18 × 18 celle blev brugt til beregningen. Kredit:Videnskab, doi:10.1126/science.aaw1666
På denne måde, Monte Carlo -simuleringerne af den klassiske spin -model var kun delvist enige i eksperimenterne. Uoverensstemmelsen kan skyldes flere, lavtliggende CEF-niveauer af Ho 3+ ioner. I HoAgGe, metalliciteten undertrykte samtidig CEF -opdeling af Ho 3+ ioner for at forbedre udvekslingskoblingen mellem dem, gør de to energivægte sammenlignelige med lavtliggende CEF-niveauer. Den resulterende semi-klassiske model kan stadig kortlægges til en Ising-model, derved forklare forsøgets gyldighed. Sammenlignet med andre pyrochlor -spin -is, den metalliske karakter af HoAgGe gjorde det til en høj temperatur kagomeis og kan også føre til yderligere eksotiske fænomener, herunder interaktioner mellem elektriske strømme og magnetiske monopoler samt metalliske magnetoelektriske effekter.
© 2020 Science X Network